采用扩展的TDCR-?erenkov方法测定68Ga的活性

《Applied Radiation and Isotopes》：Activity determination of 68Ga by an extended TDCR-?erenkov method

68Ga活度测定方法研究：基于TDCR-?erenkov模型与4πβ(?)-γ方法的对比分析，通过扩展模型处理β+与电子捕获同时存在的衰变路径，并校正Compton散射和 ?erenkov光干扰，验证两种方法在±0.21%误差范围内高度一致。

　　

范志豪|杨志杰|刘浩然|梁俊成|孙长豪|田一帆

国家计量院，中国北京100029

摘要

⁶⁸Ga是正电子发射断层扫描（PET）中的一种关键放射性核素。它通过β⁺跃迁和电子捕获衰变为⁶⁸Zn的基态和几个激发态。发射出的正电子能量足够高，可以在水溶液中通过切伦科夫辐射检测来测量其活性。此外，切伦科夫阈值效应在测量过程中自然排除了⁶⁸Ga的电子捕获跃迁的贡献。在这项工作中，基于⁶⁸Ga的衰变机制，对现有的TDCR-切伦科夫分析模型进行了扩展，用于计算效率。然后，将TDCR-切伦科夫方法得出的结果与成熟的4πβ(?)-γ方法的结果进行了比较，发现两者之间的差异为0.21%，表明在不确定性范围内具有很好的一致性。

引言

⁶⁸Ga（半衰期T_1/2 = 67.83(20)分钟）是正电子发射断层扫描（PET）中使用的核素之一，主要由⁶⁸Ge/⁶⁸Ga发生器产生（Bé等人，2013年）。它通过正电子发射和电子捕获（EC）跃迁衰变为⁶⁸Zn的基态和几个激发态。由于其主要的正电子发射方式（分支比为88.885%）以及1899.1 keV的末态能量，切伦科夫计数方法非常适合测量⁶⁸Ga的活性。虽然文献中报道了4πβ(?)-γ符合方法（Bobin等人，2018年；Marganiec-Ga??zka等人，2018年），但TDCR-切伦科夫方法提供了一种替代的、可能标准化的方法。与液体闪烁方法相比，这种方法能够区分低能β粒子，保持核素溶液的原始物理状态，并显著降低样品中有机相和无机相之间异质混合的风险。然而，由于对伴随γ射线发射的效率校正建模的复杂性，该方法在⁶⁸Ga中的应用尚未得到报道。

本研究旨在使用TDCR-切伦科夫方法测定⁶⁸Ga的活性，并通过与4πβ(?)-γ符合方法的结果进行比较来验证该方法的有效性。TDCR-切伦科夫方法最初是为纯β^-发射体开发的（Kossert，2010年；Thiam等人，2017年），后来由Fan等人（Fan等人，2023年）扩展到β^--γ核素。在本研究中，这一分析框架进一步扩展到经历β⁺-γ和EC-γ衰变过程的核素。此外，在效率计算中还考虑了康普顿散射的干扰校正（Ross，1969年；Thiam等人，2010年）。分析并比较了两种方法的结果及其不确定性，发现两者之间有很好的一致性，证实了TDCR-切伦科夫方法用于⁶⁸Ga测量的有效性。

方法

⁶⁸Ga的衰变过程如图1所示，从⁶⁸Ga的基态到⁶⁸Zn的基态的21条路径及其相应的概率在表1中给出（Bé等人，2013年）。需要注意的是，虽然湮灭γ射线（表示为$$）并非来自核衰变级联，但在物理意义上并不属于真正的级联现象，但由于材料依赖的正电子湮灭寿命（几百纳秒），它们仍会引入时间延迟。

TDCR-切伦科夫方法

⁶⁸Ga溶液是通过使用0.05 M HCl从⁶⁸Ge/⁶⁸Ga发生器中洗脱得到的。样品制备过程使用20毫升聚乙烯小瓶，每个小瓶装有15毫升1 M HCl。每个小瓶中加入约50毫克⁶⁸Ga溶液。共准备了五个样品作为平行样品，并配有一个规格相同的空白样品。然后使用定制的TDCR计数器进行测量，其中使用了三个圆柱形光电倍增管（PMT）来检测光信号。

讨论与结论

当使用TDCR-切伦科夫方法测量⁶⁸Ga溶液时，由于水样中正电子或电子的相对较低效率，来自发射γ射线（湮灭或退激发产生的）的效率贡献较为显著。对于TDCR值为0.680的情况，包含和排除γ射线贡献的模型之间的效率差异约为1.5%。此外，PMT入口窗口产生的切伦科夫光子的干扰也会影响测量结果。

CRediT作者贡献声明

杨志杰：撰写初稿、验证、数据管理。范志豪：撰写初稿、验证、软件开发、方法学研究、实验设计。梁俊成：监督、项目管理。刘浩然：审稿与编辑、撰写初稿、方法学研究、概念构思。田一帆：实验研究。孙长豪：数据管理、概念构思。

未引用的参考文献

Baerg, 1973; Fan等人，2025; ICRU, 1994; Fan等人，2023.

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了中国国家计量院的项目（项目编号：AKYCX2406）的支持。