《Advanced Science》：Nanoimprinted DMD Electrodes Enabling Bidirectional Viewing OLEDs With Quasi Lambertian Emission
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本文报道了一种突破性的双向显示技术策略，该工作通过结合纳米图案化结构的微腔共振增强和用于提升顶部电极透光率的介质/金属/介质 (DMD) 覆盖层，有效抑制了OLED器件中的表面等离激元和波导模式。优化后的纳米压印DMD电极实现了高达89.7%的透光率提升（在664nm波长下，从33.9%提升至64.3%），所制备的双向观看OLED (BV-OLED) 实现了从33%到42%的平衡双向发射，总亮度提升了67.3%，同时具备接近零的雾度、准朗伯辐射模式以及在120°视角内优异的色彩稳定性。此研究为下一代透明/柔性显示系统建立了基础性的设计框架。
引言：双向显示的挑战与机遇
双向显示技术能够从前后两个表面同时发光，在零售透明显示、智能数字标牌和下一代可折叠设备等领域具有变革性应用前景。有机发光二极管 (OLED) 因其低功耗、宽视角和广色域等优点，被认为是实现双向显示的理想候选。然而，高性能双向观看OLED (BV-OLED) 的发展面临固有挑战：透明度和亮度之间的权衡，以及由于结构不对称导致的双向发光不平衡。传统透明导电氧化物（如ITO、IZO）受限于高加工温度，可能损伤底层有机层；而溶液加工电极则面临溶剂侵蚀带来的稳定性问题。此外，器件内部折射率不匹配和各层材料组成的差异，导致前后发光强度存在显著不平衡，这为实现360°显示应用带来了关键难题。
结果1：兼容OLED的波纹状顶部电极设计与构建
为构建具有更宽发射角、更平衡且更强的双向发射器件，研究团队引入了一种结合激光干涉光刻、热纳米压印、溶液加工和时域有限差分 (FDTD) 模拟的低成本、大面积方法，制备了嵌入纳米压印DMD结构的OLED。器件结构为玻璃基板/ITO/PEDOT:PSS/PVK:mCP:tBuTPA-CNQx/TmPyPB/LiF/Al/Ag，其中PEDOT:PSS作为空穴注入层 (HIL) 和空穴传输层 (HTL)，TmPyPB作为电子传输层 (ETL)，LiF作为电子注入层 (EIL)，发光层 (EML) 由主体材料PVK和mCP（比例1:2）以及红色客体材料tBuTPA-CNQx（20 wt%）组成。通过控制压印条件（压力、保持时间、温度等）对ETL (TmPyPB) 层进行纳米压印，而平面器件则不进行此步骤。采用2nm铝作为种子层，促进形成连续、平滑的20nm银薄膜，最终沉积覆盖层 (CPL) HATCN形成DMD结构，以实现高性能双向发光OLED。
结果2：面向微腔共振增强的纳米压印DMD电极优化
由于顶部金属电极会诱发更多的表面等离激元 (SPP) 模式，通常会导致更严重的光子损失并抑制上发射方向的输出耦合效率。同时，ETL (TmPyPB) 的折射率高于EML和HTL (PEDOT:PSS)，因此引入了波纹状DMD电极。通过模拟优化，针对664nm的目标发射波长，确定了最佳参数：光栅周期为430nm，ETL总厚度为80nm（其中光栅高度为40nm）。覆盖层材料与厚度的优化通过传输矩阵法计算透射率和反射率来确定，结果显示60nm厚的HATCN在发射区域具有相对更高的抗反射效果。变角光谱椭偏仪测量进一步证实，在60nm HATCN作为CPL的条件下，DMD电极的总反射最小化，透射率最大化。对于HATCN（有效折射率n≈1.81），耦合光在约60°角（对应120°逃逸锥，内角<33°）从器件表面逃逸。60nm的介质层厚度能有效优化横电 (TE) 和横磁 (TM) 偏振光的反射抑制。
结果3：纳米压印DMD结构增强光输出机理分析
对比研究表明，光栅结构有效调制了内部电场分布。平面OLED呈现均匀的内部电场分布，而纳米压印OLED在内部和外部电场均表现出显著差异，玻璃基板中的模式分布被显著抑制。纳米压印OLED在664nm特定波长下显示出更明显的电场局域和更强的远场强度，尤其是TM模式。与平面OLED相比，引入带或不带CPL的波纹状电极，使电场更局域于EML，并产生更显著的外部光输出。纳米压印DMD电极有效提取了顶部金属/TmPyPB界面分布的TM模式，表明抑制了SPP模式。此外，纳米压印结构通过布拉格散射提供额外动量 (kg， kg= 2π/周期)，改变了银表面等离激元极化激元的色散曲线，使其与TmPyPB的光锥重叠，满足了动量匹配条件，将 trapped modes 解耦，从而提升了器件的取光效率。这种结构有望实现120°视角内具有优异色彩稳定性的准朗伯发射。
结果4：纳米压印OLED的光学与电学特性表征
原子力显微镜表征显示，纳米压印的TmPyPB层和随后沉积的顶部Ag薄膜具有优异的光栅高度、周期和表面粗糙度。与平面OLED相比，纳米压印OLED也展现出均匀且较低的薄层电阻，低至~2.5 Ω/sq，表明后续OLED器件具有更低的漏电流并避免了短路。在透光率和雾度方面，纳米压印OLED的透光率略有增加，散射和雾度降低。添加CPL后，器件的整体透光率显著提高，雾度被进一步抑制。最终，在664nm目标波长下，纳米压印DMD调制OLED的光学透射率从传统平面OLED的33.9%提升至64.3%，这归因于波纹状TmPyPB/Ag/HATCN结构优越的抗反射特性和取光效率，特别是对TM模式。
结果5：所设计双向观看OLED的电致发光性能
最终制备的双向发光OLED结构如图4a所示。仅引入压印光栅结构后，器件亮度显著提升，底部发射亮度从545.6 cd·m-2增至698.9 cd·m-2，顶部发射亮度从198.9 cd·m-2增至216.1 cd·m-2，且两个发射方向的漏电流均降低。进一步引入优化的波纹状DMD透明电极形成完整结构后，器件性能如图4b, c所示。虽然最终DMD结构不对称地改变了亚阈值漏电流（顶部发射方向减少，底部发射方向略有增加），但在工作电压下极大地增强了光输出耦合。最大发射强度进一步增强，底部和顶部发射分别增至723.9 cd·m-2和267.7 cd·m-2，相较于传统器件分别提升了32.7%和34.6%。在14V注入电压下，带CPL的纳米压印OLED的顶部/底部发射强度比从平面器件的33%提升至42%，总亮度增加了67.3%。这归因于SPP和波导模式向空气模式的转换，以及增强的微腔共振引发的珀塞尔效应。
同时，纳米压印前后OLED的发射光谱轮廓相似，但纳米压印器件的半高全宽略有减小，这种光谱窄化效应归因于纳米光栅结构的衍射。角度分辨电致发光强度测试表明，平面OLED的发射发散角为60°，表现出相对严重的窄视角特性。关键在于，带CPL的纳米压印OLED实现了约120°的宽视角，并展现出卓越的色彩稳定性，在0°–60°范围内CIE坐标偏移小于(0.01, 0.01)。这种出色性能源于协同的光学管理策略：纳米光栅提供额外的面内动量，将波导和表面等离激元极化激元模式高效耦合到辐射模式，从而拓宽了发射光的角度分布；DMD结构则有助于管理光学模式并抑制寄生损耗。两者协同有效调控了微腔特性，缓解了角度依赖性光谱偏移的机制，产生了准朗伯辐射分布。这些实验结果与之前的理论分析高度吻合。
此外，紫外光电子能谱 (UPS) 证实纳米压印过程在关键的TmPyPB/阴极界面引起的功函数变化可忽略不计（<0.2 eV），确保了电荷注入行为几乎不变。在氮气环境下恒定电流（5mA）驱动评估未封装器件的操作稳定性，平面OLED在40小时后两侧仅保留50%的初始亮度，而带CPL的纳米压印OLED则表现出显著更高的稳定性，在相同驱动条件下两侧均保持超过60%的初始亮度。这种稳定性提升归因于设计的波纹状DMD电极的协同效应：HATCN覆盖层作为有效的环境降解屏障，而纳米压印光栅结构通过抑制SPP效应从而抑制金属电极附近的焦耳热，改善了热管理，促进了更高效的热耗散。
研究还探索了双向发光OLED在双向显示中的潜在应用。通过在同一透明器件中集成两种子像素类型，即A（单侧发射）和B（双侧发射），可以在保持整体透明度的同时，在两侧显示不同的信息。子像素A利用另一种反射性DMD结构将深红色光子反射回阴极方向实现单侧发射。镜面测量证实，当激活A时，图像仅从正面可见；当激活B时，两侧均发出清晰的红光。通过选择性激活同一透明器件内的A和B子像素，可以同时显示两种不同的图案，在各种场景下提供信息而不牺牲透明度。
结论
总而言之，本研究提出了一种双重策略，通过纳米压印结构实现微腔共振增强，并结合DMD覆盖层，同时实现了增强且平衡的、具有准朗伯分布的双向发射。优化后的纳米压印OLED在664nm波长下实现了64.3%的透光率，比传统平面器件（33.9%）提升了约90%。所得BV-OLED展示了平衡的双向发射，将顶部/底部亮度比从33%提升至42%，总亮度增加67.3%，同时具备接近零的雾度、准朗伯辐射模式以及在120°视角内优异的色彩稳定性。所展示的器件性能，结合稳健的界面完整性和操作稳定性，突显了该架构在克服透明显示、智能标牌和未来柔性/可弯曲电子设备中长期存在的透明度-亮度-平衡三重难题方面的强大应用潜力。
