基于弯晶衍射(Bent Crystal Diffraction, BCD)谱仪的球床堆(Pebble Bed Reactor, PBR)燃耗测量方法研究

《Annals of Nuclear Energy》：Burnup measurement using bent crystal diffraction spectrometers for pebble bed reactors

　　

燃耗测量对球床堆(Pebble Bed Reactor, PBR)的监测与运行至关重要，其中燃料球连续循环通过堆芯。然而，采用高纯锗(High-Purity Germanium, HPGe)探测器的传统伽马能谱法因卸出燃料球活度极高导致死时间过大及康普顿散射(Compton Scattering)严重而难以适用。本研究探讨利用弯晶衍射(Bent Crystal Diffraction, BCD)谱仪对发射伽马能谱进行滤波并孤立关键特征峰，以提高测量精度与速度。研究人员进行了单球燃耗 depletion计算，并利用光线追迹(SHADOW3)与伽马响应建模(GADRAS)分析所得能谱。研究发现137mBa/137Cs、239Np、144Ce、148mPm及140La等关键核素与燃耗、堆芯通过次数、钚产量及注量(Fluence)呈强相关性；输入合成能谱的机器学习回归模型对燃耗预测的判定系数(R2)可达0.995。在各类BCD构型中，(440)取向的镶嵌(Mosaic)硅晶体配合HPGe探测器最适于测量137Cs衰变（经由137mBa），而硅(220)与(440)晶面配闪烁体探测器可有效测量短寿命核素。

《Annals of Nuclear Energy》刊载论文解读——基于弯晶衍射(BCD)谱仪的球床堆(PBR)燃耗测量研究

一、研究背景与意义

球床高温气冷堆(Pebble Bed Reactor, PBR)，如通用氟盐冷却高温堆(generic Fluoride-salt-cooled High-temperature Reactor, gFHR)，采用连续再装料模式，需依靠燃耗测量系统(Burnup Measurement System, BUMS)逐球判定燃料球燃耗以决定是否再次入堆或废弃。传统BUMS多用高纯锗(High-Purity Germanium, HPGe)探测器测量¹³⁷Cs等裂变产物伽马射线以表征燃耗，但卸出燃料球总计数率可达数十至数百Gcps（十亿计数每秒），远超HPGe常规承受极限（数万cps），且康普顿平台及邻近峰严重掩盖661 keV光峰，延长冷却时间又降低堆经济性。弯晶衍射(Bent Crystal Diffraction, BCD)谱仪可作为伽马射线的前置能量带通滤波器，依据布拉格定律(Bragg's Law)只让特定能量伽马发生衍射进入探测器，大幅压低本底与总计数率，并有潜力用低成本闪烁体替代HPGe。本文由UC Berkeley核工程系Ian T. Kolaja等在Massimiliano Fratoni指导下完成，探究BCD谱仪在PBR燃耗快测中的应用可行性、优化设计及预测性能。

二、主要技术方法概述

研究人员以gFHR基准模型为对象，采用HxF工具耦合蒙特卡洛输运程序Serpent 2模拟单个燃料球完整辐照历史及平衡态卸出球（15744个样本，8个时间步），获得核素存量与燃耗历史参数；通过Serpent计算TRISO(Tristructural-isotropic)颗粒至球表面的伽马逃逸效率(Escape Efficiency, ε_escape)；依据源强、能量范围(30 keV–1 MeV)、与燃耗相关性及峰干扰四项准则筛选目标核素与特征伽马线（^137mBa 661.7 keV、²³⁹Np 106.1 keV、¹⁴⁴Ce 133.5 keV、^148mPm 414.1 keV、¹⁴⁰La 1596 keV）；利用X射线光学光线追迹程序SHADOW3对Rowland圆几何下不同硅晶体晶面(Si(220)/(440))、镶嵌角(Mosaicity, 0.005°–0.03° FWHM)、曲率半径、准直器孔径(5 mm)、元件间距(350 cm)进行BCD光学建模获衍射效率与能带宽度；基于上述效率结合源效率与探测器本征效率合成20 s测量计数并按泊松分布抽样构造合成数据集；用GADRAS验证HPGe可分辨661 keV附近邻峰；分别以"真实核素浓度"与"合成BCD计数"为输入，训练随机森林回归(Random Forest Regression, RFR)模型预测燃耗等历史参数，评估R²与平均绝对百分比误差(Mean Absolute Percent Error, MAPE)，并分析冷却时间与错位敏感性。

三、研究结果

2. Synthetic spectrum generation（合成能谱生成）

通过Serpent 2与HxF获取平衡态gFHR卸出球核素清单，确认平均堆芯通过7–8次、最多10次，统计误差<50 pcm。计算发现低能伽马(<100 keV)自TRISO至球表面逃逸率显著下降，须按能量插值ε_escape修正。经随机森林特征重要性(Feature Importance, MDI)分析与干扰比(Interference Ratio = ΣS_unwanted/S_targeted)量化，选定^137mBa(661.7 keV)、²³⁹Np(106.1 keV)、¹⁴⁴Ce(133.5 keV)、^148mPm(414.1 keV)、¹⁴⁰La(1596 keV)为目标，其中¹³⁷Cs长寿命示累积燃耗，²³⁹Np短寿命示近期功率历史，¹⁴⁴Ce中等半衰期具高燃耗相关性，^148mPm与²³⁹Pu产量相关。

2.4. Bent crystal spectrometer optical modeling（弯晶谱仪光学建模）

SHADOW3模拟对称布拉格几何Rowland圆聚焦配置，源—晶体—探测器距各350 cm，准直孔径5 mm、长50 cm。结果表明：增大镶嵌角提效但有收益递减点；晶体尺寸增大会展宽衍射斑；元件距增大略升衍射效率但要求更大晶体。最终取距350 cm、孔径5 mm作基准。

2.5. Spectrometer geometry optimization（谱仪几何优化）

扫描准直孔径得较大孔径提总效，探测器狭缝保障能滤；镶嵌角扫描显示Si(440)在~0.02°达最佳权衡（效升而不过宽引入干扰）；晶体尺寸按增量至收益不明显止。据此确定各核素对应BCD最优参数。

3.1. Final spectrometer designs（最终谱仪设计方案）

^137mBa采用Si(440) mosaic Si + 90 mm×90 mm HPGe（两方案：0.02°与0.005° mosaicity，平均计数率约37 cps与23 cps）；²³⁹Np用Si(220) mosaic 0.008° + BGO(Bismuth Germanate)闪烁体（~4298 cps）；¹⁴⁴Ce用Si(440) mosaic 0.03° + BGO（~10 cps）；^148mPm用Si(440) mosaic 0.005° + BGO（~15 cps，受邻峰干扰影响较大）。所有设计含源效率~10^-8量级，衍射效率1.8%–6.1%。

3.2. Simulating counts（计数模拟）

对15744个球生成含泊松涨落的合成计数，GADRAS证实HPGe可分辨661 keV附近¹³²I(667.7 keV)、⁹⁷Nb(657.9 keV)、¹⁴³Ce(664.6 keV)峰作额外回归特征。

3.3. Regression performance（回归性能）

以BCD合成计数为输入的RFR模型预测总燃耗R²=0.9953（0.02° mosaic ^137mBa方案），MAPE=2.28%；预测最近一次通过燃耗R²=0.9944，MAPE=1.59%。与输入"真实核素浓度"(R²=1.0000)相比仅微降，某些情形因引入邻峰信息反略优。²³⁹Pu含量预测R²≈0.886。按弃置阈值180 MWd/kgHM分类，第8次通过球（均值177.5 MWd/kgHM，最接近阈值）仍保持低误判。较宽滤波(0.02°)因计数统计好略优于窄滤波(0.005°)。

3.4. Impact of cooling time（冷却时间影响）

所选特征伽马线在冷却数小时后仍可测；661 keV处短寿命干扰核素(¹³²I等)在>5 h冷却后信号比优于目标峰，更长冷却进一步改善信噪比，BCD系统不强制额外冷却要求。

四、讨论与结论翻译

研究表明弯晶衍射(BCD)谱仪通过对高能伽马预滤波，可有效解决PBR卸出球高活度下传统HPGe无法直接快测燃耗的问题，消除康普顿本底并允许搭配低成本闪烁体。对于¹³⁷Cs/^137mBa，Si(440) mosaic晶体+HPGe组合最优——BCD压低总计数与康普顿平台，HPGe保分辨率分辨661 keV及其邻峰；²³⁹Np与¹⁴⁴Ce可用Si(220)/(440)+BGO实现；^148mPm因干扰大可能需更高镶嵌角配HPGe或直接测Pu X射线视需求定。晶体伽马加热(~10^-18W)可忽略，硅片堆叠制造可行，固定角无运动部件，对晶体转角±0.005°最敏感但刚体安装与定期标定可满足。机器学习模型基于单一PBR设计，换堆型需重训。未来需实验标定晶体效率与能滤性能。

结论原文浓缩翻译：

弯晶衍射(BCD)谱仪作为伽马射线窄带通滤波器，使球床堆(PBR)高放射性燃料球上特定裂变产物的直接测量成为可能，经合成能谱的回归分析显示出快速准确预测燃耗及其他燃料球属性的强潜力。将BCD集成入BUMS可免除额外堆外冷却、反康普顿屏蔽及延长测量时间，对某些核素还可采用低成本探测器。除燃耗监测外，BCD谱仪因可量化钚产量并潜在测其它锕系核素，亦为核保障监督提供有力工具。^137mBa/¹³⁷Cs测量以BCD+HPGe为最有效方案——谱仪去除高能康普顿散射并将总计数降至可控水平，HPGe足以区分661 keV峰与邻近峰；²³⁹Np与¹⁴⁴Ce因滤波带宽够窄隔离特征峰，适用BGO等廉价闪烁体；^148mPm可能需要高镶嵌角晶体配HPGe，是否实施取决于是否优先直接定量钚。后续应对候选设计在代表性裂变产物伽马场中做实验基准测试以验证模型假设并指导实际部署。