利用太阳能将CO2光催化转化为高附加值燃料和化学品被认为是减少碳排放和促进能源可持续性的有效策略[[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7]]。尽管在催化剂开发方面投入了大量努力，但光催化CO2转化的整体效率仍受到多种内在挑战的限制，包括光能利用不足、光生载流子快速复合以及还原和氧化半反应之间的耦合效果差[[8], [9], [10], [11], [12]]。特别是，光生空穴的低效利用常常导致氧化反应动力学缓慢，从而限制了整个光催化系统的整体氧化还原效率[[13], [14], [15], [16]]。
构建异质结光催化剂已被广泛证明是提高光生载流子分离和传输效率的有效方法[[17], [18], [19], [20], [21]]。在各种异质结结构中，Z型异质结系统因其同时保持强还原能力和高氧化能力而受到广泛关注，这对于驱动多电子CO2还原和耦合氧化反应至关重要[[22], [23], [24], [25], [26]]。与传统II型异质结相比，Z型结构能够在保持光生电子和空穴固有氧化还原电位的同时实现它们的空间分离。因此，Z型光催化剂在多种光催化反应中表现出优异的性能，包括CO2还原、水分解和选择性有机转化。
氢氧化锡锌（ZHS，ZnSn(OH)6）是一种由[Sn(OH)6]2?八面体和Zn2+交替堆叠组成的双金属羟基化合物[[27]]。ZnSn(OH)6的独特结构和高度活性的羟基表面使其能够高效生成活性氧物种，从而在光催化领域得到广泛应用[[28], [29], [30]]。更重要的是，其足够的负导带电位和良好的化学稳定性使其成为CO2还原的理想候选材料[[31], [32], [33]]。然而，未经改性的ZnSn(OH)6通常具有较差的可见光响应、较低的电荷分离效率和容易发生的光生载流子复合现象，以及有限的氧化能力，这些因素限制了其整体光催化性能。相比之下，基于钒的氧化物（尤其是V2O5）由于其合适的能带结构和强氧化价带以及丰富的氧化还原化学性质而被广泛研究作为氧化活性光催化剂[[34], [35], [36]]。不幸的是，V2O5相对较高的导带位置限制了其单独使用时的CO2还原能力。因此，将ZnSn(OH)6与V2O5结合构建Z型异质结有望通过内在电场调节协同发挥V2O5的强氧化能力和ZnSn(OH)6的高还原潜力，同时抑制电荷复合。此外，异质结界面的形成可能引入额外的活性位点并改变表面电子性质，从而影响CO2的吸附、激活和反应路径。尽管已有大量研究报道Z型系统能够提升光催化CO2转化性能，但界面电荷转移在调控耦合氧化过程（尤其是氧释放）中的作用仍需进一步探讨。
在本研究中，我们报道了一种基于Z型结构的V2O5/ZnSn(OH)6（V2O5/ZHS）异质结光催化剂的设计，该催化剂在氙灯照射下能够高效进行CO2还原。通过全面的结构、光谱和光电化学表征，系统研究了其界面电子结构、电荷转移行为和光催化性能。除了增强的CO2还原活性外，还观察到了伴随的氧释放过程，并通过详细的控制实验分析了其可能的起源。本研究旨在提供关于Z型异质结工程如何调控电荷转移路径和氧化还原反应的机制性见解，为设计先进的CO2转化光催化剂提供指导。
