通过控制层间温度来提高采用线材电弧直沉积技术制造的高强度钢材的抗裂性能

《Journal of Materials Research and Technology》：Improving the crack resistance of high strength steel manufactured via wire + arc direct energy deposition by controlling the inter-pass temperature

　　季康范|建张|卢旺|张宏宇|谭宏宇|杨东青|彭勇|王克宏
工业和信息化部控制弧智能增材技术重点实验室，南京理工大学，江苏南京210094

**摘要**
本研究详细探讨了线材+电弧直接能量沉积（WA-DED）工艺中中间层温度对高强度钢（HSS）构件抗裂性能的影响机制。在三种不同的中间层温度下（室温、200°C和300°C）制备了三种HSS构件。结果表明，提高中间层温度有利于形成更多的马氏体和（逆转变）奥氏体。随着中间层温度的升高，奥氏体的形态逐渐从块状转变为薄膜状。与T0试样相比，T200试样的断裂韧性、裂纹起始能量和裂纹扩展能量分别提高了49.2%、42.3%和78.6%；T300试样的断裂韧性、裂纹起始能量和裂纹扩展能量分别提高了91.2%、42.5%和141.9%。增强抗裂性能的主要机制包括：更多的应变诱导的马氏体相变、更强的裂纹尖端钝化能力以及抑制裂纹的起始和扩展。研究结果证明了通过控制中间层温度可以提高WA-DED制备的HSS构件的抗裂性能。

**1. 引言**
高强度钢（HSS）已广泛应用于汽车[1]、[2]和航空航天领域[2]。对于大型HSS构件，传统的制造工艺包括焊接[3]、铸造[4]和轧制[5]。然而，这些传统工艺存在一些固有的局限性，如材料浪费严重、设计自由度有限以及焊接接头完整性较差[6]。因此，难以通过传统工艺实现高质量和高效的大规模HSS构件生产[6]。有必要探索新的制造方法以实现高质量的大规模HSS构件的快速制造。
线材+电弧直接能量沉积（WA-DED）技术是一种通过逐层沉积熔融金属丝来制造构件的新技术。该技术具有显著优势，如快速制造能力[7]、[8]、低材料浪费率[9]、[10]以及高制造自由度[12]，因此在大规模HSS构件生产中具有巨大潜力。然而，在WA-DED过程中，构件会经历多次加热膨胀和冷却收缩作用，这些重复的热循环可能导致残余应力的积累[13]、[14]、[15]。此外，几乎所有HSS材料的主要微观组织都是马氏体，而马氏体极易发生冷裂[16]、[17]、[18]，这严重影响了WA-DED制备的HSS构件的综合性能和工业应用。
通常，残余应力[18]、[19]、[20]以及马氏体的高扩散氢敏感性[21]、[22]是导致冷裂形成的主要原因。研究表明，温度对残余应力和扩散氢的聚集具有重要影响。Zong等人[23]发现，提高预热温度可以有效提高构件在高载荷下的抗裂性能；Nicole等人[24]指出，奥氏体基体微观结构有利于抑制裂纹的形成；Xiong等人[25]发现，随着预热温度的升高，熔池的最大温度梯度减小；Han等人[26]发现，当基板温度从38°C升至204°C时，界面强度和结构均匀性得到改善；Ju等人[27]发现，通过循环热处理可以有效控制微观组织和力学性能。值得注意的是，之前关于WA-DED制备的HSS构件抗裂性能的研究较少，这严重限制了该技术在工业领域的应用。因此，研究中间层温度对WA-DED制备的HSS构件抗裂性能的影响具有重要意义。
本研究使用WA-DED技术在不同中间层温度下制备了三种HSS构件，并对其微观组织演变和抗裂性能进行了研究，同时详细探讨了中间层温度增强抗裂性能的相关机制。本研究旨在探索通过控制中间层温度来制造具有良好抗裂性能的大型HSS构件的可行性。

**2. 材料与方法**
本研究使用了自主研发的无钴HSS线材来制备HSS构件，线材和基材的化学成分见表1。根据以往的研究[28]、[29]，该材料在350°C以上会发生老化；马氏体转变温度约为152°C[28]。由于中间层温度高于马氏体转变温度，基体中可以存在更多奥氏体。因此，最终选择室温、200°C和300°C作为中间层温度（分别记为T0、T200和T300）来制备HSS构件。

**3. 结果**
**3.1. 相分析**
所有构件的XRD结果显示，其微观组织由马氏体/铁素体和奥氏体组成。所有试样中最强的衍射峰为（110）峰， belonging to 马氏体/铁素体。与T0试样相比，T200和T300试样出现了额外的奥氏体衍射峰（200）峰，表明T200和T300试样中可能存在其他取向或类型的奥氏体[32]、[33]。EBSD结果进一步证实了关于微观组织演变和相分布的分析（见图5）。为提高数据的可比性，XRD试样也被用作EBSD试样。如图5所示，T0、T200和T300试样的奥氏体含量分别为3.3%、4.2%和6.4%。随着中间层温度的升高，奥氏体含量逐渐增加。值得注意的是，由于EBSD探头的定位误差，T200试样中存在少量奥氏体相（以黑色圆圈标出）。

**3.2. 微观组织观察**
**3.2.1. SEM和EDS分析**
图6展示了所有试样的微观组织。如图6所示，所有试样均具有两种不同的微观特征：粗糙区域和光滑区域，粗糙区域的比例高于光滑区域。结合相形态特征和EBSD结果，可以确定粗糙区域和光滑区域的微观组织分别为马氏体和奥氏体/铁素体[34]。

**3.2.2. 透射电子显微镜（TEM）分析**
WA-DED是一个反复加热和冷却的过程，可能会产生热处理效应[37]。自主研发的无钴HSS线材属于马氏体时效钢，对热历史敏感。不同的中间层温度可能导致不同的沉淀行为。因此，使用TEM技术观察了纳米沉淀相，结果如图8、图9和图10所示。(a) T0；(b) T200；(c) T300的TEM结果；下载：下载高分辨率图片（2MB）下载：下载全尺寸图片

图10. (a) T0样品；(b) T200样品；(c) T300样品的TEM-EDS结果；图8展示了T0样品的高分辨率细节和选择性电子衍射斑点。选区电子衍射(SAED)分析证实了基体中存在多个相，包括马氏体、保留奥氏体、铁素体以及纳米沉淀相(Ni3Ti, Ni3Mo)。很明显，Ni3Ti和Ni3Mo与马氏体基体之间存在半相干关系，而奥氏体与马氏体/铁素体之间存在相干关系。图9显示了基体中纳米沉淀相和奥氏体的形态。对于T0样品，在基体中存在大量的Ni3Ti和Ni3Mo纳米沉淀相（块状箭头），并在板条状马氏体中观察到少量块状奥氏体相（黄色箭头），如图9a所示。值得注意的是，在T200和T300基体中观察到了更多的薄膜状纳米奥氏体相（红色箭头），如图9(a-b)所示。结果表明，提高退火间温度可以促进纳米奥氏体从块状向薄膜状的形态演变。图10进一步确认了基体中存在纳米奥氏体。可以观察到Ni元素在块状和薄膜状相中发生偏聚，Ni元素对奥氏体的形成有益。因此，块状和薄膜状相是奥氏体。

3.3. 抗拉试验
3.3.1. 抗拉性能
不同样品的工程应力-应变曲线如图11所示，T0、T200和T300的抗拉性能在表3中列出。H-T0和V-T0的极限抗拉强度(UTS)和伸长率(EL)分别为1005 MPa-13.88%和1035 MPa-14.12%。H-T200和V-T200的UTS和EL分别为1136 MPa-17.56%和1074 MPa-16.71%。H-T300和V-T300的UTS和EL分别为1173 MPa-17.68%和1036 MPa-17.63%。与H-T0样品相比，H-T200和H-T300的UTS分别提高了约13.03%和27.38%，EL分别提高了约26.08%和27.38%。然而，V-T200和V-T300样品的UTS没有明显改善，仅EL分别提高了18.34%和24.86%。结果表明，提高退火间温度可以有效增强材料的强度和塑性，尤其是在水平方向上。与其他通过WA-DED制造的马氏体时效钢部件相比，T0部件表现出相似的抗拉性能，而T200和T300表现出优异的抗拉性能，如图12所示。有趣的是，自主研发的无钴HSS丝材的成本低于大多数马氏体时效钢。

图11. (a) T0样品的抗拉性能 [31]；(b) T200样品的抗拉性能；(c) T300样品的抗拉性能；
表3. 所有样品的抗拉性能（水平-H，垂直-V）。

表3. 所有样品的抗拉性能（水平-H，垂直-V）。

图12. 与其他通过WA-DED制造的HSS马氏体时效钢的抗拉性能比较 [31]，[38]，[39]，[40]，[41]，[42]，[43]

3.3.2. 抗拉断裂形态
水平拉伸样品的断裂形态如图13所示。所有样品都表现出解理和韧性断裂特征。在H-T0样品中观察到大量大的凹坑和解理表面。相比之下，在H-T200样品中观察到少量的解理表面，而在H-T300样品中则观察到大量更大更深的凹坑。同时，在凹坑中观察到少量断裂颗粒。EDS点扫描结果显示这些断裂颗粒是Ni-Ti沉淀物，如图14所示。垂直拉伸样品的断裂形态如图15所示。垂直拉伸样品的断裂形态与水平拉伸样品相似，间接表明垂直拉伸样品的塑性接近水平拉伸样品。

图13. (a) H-T0；(b) H-T200；(c) H-T300的抗拉断裂形态；
图14. 标记区域(a)点1；(b)点2的EDS点扫描结果；
图15. (a) V-T0；(b) V-T200；(c) V-T300的抗拉断裂形态；

3.4. 带测量的夏比冲击试验
3.4.1. 冲击性能
夏比冲击试验用于研究T0、T200和T300样品的冲击性能，结果如表4所示。值得注意的是，所有样品的测试1都是通过带测量的夏比冲击装置进行的，以研究裂纹抗力。而测试2和测试3仅通过夏比冲击装置进行。如表4所示，垂直样品的冲击吸收能量高于水平样品，表明垂直样品具有更好的冲击抗力。在所有测试样品中，T300样品的冲击能量最高，而T0样品的冲击能量最低。因此，提高退火间温度有利于提高冲击抗力。同时，所有样品的断裂宏观图如图16所示。所有水平冲击样品的断裂表面更粗糙，更粗糙的断裂表面表示裂纹扩展路径更复杂，能量损失更多。

表4. 所有样品的冲击能量（*通过带测量的夏比冲击试验）

图16. 所有样品的断裂宏观图 (a) H-T0；(b) H-T200；(c) H-T300；(d) V-T0 [31]；(e) V-T0；(f) V-T0；
为了更直观地反映样品之间的冲击抗力差异，图17展示了冲击能量的比较。与H-T0样品相比，H-T200和H-T300样品的冲击能量分别提高了约35.4%和55.4%。V-T200和V-T300样品的冲击能量分别比V-T0样品提高了约52.9%和79.9%。上述结果表明，通过控制退火间温度可以有效优化WA-DED处理的HSS部件的冲击抗力。

图17. 冲击性能的比较
图18显示了载荷、冲击能量和位移之间的关系。载荷-位移曲线可以分为裂纹起始阶段和裂纹扩展阶段[40]，相关参数见表5。裂纹起始阶段定义为载荷最大点的起点，裂纹扩展阶段定义为载荷最大点到终点的过程。如图18所示，T300样品在所有方向上的位移变化最大，而T0样品的位移变化最小。结果表明，T300样品在冲击过程中变形最大，因此能损失更多能量。对于H-T0、H-T200和H-T300样品，裂纹起始能量(Ei)分别为13.795 J、20.909 J和19.936 J；裂纹扩展能量(Ep)分别为11.695 J、14.645 J和21.831 J。对于V-T0、V-T200和V-T300样品，Ei分别为16.998 J、22.613 J和23.946 J；Ep分别为10.032 J、24.173 J和30.743 J。与T0样品（水平和垂直方向的平均值）相比，T200和T300样品的裂纹起始能量分别提高了约42.3%和42.5%。T200和T300样品的裂纹扩展能量分别提高了约78.6%和141.9%。

图18. (a1～a2) V-T0[31]和H-T0样品；(b1～b2) V-T200和H-T200样品；(c1～c2) V-T300和H-T300样品的冲击载荷/能量-位移曲线；
表5. 带测量的夏比冲击的特征参数

图18. 所有样品的载荷-位移曲线

图19. 水平样品的断裂形态如图19所示。如图19所示，H-T200和H-T300样品表现出粗糙的断裂形态（“波浪状”特征）。相比之下，H-T0样品表现出平坦的断裂形态，可以看到更多的解理断裂特征。断裂形态间接表明H-T200和H-T300样品在断裂过程中耗散了更多能量。

图20. V-T200和V-T300样品的断裂微观形态比H-T200和H-T300样品更粗糙。相比之下，V-T0样品的断裂表面与H-T0样品相似。因此，在冲击过程中，V-T200和V-T300样品的微观裂纹扩展路径可能比V-T0样品更长。对于T0试样，在裂纹扩展的初期阶段可以观察到脆性疲劳条纹和解理表面（图22 a2）。而在裂纹扩展的后期阶段则可以看到大量的裂纹和晶间断裂特征（图22 a3）。对于T200试样，在裂纹扩展的初期阶段可以观察到脆性疲劳条纹、塑性疲劳条纹和解理表面（图22 b2）。而在裂纹扩展的后期阶段则只能观察到少量的裂纹和解理断裂特征（图22 b3）。对于T300试样，值得注意的是，在裂纹扩展的初期阶段可以看到大量的塑性疲劳条纹，而在后期阶段则较少见到解理断裂特征。

4. 讨论
4.1. 间温对微观组织演变的影响
根据图5、图6和图7，间温显著影响了微观组织。随着间温的升高，马氏体和奥氏体的体积分数增加，而铁素体的体积分数减少。铁素体含量减少的原因可能如下：较高的间温会导致冷却速度变慢，冷却时间变长[47]。较长的冷却时间可以使L+δ→γ的反应更加完全[33],[48]。因此，T300试样的铁素体含量最低。如图5和图23所示，随着间温的提高，晶粒尺寸和奥氏体含量也会增加，这表明较高的间温促进了晶粒生长。值得注意的是，T0试样的奥氏体晶粒尺寸与T200试样相似，而T300试样的奥氏体晶粒尺寸更大。因此，只有当间温超过200°C时，奥氏体晶粒才会开始生长。同时，图24显示T0、T200和T300的晶核平均错位（KAM）分别为2.27°、1.28°和1.37°（奥氏体）。通常情况下，残留奥氏体的KAM值高于逆转奥氏体[49],[50]。因此，可以推断随着间温的升高，基体中可能存在更多的逆转奥氏体。较高的间温和镍元素的偏聚为逆转奥氏体的生长提供了条件。

4.2. 提高抗拉性能的机制
根据图11，T300的综合作拉性能优于T200，而T200的综合作拉性能又优于T0。XRD和EBSD的结果均表明，提高间温可以有效增加逆转奥氏体的含量。在拉伸过程中，残留奥氏体和逆转奥氏体通过应变诱导的马氏体相变有助于提升强度和塑性。有趣的是，逆转奥氏体的稳定性高于残留奥氏体[51],[52]。同时，如图23所示，奥氏体的晶粒尺寸比马氏体/铁素体更小。细小的奥氏体晶粒分散在粗大的马氏体/铁素体晶粒周围，形成了双态异质结构。根据以往的研究[53],[54],[55]，这种双态异质结构有助于在微米尺度上提高强度和塑性。

4.3. 提高抗裂性能的机制
如图9所示，T0试样中存在大量的块状奥氏体。随着间温的升高，基体中出现了更多的薄膜状奥氏体，尤其是在T300试样中。在变形过程中，块状奥氏体在较低应力条件下会发生应变诱导的马氏体转变。相比之下，薄膜状纳米奥氏体在较高应力条件下会发生应变诱导的马氏体转变[56]。此外，薄膜状奥氏体比块状奥氏体更有利于钝化裂纹尖端[56]。而且，薄膜状奥氏体总是存在于相邻的板条马氏体之间，这有助于抑制裂纹在板条马氏体块之间的起始和扩展[57]。根据之前的研究[58]，裂纹容易从马氏体块界面和柱状晶界面开始，并沿着这些界面扩展。如图25所示，随着间温的升高，马氏体相界和柱状晶界面中的奥氏体相增多。因此，T300试样在抑制裂纹起始和扩展方面表现最佳。

为了更好地展示不同奥氏体形态对抗裂性能的影响，图26展示了裂纹起始和扩展的示意图。对于T0试样，裂纹优先在柱状晶界和马氏体块界面处起始。由于奥氏体含量低且形态为块状，残留奥氏体在较低应力条件下会发生应变诱导的马氏体转变，导致基体缺乏变形能力，从而容易产生和扩展裂纹。对于T200和T300试样，柱状晶界和马氏体块界面中存在更多类似于薄膜状的奥氏体。薄膜状奥氏体具有更高的稳定性，在较高应力条件下会发生应变诱导的马氏体转变，使试样具有更强的共同变形能力，从而消耗更多的裂纹扩展能量。同时，尚未转变的薄膜状逆转奥氏体可以进一步抑制裂纹的扩展。

5. 结论
本研究讨论了间温对微观组织、抗拉性能、抗裂性能以及强化机制的影响。研究证明了通过控制间温来提高抗裂性能的可行性，这对于高质量/高效生产及应用WA-DED高强度钢部件非常有益。主要发现如下：
(1) 间温对微观组织有显著影响。较高的间温会导致基体中马氏体含量增加，（逆转）奥氏体含量增加，铁素体含量减少。
(2) 随着间温的升高，在柱状晶界和马氏体块界面处会形成更多的逆转奥氏体。同时，奥氏体的形态从块状逐渐转变为薄膜状。
(3) 通过控制间温可以同时提高抗拉强度(UTS)和断裂伸长率(EL)。相关机制包括较高的奥氏体分数、增强的应变诱导马氏体转变以及强化的双态异质结构效应。
(4) 与T0试样相比，T200试样的断裂韧性Ei和Ep分别提高了49.2%、42.3%和78.6%；T300试样的断裂韧性Ei和Ep分别提高了91.2%、42.5%和141.9%。提高抗裂性能的机制主要包括更多的应变诱导马氏体相变、更强的裂纹尖端钝化能力以及更强的抑制裂纹起始和扩展的能力。
(5) 对于T200和T300试样，较高的（逆转）奥氏体含量在断裂过程中能够诱导更强的应变诱导马氏体相变强化效应，从而提高抗裂性能。同时，T200和T300试样中含有更多的薄膜状逆转奥氏体，这更有利于钝化裂纹尖端。此外，更多的奥氏体相存在于马氏体块界面和柱状晶界面，有助于抑制裂纹在马氏体块界面和柱状晶界面处的起始和扩展。