表面偏聚辅助的废弃层阴极直接再生技术

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Surface Segregation-Assisted Direct Regeneration of Spent Layer Cathodes

直接再生法通过引入W^6+调控热力学促进NiO型岩盐相转化，形成Li-W-Ni-O化合物和Li2WO4，使NCM523再生后容量达150 mAh g?1，循环800次后保留83%容量，并扩展至其他层状正极材料。

　　

摘要

直接再生作为一种有前景的方法，因其经济和环境优势而受到关注。然而，锂的补充和相重构——即再生过程的核心步骤——受到废弃正极材料中惰性岩盐相的严重阻碍。在此，我们提出了一种基于元素分离行为的再生策略，利用高价元素的分离特性来调节再生过程中的反应热力学，从而优先促进NiO型岩盐相的原位转化。这种转化有助于锂离子的扩散，加速层状结构的重构，并提高整体结构稳定性。作为概念验证，我们在废弃的LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂（NCM523）正极的再生过程中引入了钨（W⁶⁺），生成了Li-W-Ni-O化合物和Li₂WO₄，这些化合物共同促进了材料的直接再生。再生的NCM523在0.5 C电流密度下表现出150 mAh g^?1的高可逆容量，优于商业产品，并且在1.1 Ah聚合物电池中经过800次循环后仍保留了83%的容量。此外，该策略也适用于其他退化的层状正极材料，包括LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂和LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂。这项工作为废弃正极的再生提供了一条可扩展、节能且可持续的途径。

图形摘要

高价钨在表面的分离作用能够有效一步再生退化的层状结构正极，通过消除电阻性的岩盐相并构建坚固的界面来恢复容量和稳定性，从而为可持续电池材料回收建立了一种通用策略。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明

支持本研究结果的数据可向通讯作者提出合理请求后获得。