利用具有物理信息基础和基于仿真推导的描述符的可解释机器学习方法预测钙钛矿太阳能电池的光伏输出参数

《Materials Today Communications》：Predicting Photovoltaic Output Parameters of Perovskite Solar Cells Using Explainable Machine Learning with Physics-Informed and Simulation-Derived Descriptors

　　艾谢古尔·托普拉克（Ay?egül TOPRAK）
土耳其科尼亚塞尔丘克大学（Sel?uk University）电子与自动化系

**摘要**
钙钛矿太阳能电池性能的预测建模面临着结构、电子、光学及复合过程之间强耦合的挑战。本研究提出了一种基于模拟和物理知识的机器学习框架，利用全面的漂移-扩散模拟数据集来预测关键的光伏性能参数，包括开路电压（Voc）、短路电流密度（Jsc）、填充因子（FF）和功率转换效率（PCE）。该模型使用了29个具有物理意义的输入描述符，这些描述符明确编码了器件几何结构、电荷传输、光生过程、复合路径和电损耗机制，从而能够对钙钛矿太阳能电池的工作原理进行物理上丰富且系统的表征。通过五折交叉验证评估了六种回归算法：线性回归（Linear Regression）、K-最近邻（K-Nearest Neighbors）、支持向量回归（Support Vector Regression）、多层感知器（Multilayer Perceptron）、随机森林（Random Forest）和极端梯度提升（Extreme Gradient Boosting）。其中，XGBoost在所有目标参数上均表现出最佳的预测性能，预测误差低，并与参考数据有很强的相关性（PCE：RMSE = 0.012，r = 0.951）。除了数值准确性外，还采用了Shapley加性解释（SHAP）方法来揭示模型学习到的关系。分析表明，Voc主要受复合过程控制，Jsc受光生和传输过程影响，FF受电阻损耗显著影响，而PCE则是这些相互作用的结果。ShAP结果与已知器件物理规律的高度一致性表明，该模型捕捉到了物理上 meaningful 的关系，而非虚假的相关性。总体而言，这项工作证明了将基于物理的漂移-扩散模拟与可解释的机器学习相结合，能够实现准确的性能预测，为钙钛矿太阳能电池的数据驱动分析和优化提供了可靠的方法。

**1. 引言**
钙钛矿太阳能电池（PSCs）由于其功率转换效率（PCE）的快速提升、低温制备以及材料和器件属性的广泛可调性，已成为最有前景的光伏技术之一[1]。自2009年以来，PSCs的认证PCE已从3.8%提高到超过27%，超过了大多数薄膜光伏技术，并接近晶体硅的极限[2]。随着效率的迅速提高，许多研究致力于改进组成、修改界面、减少缺陷、控制晶界以及开发更好的电荷传输层，以解决复合和稳定性问题[3]、[4]、[5]、[6]。这些研究表明，陷阱态、界面带对齐和离子迁移对器件性能有显著影响，从而推动了描述PSCs中电荷生成、传输和复合的物理模型的发展。尽管这些研究改善了材料性能，但由于传输、复合、界面效应和器件结构的耦合，仅使用经验方法难以进行准确和系统的优化。

机器学习（ML）已成为光伏研究中的有用工具，与传统试错实验相比，它能够快速预测结构-性能关系、进行属性分析和逆向设计[7]、[8]、[9]、[10]、[11]、[12]、[13]。在PSCs领域，ML已被应用于加速成分筛选、调整加工条件、预测器件稳定性以及使用从线性模型到集成树和深度神经网络的各种算法来估计光伏性能指标[1]、[12]、[13]。以往的ML研究通常依赖于实验获得的数据集，并专注于学习常见器件参数之间的关系，因此利用了制造和测试过程中通常可用的信息[14]、[15]、[16]、[17]。尽管取得了这些进展，但以往预测Jsc、Voc、FF和PCE等光伏参数的ML研究主要使用的数据集包含的器件或加工特征数量有限，导致对潜在物理机制的描述不完整[18]。相比之下，本研究采用了包括结构几何、电荷传输参数、陷阱相关描述符、光学相互作用项和复合机制因素在内的全面物理基础模拟输入，这些输入共同捕捉了控制PSC性能的多方面过程。这种高维的、具有物理意义的特征空间使模型能够揭示使用有限输入变量无法揭示的关系，从而更清晰地理解关键材料和器件属性如何影响光伏输出[19]。因此，所提出的框架不仅具有更高的预测准确性，还提供了对PSC行为的更透明理解，相较于依赖简化或低细节输入集的研究而言。因此，这类模型的预测能力通常局限于狭窄的加工窗口，无法在不同器件架构上泛化。为了克服这些限制，基于物理的模拟数据集提供了一个可控且全面的参数空间，在其中可以系统地变化结构、电子和光学现象。这样的数据集为开发既准确又具有物理可解释性的ML模型提供了独特的机会，从而能够更深入地理解控制PSC性能的机制[20]。

与此同时，越来越多的研究关注在不同工作环境下（包括室外阳光照射和室内人工照明条件下）钙钛矿太阳能电池性能的预测。在室外条件下，已经探索了数据驱动和基于机器学习的方法来模拟PSCs在真实阳光和环境应力下的性能变化和长期行为[21]、[22]。这些研究强调了捕捉环境变化性、操作稳定性和与退化相关效应的重要性，这些因素在超出标准实验室测量的实际工作条件下显著影响器件性能。特别是温度波动、湿度和长时间光照会改变复合动态和载流子传输，从而随时间影响关键光伏参数。最近，室内钙钛矿光伏技术在低光能量收集应用中的出现，促使人们开始在LED和荧光灯等人工光源下进行预测建模，这些光源的光谱和强度与标准太阳光条件有很大不同[23]、[24]。在室内照明下，光谱不匹配、辐照度降低和载流子复合行为的变化引入了不同的性能机制，需要专门的建模方法和评估指标，与传统室外光伏不同。虽然这些研究展示了机器学习在特定环境性能预测方面的潜力，但它们往往受限于特定的照明条件，并依赖于有限的实验数据集，这限制了它们在不同器件架构和操作条件下的泛化能力。此外，许多现有的预测导向研究依赖于相对较少的实验可访问描述符，或仅关注单一输出目标，这可能无法完全捕捉控制PSC性能的电荷传输、复合、光生和电阻损耗之间的强耦合和非线性相互作用。因此，驱动性能变化的潜在物理机制并不总是能够被定量分离，从而限制了这些模型在更广泛器件和操作条件下的可解释性和泛化能力。

在这项工作中，我们旨在使用基于物理的漂移-扩散模拟数据集[25]开发一个基于ML的预测和可解释框架。与以往的工作不同，本研究中的输入特征不仅限于传统的器件级参数（如吸收层厚度、掺杂密度或缺陷浓度），而是使用了一组高维的物理知识描述符，这些描述符代表了控制钙钛矿太阳能电池运行的关键电子、结构、光学和复合过程。通过利用全面的模拟驱动参数空间，所提出的框架探索了广泛的物理工作条件，减少了对有限实验数据的依赖，从而提高了预测的可靠性和物理可解释性。此外，我们使用了可解释的人工智能（XAI）技术，特别是Shapley加性解释（SHAP），来测量和解释每个输入参数如何影响器件输出，有助于更好地理解PSC的设计和性能。在该框架中，SHAP数值量化了每个特征对模型预测的贡献，并确定这种贡献是增加还是减少了预测输出[26]、[27]。这种基于可解释性的方法能够识别控制每个光伏参数的主导物理机制，使模型预测可以直接与器件物理联系起来，而不仅仅是作为纯粹的统计相关性。通过这种方法，不仅实现了准确的预测，还使这些预测背后的原因变得可理解，从而将数据驱动的结果与物理直觉直接关联起来[28]、[29]。在下一节中，将详细说明数据来源、预处理步骤、模型配置、评估指标和可解释性方法，以确保所提出框架的可重复性和透明度。

**2. 材料与方法**
本研究开发了一个监督回归框架，使用基于物理知识的机器学习方法来预测钙钛矿太阳能电池的关键光伏参数。考虑了六种回归算法：线性回归（Linear Regression，LR）、K-最近邻（K-Nearest Neighbors，KNN）、支持向量回归（Support Vector Regression，SVR）、多层感知器（Multilayer Perceptron，MLP）、随机森林（Random Forest，RF）和极端梯度提升（Extreme Gradient Boosting，XGBoost），以涵盖线性、基于实例、基于核、神经网络和集成学习范式。整个工作流程包括预测建模和可解释性分析，其中使用Shapley加性解释（SHAP）来表征输入描述符的相对重要性，并支持对模型结果的物理意义解释。以下小节将详细介绍数据集特征、预处理步骤、输入-输出定义、模型配置、评估协议和可解释性方法。图1总结了包括数据准备、模型训练和可解释性分析在内的完整工作流程。

**2.1. 数据来源和预处理**
本研究使用的数据集来自一个公开可用的基于漂移-扩散的模拟数据库，在该数据库中，钙钛矿太阳能电池的物理、电学和几何属性在现实的工作范围内进行了系统变化[25]。由于数据是通过数值器件模拟生成的，而非实验制造，因此所有样本都免受不受控制的工艺变化和测量相关噪声的影响，确保了数据集内部的一致性。在模型开发之前，数据集经过了全面的预处理程序。过滤掉了来自模拟环境中的非物理值和不现实的操作点（如数值不稳定或边界效应）。移除了重复样本以防止训练偏差，并根据领域知识阈值排除了极端异常值。所有输入特征都使用最小-最大缩放进行了归一化，以确保不同物理量之间的数值范围一致，并防止模型训练期间的尺度主导。Le Corre等人报告的原始数据集包含2,470,491个来自漂移-扩散器件模拟的样本。为了减少数据冗余和由高度相关的相邻样本引起的计算负担，应用了系统的下采样程序，最终得到包含2,471个代表性样本的数据集。模型训练和验证使用了五折交叉验证，其中四折用于训练，一折用于验证，报告的性能指标对应于所有折叠的平均值。

**2.2. 基于物理知识的可解释机器学习框架**
本研究开发了一个基于模拟和物理知识的机器学习框架，用于预测关键的光伏输出参数（Jsc、Voc、FF和PCE）。这里的“基于物理知识”表示物理知识是通过模拟得到的描述符融入的，而不是像在基于物理知识的神经网络（PINNs）中那样作为显式的控制方程约束。输入数据集包含29个具有物理意义的描述符，这些描述符来自器件级模拟，代表了钙钛矿太阳能电池运行的不同方面。这些描述符不是单独处理的，而是被分组到物理上可解释的类别中，以反映它们在器件物理中的功能作用。具体来说，输入特征包括结构和几何参数（L、LIL、LIR）、电荷传输和迁移相关参数（mob_IL、mob_IR、mun_0、mup_0）、能级对齐和掺杂参数（phi_left、phi_right、IL_dop、IR_dop）、复合相关描述符（Lang_pre、frac_recLan、frac_recSRH_l、frac_recSRH_r、St_L、St_R、Etrap、Cn、Cp）、晶界和微观结构参数（GB_tr、num_GBs）、光学和生成相关参数（Gmax、n、alphaw、alphaR2w、R2w）以及电损耗参数（Rseries、Rshunt）。输入变量的完整列表及其物理定义和单位在补充表S1中提供。然后使用处理后的数据集来训练和评估六个回归模型：线性回归（LR）、K-最近邻（KNN）、支持向量回归（SVR）、多层感知器（MLP）、随机森林（RF）和极端梯度提升（XGBoost）。所有六个机器学习模型的超参数配置在补充材料（表S2）中提供。这些模型被有意选择以覆盖从线性和基于实例的方法到基于核的、神经网络和集成方法的各种学习范式[30]、[31]、[32]。这种多样性使得能够对模型性能和泛化能力进行稳健的比较评估。对于性能评估，采用了五折交叉验证策略，而不是固定的训练-测试分割，从而提供了对机器学习模型泛化能力的更稳健和无偏估计。为了补充定量性能指标并实现物理意义上的可解释性分析，采用了SHapley Additive exPlanations（SHAP）来量化每个输入描述符对每个预测输出参数的相对贡献。SHAP通过将模型预测分解为可加性的特征贡献，提供了全局和局部的可解释性，从而不仅揭示了哪些参数主导了模型行为，还展示了它们的值如何影响预测的方向和幅度。这种方法使提出的框架能够超越黑盒预测，提供关于光伏性能机制的物理上有意义的见解，确保学习到的关系与已建立的器件物理原理一致。在本研究中，计算了SHAP值以提供训练有素的机器学习模型的全局和局部可解释性。对于基于树的模型（包括随机森林和极端梯度提升），使用TreeExplainer计算SHAP值，该工具通过利用内部树结构高效地估计精确的Shapley值。对于非基于树的模型，则使用模型无关的KernelExplainer基于特征扰动的加权组合来近似SHAP值。SHAP值的幅度表示给定特征的相对重要性，而其符号反映了该特征是对预测输出产生正面还是负面影响。该框架使得能够透明地解释各个物理描述符如何影响光伏性能指标[33]。

2.3 评估指标
本研究中使用的评估指标的详细定义和数学公式如下所示。回归模型的预测性能使用两个定量指标进行评估：均方根误差（RMSE）和皮尔逊相关系数（r）。RMSE衡量预测值和实际值之间的平均偏差，保留了每个目标参数的物理单位，因此反映了预测误差的绝对大小，广泛用于评估数值估计的准确性。相比之下，皮尔逊相关系数（r）量化了预测值和真实值之间的线性关联强度，并表明模型捕捉数据趋势的能力。结合使用这两个指标可以提供更全面的性能评估，其中较低的RMSE值表示预测误差较小，较高的r值（接近1）表示预测一致性更强且趋势更吻合。
每个目标的RMSE计算公式为：
(1) RMSE = ∑(yi ? y?i)^2 / N
其中N是样本总数，yi表示真实值，y?i表示第i个样本的预测值[34]。
皮尔逊相关系数的计算公式为：
(2) r = ∑(yi ? y?) / (∑(yi ? y?)^2) / ∑(yi ? y?)^2
其中y?和y?表示真实值和预测值的平均值[35]。当模型同时实现较低的RMSE和较高的r值时，被认为更可靠。

3. 结果与讨论
在本节中，系统地评估了使用从漂移-扩散模拟中得到的29个物理信息输入描述符开发的机器学习模型的预测性能，这些描述符用于预测开路电压（Voc）、短路电流密度（Jsc）、填充因子（FF）和光电转换效率（PCE）。首先，使用五折交叉验证，通过均方根误差（RMSE）和皮尔逊相关系数（r）比较了六种回归算法（LR、KNN、SVR、MLP、RF和XGBoost）的预测准确性和泛化能力[36]。这一比较得到了性能指标汇总表、展示交叉验证折叠中预测误差分布的箱形图以及突出模型相对性能的图形表示的支持。随后，对于表现出最高准确性和稳定性的模型，分析了预测值与实际值的散点图，以检查整个数据范围内的预测一致性。最后，除了数值准确性之外，还将性能结果与基于SHAP的可解释性分析相结合，以识别控制每个光伏输出参数的主要物理机制，从而实现对复合、生成/传输和电阻损耗效应的物理一致的解释。

在评估机器学习模型的预测性能之前，首先检查了输入特征空间的统计特性。图S1展示了用于模型训练的29个物理信息输入参数的特征密度分布。这些分布显示了关键电学和复合相关参数（例如掺杂浓度、陷阱密度和生成率）在多个数量级上的显著变化，以及结构、界面和光学描述符的广泛覆盖。特别是，不同传输机制、复合机制和几何配置的共存表明，数据集涵盖了广泛的物理不同操作条件，而不仅仅是一个紧密聚集的参数集。这种多样性有助于防止偏见学习，并确保特征重要性排名和SHAP分析的可靠性和物理意义，而不是由于数据覆盖范围有限而产生的结果。表1总结了使用五折交叉验证获得的Voc、Jsc、FF和PCE的平均RMSE、皮尔逊相关系数（r）和决定系数（R2）值。这里，R2表示模型解释的目标参数变化的比例，反映了其解释能力。在评估的模型中，基于集成的方法，特别是随机森林（RF）和极端梯度提升（XGBoost），在所有目标参数上始终表现出优越的性能。它们较低的RMSE值和较高的相关系数表明这些模型能够更好地捕捉控制钙钛矿太阳能电池行为的复杂和非线性关系。相比之下，线性回归（LR）的预测能力有限，尤其是在FF和PCE方面，反映了其无法表示由复合、传输和电阻损耗机制引起的复杂非线性依赖性。KNN和MLP表现出中等性能，但结果不太稳定，跨交叉验证折叠的误差变化较大。这些限制可能是由于KNN对局部数据分布的敏感性以及在高维参数空间中训练神经网络的难度所致。目标参数之间的性能差异进一步反映了它们潜在的物理复杂性。Voc和Jsc的预测准确性较高，因为它们主要受与复合和光生成相关的较少数量的主导机制控制。相比之下，FF和PCE表现出相对较高的预测误差，这可以归因于它们依赖于多个相互作用的损耗过程，包括并联和串联电阻、界面效应和传输限制。由于PCE整合了Voc、Jsc和FF的综合行为，其预测本质上累积了所有贡献机制的不确定性，使其成为最难准确建模的目标。

表1. ML模型对PCE、Voc、Jsc和FF预测的RMSE、R2和r结果。

在评估机器学习模型的预测性能之前，首先检查了输入特征空间的统计特性。图S1展示了用于模型训练的29个物理信息输入参数的特征密度分布。这些分布显示了关键电学和复合相关参数（例如掺杂浓度、陷阱密度和生成率）在多个数量级上的显著变化，以及结构、界面和光学描述符的广泛覆盖。特别是，不同传输机制、复合机制和几何配置的共存表明，数据集涵盖了广泛的物理不同操作条件，而不仅仅是一个紧密聚集的参数集。这种多样性有助于防止偏见学习，并确保特征重要性排名和SHAP分析的可靠性和物理意义，而不是由于数据覆盖范围有限而产生的结果。表1总结了使用五折交叉验证获得的Voc、Jsc、FF和PCE的平均RMSE、皮尔逊相关系数（r）和决定系数（R2）值。这里，R2表示模型解释的目标参数变化的比例，反映了其解释能力。在评估的模型中，基于集成的方法，特别是随机森林（RF）和极端梯度提升（XGBoost），在所有目标参数上始终表现出优越的性能。它们较低的RMSE值和较高的相关系数表明这些模型能够更好地捕捉控制钙钛矿太阳能电池行为的复杂和非线性关系。相比之下，线性回归（LR）的预测能力有限，尤其是在FF和PCE方面，反映了其无法表示由复合、传输和电阻损耗机制引起的复杂非线性依赖性。KNN和MLP表现出中等性能，但结果不太稳定，跨交叉验证折叠的误差变化较大。这些限制可能是由于KNN对局部数据分布的敏感性和在高维参数空间中训练神经网络的难度所致。目标参数之间的性能差异进一步反映了它们潜在的物理复杂性。Voc和Jsc的预测准确性较高，因为它们主要受与复合和光生成相关的较少数量的主导机制控制。相比之下，FF和PCE表现出相对较高的预测误差，这可以归因于它们依赖于多个相互作用的损耗过程，包括并联和串联电阻、界面效应和传输限制。由于PCE整合了Voc、Jsc和FF的综合行为，其预测本质上累积了所有贡献机制的不确定性，使其成为最难准确建模的目标。

图2展示了从所有六种回归模型获得的Voc、Jsc、FF和PCE的RMSE分布。箱形图不仅显示了平均预测误差，还显示了跨折叠的变异性，提供了关于模型稳定性和泛化行为的见解。对于所有目标参数，基于集成的模型，特别是RF和XGBoost，显示出较低的中位数RMSE值和较小的变异性，表明更好的准确性和稳定性。相比之下，KNN和MLP显示出较大的误差变化，表明在验证折叠中的性能不太稳定，而LR由于其线性特性显示出较低的准确性。

图3总结了平均RMSE和皮尔逊相关系数（r）值，表明XGBoost在所有目标参数上始终实现最低的预测误差和最高的相关系数。相比之下，LR的较低性能和KNN及MLP的中等准确性反映了它们捕捉物理信息输入特征之间复杂非线性交互作用的有限能力。

总体而言，这些结果表明，集成学习方法，特别是XGBoost，在建模复杂的光伏数据集时提供了高准确性和稳定的预测。鉴于在所有目标上观察到的强大且一致的性能，后续分析重点关注XGBoost模型作为一个代表性和可靠的框架。图4进一步说明了XGBoost模型的预测能力，该图展示了Voc、Jsc、FF和PCE的预测值与实际值的散点图。在这些图中，虚线对角线表示预测值与真实值之间的理想一致性，允许直接可视化评估整个数据范围内的模型准确性。对于所有输出参数，预测值与理想对角线显示出强烈的一致性，表明模型能够准确再现低值和高值，并具有良好的一致性。在目标中，Voc与理想线的吻合度最高，表明它主要依赖于主导的复合相关机制。Jsc在较高电流密度下显示出稍大的分散，这可以归因于光生成、传输和收集限制的综合影响。FF和PCE显示出更广泛的分散，这与它们依赖于多个相互作用的损耗机制（如并联和串联电阻、界面效应和复合过程）一致。尽管如此，数据点围绕对角线的无系统偏差和对称分布证实了模型预测在整个操作范围内的物理一致性。总体而言，散点图证实了之前报告的定量性能指标，并表明所选模型为所有光伏参数提供了准确且无偏的预测，从而支持其后续的可解释性和物理分析。

为了获得对机器学习预测的物理洞察，对所有目标光伏参数进行了SHAP分析。图5总结了输入参数对开路电压（Voc）、短路电流密度（Jsc）、填充因子（FF）和功率转换效率（PCE）的相对重要性和方向性影响。对于每个目标，左侧面板（a）、（c）、（e）、（g）展示了平均绝对SHAP值，表明每个输入特征的整体重要性，而右侧面板（b）、（d）、（f）、（h）展示了SHAP值的分布，揭示了各个特征如何正面或负面地影响模型输出。如图5(a)所示，与复合相关的参数frac_recLan是Voc预测的主要贡献者，其平均SHAP值显著大于所有其他输入。其次是朗缪尔前因子（Lang_pre）、表面陷阱密度（St_L和St_R）以及晶界相关参数，强调了复合过程在确定Voc中的关键作用。图5(b)中的相应SHAP分布进一步显示，frac_recLan的变化会强烈影响预测的Voc，其影响可能是正面的也可能是负面的。这种行为与Voc对非辐射复合损耗的已知敏感性一致，尤其是与表面和界面状态相关的损耗。对于Jsc，图5(c)中的特征重要性排名与Voc明显不同。吸收体相关厚度参数LIR和光生成参数Gmax成为最具影响力的输入，其次是传输和界面相关参数。这表明Jsc主要受载流子生成和收集的控制，而不仅仅是复合。图5(d)中的SHAP分布显示Gmax的非线性影响，表明增加光生成并不总是导致Jsc的连续增加。相反，Gmax的效果取决于吸收体和传输属性，表明在较高生成水平下，载流子提取和复合变得更加重要。图5(e)中FF的重要性排名突出显示alphaR2w和Rshunt是最主要的参数，其次是frac_recLan和载流子迁移率项。这反映了FF对电阻和界面损耗的强烈敏感性。图5(f)中的SHAP分布显示Rshunt的变化会产生广泛的SHAP值分布，表明并联相关泄漏路径可能会显著降低或提高FF，这取决于它们的大小。这些结果在物理上是直观的，因为FF直接受到寄生电阻的影响，这些电阻会扭曲电流-电压曲线。由于PCE整合了Voc、Jsc和FF的综合效应，其SHAP重要性模式在图5(g)中反映了多种物理机制之间的平衡。与复合相关的参数frac_recLan仍然是最具影响力的特征，其次是alphaR2w和Rshunt，表明复合和电阻损耗共同限制了整体器件效率。图5(h)中的SHAP分布显示，仅改进一个机制（例如减少复合）可能不足以最大化光电转换效率（PCE），除非同时减少电阻损耗。这突显了控制光伏性能的物理过程之间的相互关联性。总体而言，SHAP分析为机器学习模型提供了物理上一致的解释，清晰地区分了控制开路电压（Voc）、短路电流密度（Jsc）、填充因子（FF）和PCE的主要机制。复合过程主要影响Voc，光生和传输过程主要影响Jsc，电阻和界面损耗主要影响FF，而PCE则是这些效应共同作用的结果。这些结果表明，所提出的模型捕捉到了有意义的物理关系，而不是依赖于虚假的相关性。为了避免正文中信息过于拥挤，仅展示了最具影响力的特征，而包括所有29个输入参数的完整SHAP分析则提供在图S2中。

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图5. 光伏性能参数的全球SHAP分析。(a–b) 开路电压（Voc）。(c–d) 短路电流密度（Jsc）。(e–f) 填充因子（FF）。(g–h) 光电转换效率（PCE）。

首先对PCE预测的SHAP依赖性图进行了分析，以确定驱动模型响应的主要参数。图6(a)显示，随着frac_recLan的增加，其对预测PCE的贡献从负值迅速变为正值，然后趋于稳定。在frac_recLan较低时，SHAP值大多为负值，表明对PCE有负面影响。随着frac_recLan的增加，SHAP值迅速变为正值，并达到一个稳定区域，在该区域内进一步增加只会使效率发生微小变化。这种行为与朗缪尔复合现象一致，后者发生在有限数量的表面位点上。一旦这些位点被占据，复合速率不再显著增加，从而导致饱和效应。因此，观察到的SHAP模式与这一物理机制相符，并表明模型捕捉到了朗缪尔复合的主要特征。图6(b)显示了光生参数Gmax对预测光电转换效率的SHAP依赖性。与frac_recLan不同，Gmax的影响是非线性的。增加光生效率只有在达到一定水平后才会提高效率。在中等Gmax值时，其贡献主要是正的，而在较高值时，许多样本的贡献变为负值。这表明仅靠光生不足以提高PCE，在高发电水平下，传输和复合限制变得重要。

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图6. PCE预测的SHAP依赖性图。(a) 复合相关参数frac_recLan的依赖性，显示其对模型输出的主要影响。(b) 光生参数Gmax的依赖性，说明其对预测响应的贡献。

为了更深入地了解控制光伏性能的物理机制，分析了关键模型输出的SHAP交互依赖性图。图7(a)显示了复合相关参数frac_recLan对开路电压（Voc）的贡献。在frac_recLan较低时，SHAP贡献为负值，表明复合损耗显著降低了Voc。随着frac_recLan的增加，其贡献变为正值并趋于稳定，表明进一步增加只会使Voc略有改善。颜色渐变表明这种行为受到朗缪尔前因子的影晌，反映了表面复合的作用。图7(b)展示了光生（Gmax）对短路电流密度（Jsc）的非线性贡献。SHAP值揭示了多个区域，表明增加光生并不会导致Jsc的严格单调增加。相反，Gmax的影响强烈依赖于与吸收体相关的参数，这一点通过LIR相关的颜色变化得到了体现。这种行为表明，载流子收集和传输限制在决定Jsc方面起着重要作用，尤其是在高发电水平下。图7(c)展示了复合相关损耗和并联电阻对整体光电转换效率（PCE）的综合影响。虽然较高的frac_recLan值通常会对PCE产生积极贡献，但这种贡献的大小明显受到Rshunt的影响。较低的并联电阻减少了较低复合的积极效应，表明仅改善复合不足以最大化效率，还需要减少并联损耗。总体而言，这些交互图表明不同的光伏性能指标受不同但相互关联的物理机制控制，强调了同时考虑复合、光生和电阻损耗的必要性。

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图7. 强调控制光伏性能的主要物理机制的SHAP交互依赖性图。(a) 复合相关损耗（frac_recLan）对开路电压（Voc）的贡献，受朗缪尔前因子的调节。(b) 光生（Gmax）对短路电流密度（Jsc）的非线性贡献，受与吸收体相关参数的影响。(c) 复合和相关损耗对整体光电转换效率（PCE）的综合影响。

4. 结论

在这项研究中，开发了一个基于物理原理且可解释的机器学习框架，使用全面的漂移-扩散仿真数据集来预测钙钛矿太阳能电池的关键性能参数，包括Voc、Jsc、FF和PCE。通过结合29个具有物理意义的输入描述符（代表结构、电子、光学、复合和电阻损耗机制），所提出的方法能够捕捉到超出有限实验描述符所能实现的复杂且相互关联的设备运行过程。对六个回归模型的系统比较表明，基于集成学习的方法（特别是XGBoost）在所有目标参数上提供了更高的预测准确性和稳定性。XGBoost的改进性能表明它可以捕捉钙钛矿太阳能电池中的非线性关系和复杂物理相互作用。相比之下，线性和基于实例的模型在表示与复合、传输和电阻损耗相关的复杂关系方面能力有限，尤其是在与效率相关的参数上。除了预测准确性之外，基于SHAP的可解释性分析使得学习到的模型具有透明的解释性，并揭示了物理上一致的趋势。结果表明，Voc主要受复合相关机制控制，Jsc主要由光生和传输相关参数控制，而FF则受到电阻和界面损耗的强烈影响。正如预期的那样，PCE是这些机制共同作用的结果，反映了复合、光生和电损耗的综合影响。这些发现证实，机器学习模型并不依赖于虚假的相关性，而是捕捉到了与已建立的器件物理原理一致的有意义物理关系。总体而言，所提出的框架表明，将基于物理的仿真数据与可解释的机器学习相结合，为分析和优化钙钛矿太阳能电池提供了一个强大且可靠的工具。这种能力既能实现高预测准确性，又能提供物理上的可解释性，为器件优化提供了有用的指导。这种方法也可以应用于其他光伏技术和受相互作用的物理过程限制性能的复杂能源系统。

尽管取得了这些有希望的结果，但仍应承认本研究的几个局限性。所提出的框架仅基于漂移-扩散仿真数据，虽然提供了受控且物理上一致的参数空间，但无法完全捕捉实际制造过程中的变异性、测量噪声、滞后效应、长期退化以及实验中遇到的环境影响。因此，这里报告的预测性能和特征归因应在基于仿真的器件行为背景下进行解释。未来的研究将致力于通过结合实验测量数据集和混合仿真-实验数据来扩展所提出的框架，以提高鲁棒性和实际相关性。此外，未来的研究还可以扩展框架以包括温度、光照变化和器件老化等操作条件，并探索迁移学习方法，以更好地连接仿真和真实器件。

资金信息

作者声明没有需要声明的资助。