光逐渐被认作是一种环保的“绿色”化学合成的理想试剂。[1],[2] 与许多传统试剂不同，光无毒、不会产生废物，并且可以从可再生资源中获取。[3] 最早记录的光化学反应之一是由Johann Trommsdorff在1834年发现的，他观察到阳光可以将santonin转化为有色产物，这一发现标志着人们对光在化学变化中作用理解的一个转折点（示意图1a）。[4] 随着UV–可见光谱学的引入，[5],[6] 光化学领域获得了显著的发展动力，[7] 光谱学最初被用于测定维生素A的剂量。[8] 光谱学的发展促使了大量关于光如何与物质相互作用机制的研究。[9] 在20世纪50到80年代间，许多研究表明紫外线特别适用于引发有机小分子的化学反应。[10] 然而，到了80年代初，一些问题也随之显现：石英反应器的限制、光源的稳定性、光线穿透不足、温度控制不精确、能量利用效率低、放大挑战、副反应以及手动控制的反应参数等。[3] 为了解决这些问题，人们引入了光敏剂[11]（通常模仿叶绿素）和半导体[12]（SCs），使可见光能够驱动多种有机转化。[13] 在过去的几十年中，已经开发出了数百万种具有定制带隙的光敏剂以满足各种反应需求。[14],[15] 然而，这些技术的纯化难度、重现性挑战、高昂的成本、光敏剂和半导体的保质期问题、对反应条件的敏感性以及缺乏精确控制，促使科学家和工程师重新思考替代策略。另一方面，传统的批次光辅助光化学反应常常存在不一致性、效率低下、成本高昂、风险性、可扩展性问题以及杂质控制难题。[16],[17]
为了解决批次光化学过程的问题，微流控系统作为化学合成中的强大工具应运而生，提供了高精度和重复性。[18] 然而，目前的大部分研究仍由机构驱动，主要集中在合成多样化分子上，而不是优化反应条件，这在微流控化学中是一个 persistent 的挑战。[19],[20],[21],[22] 一个主要问题是，过时的光化学方法仍在持续消耗有限的资源，这种做法常被称为“垃圾化学”，需要全球性的改进。[23] 数字化的兴起为光化学领域带来了希望。人工智能（AI）、[24],[25],[26],[27]、机器学习（ML）、[20],[29],[30],[31] 和预测分析等技术在光化学中的应用尚未得到充分开发，但它们具有将光化学转变为更可持续和高效学科的巨大潜力。[32] 近年来，基于GPT架构的LLMs[33],[34]通过实现自动化、智能决策和跨学科的自然语言处理，正在迅速重塑科学研究。在化学领域，LLMs在文献挖掘、反应分类、实验设计和自主合成等方面展现了显著的应用价值。例如，Zheng等人利用ChatGPT（GPT-3.5/GPT-4）和提示工程技术自动化了科学文本挖掘、实验设计[33]和多智能体协作[35]；Antunes等人基于GPT-2开发了Crystal LLM，可以从文本输入生成和解释晶体结构[36]；Jablonka等人对GPT-3进行了微调，用于逆反应设计和有机反应分类[37]。其他研究则涉及创建由LLMs驱动的化学代理来规划和执行实验。[17],[33],[38],[39] 这些研究共同强调了LLMs作为推理引擎和自动化科学工作流程核心组件的作用，尤其是在与应用程序编程接口（APIs）和连续数据反馈结合使用时。[17],[40],[41],[42]
尽管取得了这些进展，但在光化学中识别给定反应的最佳波长（范围从254纳米到630纳米）仍然主要依赖手动操作，因为目前还没有仪器能够自动确定这一参数。为填补这一空白，我们提出了UV–Visible Auto-Reactometry（UVAR）微流控系统（示意图1b），该系统专为高价值有机分子的自主光化学合成而设计，具有高精度。UVAR平台可以自动控制光波长（254、310、365、460、560、630纳米）等分类参数以及流量1、流量2、瓦特和压力等数值参数。总共有10个可调变量，因此反应条件的组合数量达到了10!（10×9×8×…×1）=3,628,800种，这使得确定最佳反应条件成为一项复杂任务（图1）。识别光化学反应的最佳环境条件就像是寻找从无知到理解的桥梁。通过将LLMs集成到UVAR系统中，我们实现了动态实验规划、预测反应性和实时数据解释，从而创建了一个用于优化的闭环系统，并通过替代过时的试错方法开启了数字光化学的新时代。
