同时具备高光学透明度和电导率的透明导电薄膜（TCFs）是现代光电子系统中的不可或缺的组件，包括触摸界面[1]、[2]、光伏器件[3]、[4]、[5]、平板显示器[6]以及新兴的可穿戴和生物集成电子设备[7]、[8]、[9]、[10]、[11]。除了这些基本的光电要求外，实用的TCFs还必须具备机械柔韧性、结构坚固性、热稳定性和环境稳定性，在特定应用中还需具备生物相容性[12]、[13]、[14]、[15]。同时实现这些多功能特性仍然是一个挑战，需要仔细选择材料并采用与可扩展和低成本制造兼容的制备策略。
由于氧化铟锡（ITO）具有优异的可见光透射率和高电导率，长期以来一直主导着透明电极市场。然而，其固有的脆性、铟的有限可用性以及严格的加工要求大大限制了其在柔性可拉伸电子应用中的适用性[16]、[17]、[18]、[19]。机械变形容易在ITO薄膜中引发裂纹形成，导致电导率和其他性能的不可逆退化[20]。此外，传统的ITO沉积依赖于高真空和高温技术，这与许多聚合物基底不兼容，并增加了生产成本[21]、[22]。这些限制促使人们积极研究能够提供可比光电性能同时具备更好机械柔韧性和耐用性的替代透明柔性电极。
已经研究了多种替代材料，包括石墨烯、碳纳米管（CNT）网络和与聚合物基底结合的金属纳米线（M-NWs）[23]、[24]、[25]。石墨烯具有出色的内在电导率和光学透明度；然而，大规模无缺陷石墨烯薄膜的可扩展制备仍然具有挑战性，多层堆叠通常会导致光学透射率降低[26]、[27]。基于CNT的电极提供了机械柔韧性和溶液加工性，但其电性能常常受到高结电阻和渗透网络内部结构异质性的限制[28]。相比之下，M-NWs组合在保持高光学透明度、优异电导率的同时，具有良好的机械韧性，在相对较低的表面覆盖率下即可实现电导渗透[29]。它们的高长宽比使得电荷传输高效且光损耗最小，而基于溶液的加工方法允许直接与柔性基底集成[30]、[31]。因此，本研究选择聚合物支撑的M-NWs复合电极作为研究重点。
在现有的M-NW材料中，银纳米线（Ag NWs）因其优异的电导率、相对于其他非贵金属纳米线（如Cu或Ni NWs）较低的氧化倾向以及成熟的湿化学合成方法而受到特别关注[32]、[33]。Ag NWs容易形成机械柔顺且导电的渗透网络，其与接近室温的加工兼容性进一步增强了其在柔性可拉伸电子设备中的适用性。此外，银通常被认为是生物相容的，适用于可穿戴健康监测和生物电子接口[34]、[35]。因此，本研究中使用Ag NWs作为导电框架。
基底的选择在决定复合TCFs的机械柔韧性、耐用性和长期可靠性方面起着决定性作用。常见的柔性基底包括聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）、聚萘二甲酸乙二醇酯（PEN）和聚二甲基硅氧烷（PDMS）[36]。其中，PDMS因其出色的弹性、高光学透明度和简单的加工特性而特别吸引人[37]、[38]。重要的是，PDMS可以在固化前铸造成预定义的形状和厚度，从而精确控制机械柔顺性和器件几何形状[39]。这些特性使PDMS特别适合必须承受反复变形（包括弯曲、拉伸和扭转）的可穿戴和可拉伸设备。
尽管上述Ag NWs和PDMS基底具有互补优势，但制备高性能Ag NWs基TCFs仍然具有挑战性。由于金属纳米线和弹性基底之间的物理性质差异，它们之间的界面粘附力较弱，经常导致纳米线滑动、网络断开和机械应力下的导电性下降。为了解决这些问题，提出了多种策略，包括添加润湿剂（如Triton-? X-100）或导电聚合物（如PEDOT:PSS）以及表面改性技术（如UV-臭氧或等离子体处理）[40]、[41]、[42]、[43]、[44]。虽然这些方法可以改善电性能和粘附力，但同时也引入了额外的缺点。PEDOT:PSS具有吸湿性且由于PSS组分的酸性而化学不稳定，常常在潮湿环境或长时间运行下导致性能下降[45]。表面预处理需要专用设备和额外的加工步骤，增加了制备复杂性和成本，而且其效果可能会因表面重构或污染而随时间减弱[46]、[47]。这些限制凸显了需要简化制备策略的需求，以实现无需添加剂或复杂表面处理的稳健性能。
在这项研究中，我们报道了一种简单且无添加剂的Ag NWs/PDMS复合TCFs制备方法，该方法与以往报道的方法[48]、[49]、[50]有根本不同。无需进行表面预处理或添加添加剂，所得薄膜同时表现出适当的可见光透明性、低片电阻和优异的机械韧性。实现了最低3.8 Ω平方的片电阻，同时保持了适当的光学透射率，证明了电性能和光学性能的有效协同优化。除了低片电阻外，由于适当的光学透明度，还获得了98的优异性能系数（FoM）。
所提出的制备方法具有高重复性、可扩展性，并且与低成本溶液加工兼容，同时允许精确控制纳米线密度和薄膜厚度以满足特定应用的要求。通过系统改变沉积的Ag NW层数，我们发现了网络形态、电导率和机械稳定性的明显层依赖性变化。此外，本研究还探讨了Ag NWs浓度和基底对材料沉积形态的影响。研究发现，使用铝（Al）基底可以比玻璃基底获得更均匀的Ag NW分布，因为铝具有高热导率。因此，液滴边缘和中心的蒸发速率差异可以最小化，被卷入涡流的Ag NW数量也可以减少。通过这些操作，使用Al基底进行多次涂层后，性能系数（FoM）提高了14倍。
通过建立的结构-性能相关性，这项工作不仅展示了可拉伸透明电极的简化制备途径，还明确阐明了控制Ag NW网络形成的沉积机制。我们发现，银纳米线的空间分布和渗透行为主要受溶剂蒸发动力学、纳米线移动性和沉积浓度之间的相互作用影响，基底热导率在调节涂层过程中的液相寿命方面起着作用。通过阐明浓度依赖的多层沉积和基底介导的蒸发动力学如何共同控制纳米线均匀性，本研究提供了一个机制框架，而不仅仅是经验优化。重要的是，这个框架不仅限于此处研究的Ag NWs/PDMS系统，还可以作为适用于不同基底、溶剂和涂层技术的溶液处理纳米线基透明导电薄膜的通用模型，为柔性可穿戴电子设备中的机械可靠电极提供可转移的设计指南。
