摘要
胺功能化材料已被广泛用于二氧化碳(CO?)的捕获,其吸附机制主要基于氨基甲酸盐的形成。在不同的策略中,将胺基团接枝到多孔固体载体上是一种开发高效吸附剂的基准方法,即使在非常低的CO?浓度下也是如此。在这项工作中,我们提出了一种将胺功能团固定到金属有机框架(MOF)表面的新策略,利用了廉价且可规模化生产的MOF-303的独特化学性质/反应活性。MOF-303中的吡唑连接剂作为乙二胺(EDA)分子的酸性锚定点,使其中一个胺基质子化形成铵阳离子,然后通过带电辅助的氢键将其接枝到吡唑酸盐基团上。所得的MOF-303#EDA在298 K和450 ppm CO?浓度下表现出显著的CO?吸附能力,达到0.71 mmol g?1。值得注意的是,该材料在0.15巴(2.5 mmol g?1)压力下的高CO?吸附能力及其在突破性实验中的可循环性,使其成为点源CO?捕获工业应用的有希望的候选材料。通过结合光谱技术(FT-IR和SS-NMR)、同步辐射源X射线衍射和计算建模,深入研究了胺接枝到MOF-303上的复杂过程及其与CO?的相互作用。
利益冲突
作者声明没有利益冲突。
数据可用性声明
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