推动电化二氧化碳捕集技术发展：磁性吸附复合材料的材料设计策略

《Chemical Engineering Journal》：Advancing electrified CO 2 capture: Material design strategies for magnetic adsorption composites

　　奥利弗·斯特拉蒂尔|奥斯卡·塞斯佩德斯|奥利维尔·克罗凯|蒂埃里·维萨尔特·德·博卡梅|拉斐尔·冈萨雷斯-奥尔莫斯|哈维尔·费尔南德斯-加西亚
西班牙巴塞罗那拉蒙·柳利大学IQS工程学院，奥古斯塔路390号，邮编08017

摘要
本研究探讨了用于电加热温度摆动吸附法从点源捕获二氧化碳的磁性吸附复合材料的设计与性能。这些复合材料以Fe3O4作为磁性成分，用作感应加热源，同时以13×沸石作为二氧化碳吸附剂。研究准备了三种不同结构的复合材料，并在100–150°C的不同解吸温度下，通过温度反馈循环控制对其性能进行评估：Fe3O4与13×沸石的均匀混合物、以Fe3O4为核、13×沸石为壳的核壳结构，以及由独立加热珠和吸附珠组成的混合床结构。此外，还以电阻壁加热和室温解吸实验作为参考。总体而言，经过约20次吸附-解吸循环后，加热实验达到了稳定的有效工作状态。均匀混合物表现最佳，它具有快速的加热响应、稳定的温度控制以及较高的二氧化碳解吸效率。达到稳定状态后，其在94秒内即可实现99%的二氧化碳解吸率，最高解吸效率为0.52mgCO2/gMAC·s，理论再生能量为3.0MJ/kgCO2。核壳结构的温度控制能力较差，因为热量难以通过外壳传递；而混合床结构的性能则处于中等水平。与柱壁加热相比，感应加热能够直接将热量传递到吸附区域，从而提高热效率。不过，如何高效地将磁场与磁性材料结合，仍是实现高效感应加热温度摆动吸附的关键挑战。

缩写说明
ads：吸附态
BET：布鲁诺尔-埃米特-泰勒法
CMC：羧甲基纤维素
CMS：碳分子筛
Core-Shell：核壳结构
des：解吸态
el：电气相关
Fe3O4：磁铁矿
HG：均匀混合型
IH：感应加热
MAC：磁性吸附复合材料
max：最大值
MB：混合床型
MgFe2O4：镁铁氧体
MOF：金属有机框架
reg：再生
RTR：室温
SAR：比吸收率
SMS：补充材料
SQUID-VSM：振动样品磁强计
th：热相关
TSA：温度摆动吸附
WH：壁加热型
XRD：X射线衍射

关键词
磁性吸附复合材料；感应加热；温度反馈循环控制；过程强化；电加热二氧化碳捕获；温度摆动吸附

实验部分
图1展示了所研究的四种MAC结构设计：a) Fe3O4与13×沸石的均匀混合结构（HG）；b) 以Fe3O4加热珠为核、13×沸石为壳的核壳结构（CS）；c) Fe3O4加热珠与13×沸石珠组成的混合床结构（MB）；d) 仅13×沸石珠作为对比，这类样品要么通过柱壁电阻加热（WH），要么在仅有净化气体的条件下进行室温解吸测试。混合床结构是通过将吸附珠和加热珠混合而成的。

材料表征
图2展示了所合成的MAC复合材料。样品的棕色表明Fe3O4粉末发生了部分氧化[32]，而白色则对应13×沸石结构。与CS和MB结构中的磁性核心相比，HG结构的颜色更浅，但仍呈均匀的红色。可以看出，CS结构中的核心与周围的壳层紧密接触。

结论
本研究评估了以Fe3O4作为加热材料、13×沸石作为吸附剂的MAC复合材料在感应加热温度摆动吸附法中用于二氧化碳捕获的适用性，并通过温度反馈循环控制研究了解吸温度Tdes的影响。共测试了三种结构：功能粉末的均匀混合物（HG）、以Fe3O4为核、13×沸石为壳的核壳结构（CS），以及由吸附珠和加热珠组成的混合床结构（MB）。

作者贡献说明
奥利弗·斯特拉蒂尔：撰写原文初稿、方法论、研究设计、概念构建。
奥斯卡·塞斯佩德斯：撰写文章的审阅与编辑工作、资源整理、定量分析。
奥利维尔·克罗凯：撰写文章的审阅与编辑工作、资源整理、定量分析。
蒂埃里·维萨尔特·德·博卡梅：撰写文章的审阅与编辑工作、资源整理、定量分析。
拉斐尔·冈萨雷斯-奥尔莫斯：撰写文章的审阅与编辑工作、项目监督、资金申请。
哈维尔·费尔南德斯-加西亚：撰写文章的审阅与编辑工作、数据可视化、项目监督、软件应用。

未引用参考文献
[57], [58], [59], [60], [61], [62], [63], [64], [65]

利益冲突声明
作者声明不存在任何利益冲突。

致谢
衷心感谢AGAUR机构对这项工作的财政支持（2021 BP 00029、2023 PROD 00004以及LLAV 2024 00060项目）。此外，该研究还得到了西班牙科学、创新与大学部资助的项目RE(F)CICLA（PID2023-149713OB-I00）的支持。同时，也感谢AGAUR将GESPA团队认定为重点研究小组（2021 SGR 00321）所给予的支持。