在超宽带微波吸收的连续参数空间中进行探索：一种基于序列感知的深度学习与进化优化方法

《ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA》：Navigating the continuous parameter space for ultra-broadband microwave absorption: a sequence-aware deep learning and evolutionary optimization approach

　　

作者：狄小创、袁慕山、卢俊宇、杨申泉、周翠青、陈洋、邹华为

中国四川省成都市610065，四川大学高分子研究所高分子材料工程国家重点实验室

摘要

随着电磁（EM）污染的迅速蔓延，迫切需要开发具有超宽带能力的高性能微波吸收（MA）材料。然而，传统的试错设计方法受到制备过程路径依赖性的限制，具体的浸渍历史严格决定了最终的梯度分布和阻抗匹配。为了解决这个问题，本研究提出了一个序列意识的逆向设计框架，该框架将长短期记忆（LSTM）神经网络与遗传算法（GA）相结合。利用从多步浸渍的聚氨酯/碳纳米管（PU/CNT）泡沫中获得的工艺-性能数据库，开发了一个高保真的LSTM替代模型来解码浸渍历史中的复杂时间依赖性，并准确预测频率依赖的复杂介电常数。随后，GA利用这个预测模型来导航设计空间，找到一个产生精确三层梯度配置的最佳浸渍路径。由此优化得到的泡沫具有合理的介电损耗逐步增加特性，实现了异常低的平均反射损耗（RL）为-24.2 dB和超宽的有效吸收带宽（EAB），覆盖了整个2-18 GHz范围。这项工作证明了基于历史的数据驱动策略在加速材料发现方面的有效性，为先进功能复合材料的智能设计提供了一个可扩展的范式。

引言

电磁（EM）污染的快速增长推动了人们对高性能微波吸收剂的需求，这些吸收剂需要具有强吸收能力和宽带衰减特性 [1]、[2]、[3]、[4]。虽然纳米填料的加入和微观结构工程可以提高吸收强度，但在均匀吸收剂中，超宽的有效吸收带宽仍然受到阻抗匹配与衰减之间权衡的限制 [5]、[6]、[7]、[8]、[9]、[10]、[11]。多层/梯度设计可以缓解这一问题，但其优化涉及一个高度非线性、高维的空间，这促使人们需要一种数据驱动的逆向设计框架来高效开发宽带微波吸收材料 [12]、[13]、[14]。

在追求这种集成且可加工的吸收剂的过程中，基于聚合物的MA泡沫已成为一个主要的候选材料，因为它们具有轻质特性、宽广的带宽潜力，并且其内部导电网络易于进行空间调制 [15]、[16]、[17]、[18]。例如，吴等人 [19] 使用定向冷冻干燥技术制备了具有定向微通道的聚酰亚胺/碳纳米管气凝胶，实现了6.88 GHz的有效吸收带宽（EAB）；然而，这种原位方法受到高填料含量与结构完整性之间权衡的限制。其他替代策略，如将导电聚合物或磁性填料浸渍到三聚氰胺泡沫中，也获得了令人印象深刻的吸收强度（RL_min < –49 dB）[20]、[21]。尽管取得了这些进展，但对均匀或简单多层架构的依赖仍然不可避免地限制了阻抗匹配能力，从而限制了EAB的进一步扩展 [22]、[23]、[24]、[25]。虽然梯度结构工程提供了一种理论上的解决方案，但相关的设计空间——包括无限层的厚度和组成组合——对于传统的试错探索来说过于庞大 [26]、[27]、[28]。因此，建立一种高效、智能的优化策略以导航这个高维空间并实现可扩展的超宽带梯度泡沫仍然是一个巨大的挑战。

最近，数据驱动技术和进化算法，特别是遗传算法（GA），通过加速设计周期和减少实验开销，彻底改变了材料科学 [29]、[30]、[31]、[32]。目前，MA材料的设计通常涉及超材料的结构优化，包括形状设计、超表面拓扑优化以及多层结构的排列 [33]、[34]、[35]。例如，梁等人 [36] 使用带有介电性能数据库的GA快速优化了双层结构，实现了仅5毫米厚度的12.48 GHz EAB。冯等人 [37] 将免疫GA与受生物启发的单元格设计相结合，创建了一种在5.5毫米厚度下实现29.1 GHz EAB的超材料。此外，黄等人 [38] 将大变异遗传算法（LMGA）与双向进化优化（BEO）方法结合起来，用于拓扑和厚度的综合优化。然而，这些方法的一个关键局限性是它们依赖于离散的材料数据库，这限制了GA的搜索范围，无法探索连续参数空间中的潜在更优解 [39]、[40]、[41]、[42]、[43]。为了克服这一瓶颈，迫切需要一种将神经网络替代模型与GA结合的混合方法。这样的框架将能够在整个连续设计域内实现快速、高保真的性能预测，从而促进集成材料-结构系统的真正全局逆向设计。

在这里，我们提出了一个序列意识的逆向设计框架，该框架将长短期记忆（LSTM）替代模型与GA结合，以指导多层梯度吸收剂的连续参数空间。与静态映射方法不同，该框架专门用于解码聚氨酯/碳纳米管（PU/CNT）泡沫浸渍历史中嵌入的复杂时间依赖性。如图1所示，工作流程整合了工艺-性能数据库构建、基于深度学习的预测和进化优化，成功识别出在整个2-18 GHz频谱范围内实现超宽带吸收的最佳梯度结构。

节摘

材料

聚醚多元醇（3050A）由滨州海航新材料有限公司提供。聚亚甲基二苯二异氰酸酯（MDI）购自山东INOV聚氨酯有限公司。作为链延长剂的乙二醇（EG）来自成都科隆化工有限公司。催化系统包括一种胺催化剂（Dabco 2040，叶昌新材料有限公司）和一种延迟催化剂（A300，常州卓联志创聚合物材料科技有限公司）。为了稳定...

工艺-性能数据库的建立

为了构建LSTM替代模型的强大数据基础，根据实验部分准备的样品，建立了一个全面的工艺-性能数据库。如图2a所示，数据集包括了通过浸渍序列组合设计生成的各种样品（表S1，支持信息），确保覆盖了广泛的介电参数空间。

微观结构和组成

通过SEM和EDS研究了PU/CNT泡沫的微观结构和元素分布。如图3a₁–c₁所示，PU泡沫表现出典型的聚合物基体的平滑、开放细胞骨架。在初次浸渍（PU@CNT₁，图3a₂–c₂）时，骨架表面由于稀疏的CNT附着而变得明显粗糙，而宏观孔隙结构保持完整。随着浸渍步骤的增加，观察到导电网络逐渐致密化...

结论

总之，开发了一种序列意识的逆向设计框架，用于设计具有优化梯度结构的超宽带微波吸收泡沫。与传统方法不同，本研究利用高保真的LSTM替代模型来解码PU/CNT泡沫多步浸渍历史中的复杂时间依赖性。结合GA，该框架高效地导航连续参数空间，以确定最佳浸渍路径...

CRediT作者贡献声明

邹华为：撰写——审稿与编辑、验证、资源获取。袁慕山：撰写——审稿与编辑、验证、项目管理、正式分析。狄小创：撰写——初稿撰写、可视化、验证、数据管理。杨申泉：方法论、资源获取、数据管理。卢俊宇：监督、资源获取、资金获取。陈洋：撰写——审稿与编辑、可视化、软件使用、资源获取。周翠青：撰写——

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明

支持本研究发现的数据可向相应作者索取。

资金来源

本研究未获得公共部门、商业部门或非营利部门的任何特定资助。

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

作者感谢四川大学分析测试中心的王辉在SEM/EDS表征方面的帮助，以及来自eceshi的FT-IR测试（www.eceshi.com）。