通过FDM技术制备的新型PLA/17-4 PH不锈钢复合结构的强化：层配置、填充密度和图案的影响 Ramazan ?tüken Cem Alparslan Muhammed Furkan Erhan ?enol Bayraktar

《Polymers》：Reinforcement of Novel PLA/17-4 PH Stainless Steel Hybrid Structures Fabricated by FDM: The Effects of Layer Configuration, Infill Density and Pattern Ramazan ?tüken, Cem Alparslan, Muhammed Furkan Erhan and ?enol Bayraktar

　　**摘要**
熔融沉积建模/熔融丝材制造（FDM/FFF）通过层配置和多材料制造策略来实现机械响应的精确控制。然而，聚合物-金属混合结构中层排列、填充比例和堆积几何形状的联合效应以及界面载荷传递机制尚未得到充分阐明。本研究系统地研究了使用PLA和17-4PH不锈钢丝材制造的单一材料和多材料结构的拉伸性能。共创建了24组实验参数组合，包括四种层配置（PLA、17-4PH、PLA/17-4PH/PLA和17-4PH/PLA/17-4PH）、三种填充比例（20%、60%和100%）以及两种堆积模式（线性和平行六边形）；样品 testing 符合ASTM D638标准。采用响应面方法（RSM）和方差分析（ANOVA）对机械数据进行了建模，开发出的回归模型显示出高精度（R2 > 0.95）。研究结果表明，拉伸强度和屈服强度主要受层排列影响，而填充比例和堆积模式则具有次要影响。最高强度出现在100%填充比例的线性PLA样品中（约10.35 MPa），最低强度出现在未经烧结的17-4PH样品中（约0.92 MPa）。混合结构的性能介于2.9–4.9 MPa之间。ANOVA结果显示，大部分机械变异由层排列解释（贡献率为70–85%），而填充比例和堆积模式的影响较小。断裂表面分析表明，高性能与均匀的丝材熔合和低孔隙率相关；研究表明，性能差与分层和界面分离有关。

**1. 引言**
增材制造（AM）技术由于能够直接从数字设计创建三维部件，从根本上改变了现代生产范式，并在过去几年中引起了学术界和工业界的广泛关注。这些技术作为传统方法（如CNC加工、注塑成型、锻造和铸造）的战略替代方案，具有生产复杂几何形状、缩短交货时间、降低初始投资成本和最小化材料浪费等优点[1,2]。最初仅限于原型制作，AM应用已发展到能够在航空航天、医疗保健、汽车和国防等领域生产最终用途部件[3]。根据所用材料和粘合机制，AM技术被分为聚合物基、金属基、陶瓷基和复合材料基等子类别[4,5,6]。其中，金属基AM因其在需要高机械强度、热稳定性和抗恶劣工况应用中的优越性而尤为突出。在航空航天、国防、能源和医疗等高附加值领域的性能期望不断提高，使得金属基AM与材料相结合成为战略研究方向。尽管选择性激光熔化（SLM）、电子束熔化（EBM）和粉末床熔化（PBF）等技术在金属AM领域占据主导地位，但这些系统的高运行成本和粉末管理的安全风险促使研究人员寻求更易获取的方法[7]。在这种情况下，材料挤出增材制造（MEAM），通常称为熔融丝材制造（FFF），最初是为热塑性塑料加工开发的，作为一种低成本且适合办公室使用的金属部件生产方法[8,9]。金属FFF工艺基于逐层挤出由金属粉末和聚合物粘合剂组成的复合丝材，随后进行粘合剂去除和烧结步骤[10]。该过程中使用的聚合物粘合剂系统和丝材结构不仅影响成型能力，还影响最终部件的密度和机械完整性。因此，丝材设计方法（如ABS、ASA、PC、PETG、PA和PLA）随着时间的推移不断发展，形成了增强型和功能性复合结构，以满足更高的性能要求。碳纤维和石墨烯等增强材料以及17-4PH不锈钢在金属FFF应用中的性能提升，也为旨在改进金属FFF丝材工程特性的材料研发提供了途径[11]。在复合材料基金属FFF热处理应用中，17-4PH不锈钢因其高强度、韧性、耐磨性和耐腐蚀性以及适合通过沉淀硬化进行热处理而在航空航天、核能、石油化工、汽车和船舶等行业得到广泛应用[3,12,13]。然而，17-4PH不锈钢的高硬度和高强度使其难以用传统加工方法制造，这增加了生产时间和成本。金属FFF方法通过提供近乎净形的复杂功能部件生产潜力，具有显著优势[14]。文献中关于使用金属FFF方法生产17-4PH不锈钢的研究清楚地表明了生产参数对微观结构、机械性能和环境耐久性的决定性影响。许多研究强调了压制方向和层放置对各向异性行为的影响。Alkindi等人建议压制角度在0°至10°之间，以确保最佳拉伸性能和结构完整性[15]。Tasci和Y?lmaz发现，在不同填充模式（实心、螺旋体和三角形）中，实心填充模式提供了最高的硬度、强度、横向断裂强度（TRS）和相对密度（96.4%），以及较低的磨损率[16]。然而，金属FFF制造的17-4PH组件的腐蚀行为显著受制造条件影响，不仅体现在机械性能上。Mwema等人观察到操作环境中的温度波动会影响微观结构中的奥氏体相，从而导致耐腐蚀性下降[17]。Liew等人研究了打印、烧结和后处理后的样品微观结构和机械性能[7]。研究表明，垂直于打印方向（90°）生产的样品表现出更优异的机械性能，拉伸强度增加了28%，断裂伸长率（延展性指标）提高了约八倍。文献还详细讨论了热处理和烧结条件的影响。Romero等人发现，经过H900热处理后，样品的相对密度达到96.20%，孔结构由孤立的、圆形的孔组成，这些孔主要位于层界面处。此外，热处理改善了材料的硬度、杨氏模量、极限拉伸强度和屈服强度等性能[3]。Ahmad的研究表明，气氛选择对致密化和机械行为至关重要。在真空环境中进行的烧结过程显著提高了拉伸强度和硬度，而氩气气氛则提高了材料的抗冲击性和能量吸收能力[12]。孔隙率是限制金属FFF部件结构可靠性的最重要因素之一，已通过实验和数值研究进行了探讨。Porrang等人使用Gurson-Tvergaard-Needleman（GTN）损伤模型研究了材料中的孔隙率对材料强度的负面影响[18]。他们证明，有限元模型的数值计算与实验数据吻合良好。金属FFF部件中的孔隙率会导致机械性能不一致，并可能因结构可靠性问题而影响部件性能。因此，Porrang等人进行了实验分析以测量FFF的孔隙率。这些分析使用直接在有限元模型中考虑孔隙率的建模方法，合理预测了弹性和塑性区域的应力-应变行为[19]。综合考虑这些研究，可以看出，金属FFF方法制造的17-4PH不锈钢组件的机械和环境性能取决于许多工艺参数的相互作用，如打印方向、层排列、填充模式、烧结气氛和微观结构孔隙率。然而，当前文献中这些参数大多单独或仅有限 kombination 考虑；系统评估不同生产参数对微观结构-机械性能关系联合影响的研究较少。此外，层结构和填充策略对孔隙率形成及由此产生的机械一致性的影响仍是金属FFF工艺需要明确的重要研究领域。虽然像PLA这样的纯聚合物材料在优化条件下可表现出较高的拉伸强度，但在多材料集成、刚度调节和结构载荷传递方面仍存在局限。聚合物-金属混合结构为研究不同材料层在单次FDM过程中的机械相互作用提供了另一种策略。本研究采用PLA/17-4PH组合，并非旨在立即超越纯PLA的拉伸强度，而是探讨绿色态金属-聚合物层叠对结构响应、应力分布和界面行为的影响。因此，本工作的重点在于评估未烧结混合FDM系统的结构可行性和层间力学，而非直接增强强度。本研究旨在使用基于FDM的AM方法系统地研究具有不同填充比例、填充模式和层排列的多材料试样的机械性能。设计了四种不同的层配置，填充比例分别为20%、60%和100%，填充模式分别为线性和平行六边形。第一个样品完全由PLA材料制成，第二个样品完全由17-4PH不锈钢丝材制成；第三个样品为PLA–17-4PH–PLA组合，第四个样品为17-4PH–PLA–17-4PH多层复合结构。通过拉伸试验确定了弹性模量、屈服强度、极限拉伸强度和断裂伸长率。响应面方法（RSM）用于统计评估填充比例、填充模式和层排列的单独和交互效应。除了机械测试外，还通过光学显微镜观察了断裂表面，以评估层间结合质量和损伤机制。这种综合的实验-统计-微观结构框架能够系统地评估未烧结金属-聚合物FDM系统的结构载荷传递和界面行为。从科学角度来看，将绿色态17-4PH不锈钢与PLA结合使用，有助于将层排列效应与烧结后的致密化现象分开，从而洞察不同材料堆叠中的刚度不匹配、应力重分布和失效演变。这项工作的意义在于加深对混合FDM架构中界面力学和结构可行性的理解，并促进多材料FDM系统的设计导向开发。

**2. 材料与方法**
本实验研究中使用了市售的PLA和17-4PH不锈钢丝材。制备了标准测试样品以研究丝材对复合层状结构的机械影响。实验过程包括五个主要阶段：材料采购、样品设计、基于FDM的生产、机械测试和微观结构表征。研究的整体工作流程图见图1。

**2.1 材料和丝材特性**
研究中使用了两种不同类型的商用丝材：PLA和17-4PH，直径均为1.75毫米。选择PLA作为FDM过程中的参考材料，因其热膨胀系数低且尺寸稳定性高。尽管PLA表现出脆性断裂行为，但在聚合物中其拉伸强度和刚度较高。本研究中使用的PLA丝材来自ESUN品牌[20]。PLA在室温应用中具有较高刚性，但在超过60°C的温度下会迅速失去强度。相比之下，17-4PH在极端载荷下表现出高耐腐蚀性和高韧性。在本研究中使用的复合结构中，调查了PLA的轻质性和易加工性与17-4 PH的结构完整性和刚度的综合效应（协同效应）。用于复合生产的17-4 PH不锈钢（Ultrafuse?，德国路德维希港）是由BASF Forward AM开发的，旨在优化金属FFF工艺。这种丝材的架构具有一个催化粘合系统，设计用于在挤出过程中保持尺寸稳定性并确保流动性。催化粘合系统是一种专有的热塑性粘合系统，它控制着丝材在烧结前的机械性能。这种粘合系统与PLA在多材料沉积过程中的界面粘附主要是通过热层间熔合和机械互锁实现的，而不是通过化学键合，这是由于聚合物化学性质的差异。17-4 PH不锈钢丝材含有80%的金属粉末，这提高了材料的导热性，并使其在原始（绿色）状态下也具有较高的密度。制造商声明的丝材基本机械性能见表1。由于17-4 PH丝材在绿色状态下的固有脆性，因此需要特别小心处理。丝材卷在打印前存储在装有干燥剂的密封容器中，并且由于丝材是真空密封包装的，所以在使用前不需要额外的热干燥步骤。在打印过程中，要确保仔细送料并尽量减少弯曲，以防丝材断裂并保持稳定的挤出。

2.2 实验设计与FDM打印参数
样品是使用Flashforge Creator 3桌面FDM打印机（中国浙江）生产的，该打印机具有工业级精度。选择这个系统的主要原因是它的独立双挤出器（IDEX）技术。IDEX技术允许将两种具有完全不同热性能和机械性能的材料（如PLA和17-4 PH）打印在同一个构建平台上，从而形成复合结构而不会出现交叉污染。该打印机配备了能够达到300°C高温的挤出器。考虑到17-4 PH金属丝材的高耐磨性，使用了直径为0.4毫米的硬化钢喷嘴，而不是标准的黄铜喷嘴。此外，为了防止打印过程中的热应力和分层，还积极利用了打印机的封闭机箱结构和120°C的加热床。机箱温度保持恒定，特别是因为含有金属的层的冷却速率对结构完整性至关重要。该设备还能够精确创建复杂的填充图案（六边形和线性）。打印过程中使用的优化工艺参数见表2。

2.3 机械测试
拉伸测试样品按照ASTM D638-14标准IV型制备（图2）。PLA、17-4 PH、PLA-17-4 PH和17-4 PH-PLA-17-4 PH样品的拉伸测试在UTest-Profi X6拉伸测试机上进行，加载速度为5毫米/分钟（图3）。从拉伸测试中获得了屈服强度（N/mm2）、抗拉强度（N/mm2）和断裂伸长率（%）的值。为了最小化误差范围，每个参数集至少测试了三个样品，并记录了平均值。

2.4 断裂表面表征
为了评估断裂机制和层间粘附质量，直接对样品的断裂表面进行了宏观级别的分析。在机械测试之后，没有对样品进行切片、抛光或额外的表面处理；表征是在保持断裂过程中形成的自然表面的情况下进行的。这种方法允许观察断裂过程中发展的损伤形态，并消除了可能由于样品制备而产生的伪影。使用Dino-Lite premier数字显微镜（AnMo Electronics Corporation，台湾）以不同的放大倍数检查了断裂表面，并记录了高分辨率图像。检查包括对表面拓扑、层间分层、界面破裂、孔隙和孔洞形成、丝材痕迹、裂纹起始区和裂纹扩展路径的详细分析。这些发现为根据制造方向定性比较断裂行为提供了依据，并有助于解释机械性能与层间结构完整性之间的关系。微观结构观察为理解制造参数和打印方向对损伤机制的影响提供了补充证据，并支持了对机械测试结果的解释。

2.5 响应面方法学
RSM方法被用来定量建模生产参数对机械性能的影响，确定因素之间的相互作用，并预测最佳的生产条件。所有的统计分析、建模和优化过程都是使用Minitab 19统计软件进行的。由于研究包括连续变量和分类变量，因此选择了基于通用线性模型（GLM）的二次混合因子响应面方法，而不是传统的中心复合（CCD）或Box-Behnken设计。这种方法允许在同一模型内评估连续变量及其与分类变量的线性和二次效应及其相互作用。独立变量定义如下：
- 填充百分比：20%、60%和100%（连续变量）；
- 填充图案：线性和六边形（分类变量）；
- 材料配置：PLA、17-4 PH、PLA-17-4 PH-PLA和17-4 PH-PLA-17-4 PH（分类变量）。
响应变量定义为抗拉强度（TS）、屈服强度（YS）和断裂伸长率。

对于每个响应，构建了以下形式的二阶回归模型：
y = Λ? + Λ? + Λ?×x2 + Λ?×(M×a×t×e×r×i×a×l) + Λ?×(T×a×t×e×r×n) + Λ?×(x×M×a×t×e×r×i×a×l) + Λ?×(x×T×a×t×e×r×n) + Λ?×(M×a×t×e×r×i×l×T×a×t×e×n) + θ (1)
其中：
y：响应（UTS, YS 或 EL）；
x：填充百分比（连续变量）；
Pattern：填充图案（分类变量）；
x2：二次（曲率）项；
ε：误差项。
在统计评估过程中进行了以下分析：
- 模型显著性：使用方差分析（ANOVA）评估回归项和交互项的统计显著性，显著性水平为p < 0.05。
- 模型拟合：使用决定系数（R2）和调整后的决定系数（Adj-R2）检查模型对实验数据的解释能力。
- 残差分析：评估残差图的正态性、方差恒定性和独立性，以验证模型假设。
- 响应面可视化：创建等高线和三维表面图以显示因素的综合作用。
- 优化：使用Minitab的“Response Optimizer”工具确定最大化机械性能的最优参数组合。

3. 结果与讨论
3.1 单材料和多材料FDM结构的机械性能
在填充比例（20%、60%和100%）和填充图案（线性和六边形）的参数下，系统地评估了使用单材料和多材料FDM制造的样品的拉伸性能。文献报告称，FDM零件的机械性能受填充密度和内部几何形状的强烈控制；随着密度的增加，由于孔隙率的降低和载荷传递连续性的提高，抗拉强度也会增加[27,28,29]。在混合FDM结构中，填充率是一个关键的设计参数，因为它直接控制了有效承载面积、内部应力分布以及不同材料之间的刚度兼容性。由于本研究关注的是机械集成的绿色零件，机械响应不仅受界面粘结的控制，还受到填充架构提供的宏观尺度结构连续性的控制。通过调整填充比率，可以系统地评估聚合物和含金属区域之间的载荷传递效率，通过修改内部支撑密度和变形路径。因此，选择填充率作为主要变量，以在相同的加工条件下分离混合架构的结构贡献。

结果表明，PLA样品表现出最高的机械性能。在线性填充的情况下，填充比为20%、60%和100%时，抗拉强度分别测量为5.667 N/mm2、7.933 N/mm2和10.347 N/mm2；屈服强度从3.792 N/mm2增加到6.958 N/mm2（图4a）。尽管抗拉强度随着填充比的增加而增加，但100%填充的PLA样品的测量值（约10 MPa）低于文献中报道的FDM打印PLA的典型范围。这种差异可以归因于FDM制造的工艺敏感性。需要注意的是，选择100%填充并不一定意味着结构完全致密；挤出流、光栅粘结和冷却条件的变化可能导致微孔和层间熔合不完全，从而显著降低承载能力。此外，逐层制造的各向异性结构可能在拉伸载荷下促进层间断裂，特别是当界面粘结未完全优化时。此外，样品几何形状和测试条件也可能导致早期失效行为。因此，本研究中观察到的相对较低的抗拉强度可能是由工艺引起的孔隙率、层间粘结限制和测试相关因素共同作用的结果。尽管绝对强度水平相对较低，但随着填充比的增加而呈现的趋势可以归因于材料连续性的提高和内部孔隙含量的减少，这与文献中报告的密度-强度相关性一致[30]。在六边形填充的情况下，最大强度保持在7.722 N/mm2，低于线性几何形状的结果（图4a）。这可以通过线性光栅的优势来解释，后者在拉伸载荷方向上创建了更直接的载荷路径[31]。相比之下，由17-4 PH丝材制造的样品显示出最低的强度值（图4b）（最大0.917 N/mm2）。在本研究中，没有对金属丝材进行脱粘或烧结处理，样品作为“绿色部件”进行测试。文献中明确指出，在基于金属粉末-聚合物粘合剂的FFF/MEX丝材中，烧结前的机械性能主要受聚合物粘合剂控制，由于层间粘结较弱，强度受到限制[32,33,34]。因此，观察到的低抗拉值反映了粘合剂主导的复合结构的行为，而不是真正的金属特性[35,36]。图4显示了（a）PLA和（b）17-4 PH材料的抗拉强度、屈服强度和断裂伸长率的比较。多材料混合结构在机械性能方面显示出介于单一材料之间的中间值。PLA–17-4 PH–PLA配置中的最高抗拉强度为4.917 N/mm2（图5a），17-4 PH–PLA–17-4 PH结构中的抗拉强度为2.905 N/mm2（图5b）。与纯PLA相比，混合结构的强度降低可以归因于不同材料的刚度/应变能力的不兼容性，导致应力不连续性和界面处的应力集中，使得这些区域成为裂纹起始的关键部位。据报道，在多材料FFF/FDM系统中，界面粘结直接控制整体机械性能；当界面较弱时，损伤主要从界面开始，并以分层/分离的形式发展，从而显著限制了抗拉强度和断裂伸长率[37,38,39,40]。除了强度考虑外，混合配置还允许局部刚度的定制，同时减少了高密度金属区域的总体体积贡献。由于17-4 PH的密度（7.6 g/cm3）明显高于PLA的密度（1.2 g/cm3），因此在选定区域战略性地放置金属层可以在不产生完全金属密度的组件的情况下实现结构加固。因此，这种混合方法应从 stiffness-to-weight balance（刚度与重量比）和 architectural design flexibility（建筑设计灵活性）的角度来解读，而不是仅仅追求绝对的抗拉强度最大化。图5展示了（a）PLA/17-4 PH/PLA和（b）17-4 PH/PLA/17-4 PH材料的抗拉强度、屈服强度和断裂伸长的比较。填充密度通常提高了所有配置的强度；然而，在混合结构中，这种提升并不是线性的。这表明不仅截面面积，界面处的载荷传递能力也是限制因素。断裂伸长结果也支持这一解释。PLA样品表现出更好的延展性，而由于界面分离，金属纤维和多材料结构的断裂更早发生。总体而言，研究结果表明，使用FDM（ fused deposition modeling）制造的多材料结构的机械性能不仅受填充物和图案参数的控制，还受到界面粘接质量和应力传递机制的影响。这些机械趋势通过下一节中展示的断裂表面分析得到了形态学上的验证。这些观察结果与先前关于聚合物FDM和多材料增材制造系统的研究一致，证实了界面粘接和载荷传递连续性是控制机械性能的关键因素，并验证了当前的研究结果。

3.2 断裂表面分析和失效机制
断裂表面分析显示，单材料和多材料FDM结构的机械性能差异有直接的微观结构原因。抗拉强度最高的PLA样品（图6a）表现出更紧凑和连续的形态、强烈的栅格融合以及有效的周界壳层载荷承载能力，同时仅检测到少量的结合空隙和局部层间分离。这与高填充比例下增加的界面扩散粘接和更均匀的应力分布相符，证实了文献中报告的密度-强度相关性[29,30]。相比之下，性能最差的PLA样品显示出明显的层边界、较差的纤维融合和宏观空隙聚集，表明裂纹传播是由层间分离引发的层间剥离控制，导致因有效截面面积减少和应力集中而早期发生脆性断裂（图6b）[28]。图6展示了FDM抗拉测试样品的断裂表面：（a）PLA（最佳机械性能），（b）PLA（最差机械性能），（c）17-4 PH（绿色/最佳机械性能），以及（d）17-4 PH（绿色/最差机械性能）。在由金属基17-4 PH纤维制成的未烧结“绿色部件”样品中，断裂表面特征是粘合剂主导的颗粒结构、颗粒拉出和凝聚力丧失，而不是金属的延展性断裂；主要由聚合物粘合剂承担的载荷限制了机械强度。性能最佳的17-4 PH配置具有相对较低的孔隙率，表现出更完整的断裂（图6c），而在最差的情况下，明显的孔隙聚集、较差的层间粘接和层间不连续性加速了裂纹传播，导致提前失效（图6d）。这些发现与文献中报道的关于孔隙率和界面缺陷作为金属FFF（ fused fabrication fencing）中应力集中源的行为一致[32,33,36]。总体而言，断裂表面分析表明，FDM结构的机械性能主要由层间粘附和孔隙率控制。此外，低孔隙率和高融合度的结合提供了高强度，而界面不连续性则导致提前分层和脆性断裂。多材料夹心结构的断裂表面清楚地表明，机械性能主要受界面粘附和孔隙率控制。在强度最高的PLA/17-4 PH/PLA结构中（图7a），层间连续性得到了很好的保持，除了有限的界面脱粘和局部融合空隙外，形成了更紧凑的形态，在金属核心观察到更完整的（跨晶粒的）断裂。这表明外层PLA有效地承担了载荷，使应力分布均匀化并减少了界面处的应力集中。相比之下，性能最差的PLA/17-4 PH/PLA样品（图7b）显示出显著的界面分离、空隙聚集和沿层的剥离，表明裂纹直接从PLA/金属界面开始并 propagates。这种粘附损失在文献中经常被报告为多材料FDM结构早期失效的主要原因[37,39]。在17-4 PH/PLA/17-4 PH配置中也观察到了类似的趋势；虽然性能较好的样品（图7c）显示出有限的脱粘和局部塑性变形的剪切唇，但在最差的情况下（图7d），高孔隙率、较差的层间粘接和大规模界面分离加速了裂纹传播，导致脆性和提前失效。众所周知，在金属FFF“绿色部件”结构中，粘合剂主导的行为和高孔隙率限制了载荷传递，而界面不连续性是应力集中的来源[32,41]。总体而言，断裂表面分析结果证实，FDM结构的机械性能主要取决于层间粘附和孔隙率控制。此外，低孔隙率和高融合度的结合提供了高强度，而界面不连续性则导致提前分层和脆性断裂。

多材料夹心结构的断裂表面清楚地表明，机械性能主要受界面粘附和孔隙率控制。在强度最高的PLA/17-4 PH/PLA结构中（图7a），层间连续性得到了很好的保持，除了有限的界面脱粘和局部融合空隙外，形成了更紧凑的形态，金属核心观察到更完整的（跨晶粒的）断裂。这表明外层PLA有效地承担了载荷，使应力分布均匀化并减少了界面处的应力集中。相比之下，性能最差的PLA/17-4 PH/PLA样品（图7b）显示出显著的界面分离、空隙聚集和沿层的剥离，表明裂纹直接从PLA/金属界面开始并 propagates。这种粘附损失在文献中经常被报告为多材料FDM结构早期失效的主要原因[37,39]。在17-4 PH/PLA/17-4 PH配置中也观察到了类似的趋势；虽然性能较好的样品（图7c）显示出有限的脱粘和局部塑性变形的剪切唇，但在最差的情况下（图7d），高孔隙率、较差的层间粘接和大规模界面分离加速了裂纹传播，导致脆性和提前失效。众所周知，在金属FFF“绿色部件”结构中，粘合剂主导的行为和高孔隙率限制了载荷传递，而界面不连续性是应力集中的来源[32,41]。总体而言，断裂表面分析结果证实，在混合结构中，机械强度不仅取决于填充比例或层排列，还关键取决于PLA/金属界面粘接的质量和孔隙率控制。图7展示了多材料FDM抗拉测试样品的断裂表面：（a）PLA/17-4 PH/PLA（最佳机械性能）；（b）PLA/17-4 PH/PLA（最差机械性能）；（c）17-4 PH/PLA/17-4 PH（最佳机械性能）；以及（d）17-4 PH/PLA/17-4 PH（最差机械性能）。截面（侧视图）图像清楚地显示，样品的宏观机械性能直接由层架构、界面融合质量和孔隙率分布决定。在表现出最高强度的纯PLA样品中（图8a），观察到纤维规则且平行堆叠，层间形成了连续且无空隙的形态，栅格边界大部分融合，表现出单一的整体行为。这种结构表明，通过足够的热扩散和聚合物链的相互渗透实现了强层间粘附，载荷可以在层间无缝传递。相比之下，在性能最差的PLA样品中（图8b），观察到层塌陷、不规则的表面拓扑和局部融合缺陷。这些几何不连续性通过创建应力集中区域和增加分层倾向促进了裂纹的起始。文献中也报告了类似的形态，这些形态与低填充率和粘接不足条件下的早期失效有关[42,43]。观察到的界面脱粘与预期的多材料绿色部件行为一致，反映了有限的界面兼容性而非实验缺陷。不同层序列的比较提供了对混合架构中应力重新分配机制的见解，尽管存在这种行为。图8展示了FDM样品的层间形态的截面微观照片：（a）具有均匀层间粘接的PLA，（b）具有局部层塌陷的17-4 PH，（c）具有界面脱粘的PLA/17-4 PH/PLA，（d）具有界面模糊和塌陷的PLA/17-4 PH/PLA，（e）具有界面脱粘的17-4 PH/PLA/17-4 PH，以及（f）具有界面模糊和塌陷的17-4 PH/PLA/17-4 PH。在混合PLA/17-4 PH/PLA配置的最佳情况下（图8c），聚合物-金属过渡区的相对接触连续性得以保持，观察到了有限的脱粘，而在最差的样品中（图8d），显著的界面分离和层稳定性丧失破坏了载荷传递，导致裂纹直接沿界面 propagates。同样，在17-4 PH/PLA/17-4 PH夹心结构中（图8e,f），最佳形态的特征是更紧凑的接触和部分剪切变形，而在性能较差的情况下，界面模糊、融合不良和大规模空隙聚集加速了裂纹传播，导致脆性和提前失效。众所周知，在金属FFF“绿色部件”结构中，粘合剂主导的行为和高孔隙率限制了载荷传递，而界面不连续性是应力集中的来源[32,41]。总体而言，断裂表面分析结果证实，在混合结构中，机械强度不仅取决于填充比例或层排列，还关键取决于PLA/金属界面粘接的质量和孔隙率控制。

图7展示了多材料FDM抗拉测试样品的断裂表面：（a）PLA/17-4 PH/PLA（最佳机械性能）；（b）PLA/17-4 PH/PLA（最差机械性能）；（c）17-4 PH/PLA/17-4 PH（最佳机械性能）；以及（d）17-4 PH/PLA/17-4 PH（最差机械性能）。截面（侧视图）图像清楚地显示，样品的宏观机械性能直接由层架构、界面融合质量和孔隙率分布决定。在表现出最高强度的纯PLA样品中（图8a），观察到纤维规则且平行堆叠，层间形成了连续且无空隙的形态，栅格边界大部分融合，表现出单一的整体行为。这种结构表明，通过足够的热扩散和聚合物链的相互渗透实现了强层间粘附，载荷可以在层间无缝传递。相比之下，在性能最差的PLA样品中（图8b），观察到层塌陷、不规则的表面拓扑和局部融合缺陷。这些几何不连续性通过创建应力集中区域并增加分层倾向促进了裂纹的起始。文献中报告了类似的形态，这些形态与低填充率和粘接不足条件下的早期失效有关[42,43]。观察到的界面脱粘与多材料绿色部件的预期行为一致，反映了有限的界面兼容性而非实验缺陷。不同层序列的比较提供了对混合架构中应力重新分配机制的洞察。图8展示了FDM样品的层间形态的截面显微照片：（a）具有均匀层间粘接的PLA，（b）具有局部层塌陷的17-4 PH，（c）具有界面脱粘的PLA/17-4 PH/PLA，（d）具有界面模糊和塌陷的PLA/17-4 PH/PLA，（e）具有界面脱粘的17-4 PH/PLA/17-4 PH，以及（f）具有界面模糊和塌陷的17-4 PH/PLA/17-4 PH。在混合PLA/17-4 PH/PLA配置的最佳情况下（图8c），聚合物-金属过渡区的相对接触连续性得到了保持，观察到有限的脱粘，而在最差的样品中（图8d），显著的界面分离和层稳定性丧失破坏了载荷传递，导致裂纹直接沿界面 propagates。同样，在17-4 PH/PLA/17-4 PH夹心结构中（图8e,f），最佳形态的特征是更紧凑的接触和部分剪切变形，而在性能较差的情况下，界面模糊、融合不良和大规模空隙聚集表明层间粘附严重降低。众所周知，在金属FFF“绿色部件”层中，粘合剂主导的行为和高孔隙率限制了载荷传递，而界面不连续性是应力集中的来源[32,41]。总体而言，断裂表面分析结果证实，在混合结构中，机械强度不仅取决于填充比例或层排列，还关键取决于PLA/金属界面粘接的质量和孔隙率控制。

3.3 基于RSM的统计分析和优化
使用基于一般线性模型（GLM）的二阶RSM分析了制造参数对抗拉强度的影响，该模型允许同时评估连续（填充比例）和分类（填充图案和层排列）因素[44]。开发的模型具有很高的解释能力，R2 = 98.23%、Adj-R2 = 95.94和Rpred2 = 86.46%，表明与实验数据有很强的拟合。ANOVA结果（表3）显示，对UTS（ultimate tensile strength）影响最大的参数是层排列（材料配置）。该因素解释了总方差的85.82%，并且在统计上非常显著（p < 0.05）。相比之下，占用率的线性和二次项本身并不显著（p > 0.05）。然而，占用率和层排列之间的显著交互作用（Infill × Material，p = 0.017）表明，占用效应取决于混合结构类型。与占用率相关的交互作用的贡献有限，并且在统计上不显著。这一发现与强调在多材料/分层FFF结构中，机械响应通常由载荷承载连续路径和界面行为控制的研究一致。特别是在多材料FFF中，界面兼容性和界面粘接是决定最终强度和失效位置的关键参数[39]。填充百分比本身不显著，而Infill × Material交互作用显著，表明填充的效应是配置依赖的效应。文献报道，在单材料PLA样品中，填充和/或填充几何形状可以显著影响UTS，这是通过纤维对齐和连续载荷路径实现的[45]。在这种情况下，“载体”角色从纯粹的“载体”角色转变为更结构化的层排列可能在统计上削弱了占用效应，同时加强了交互作用项，使占用效应在特定排列中变得可见。表3展示了UTS的方差分析。每种材料-图案组合得到的二次回归方程在表4中呈现。这些方程允许根据填充比例预测机械性能，并对不同的生产情景进行数值比较。因此，实验设计得到了数学预测模型的支持。表4展示了UTS的回归方程。模型的统计有效性通过残差分析得到了确认。残差的正态分布及其与预测值的随机散布表明模型假设得到满足。响应面和等高线图（图9）直观地证实了UTS主要由层架构控制，填充比例是次要的优化参数。最后，使用响应优化器确定了提供最大抗拉强度的参数组合，并统计预测了最佳生产条件[46]。这些发现表明，层排列是混合复合材料机械性能的关键决定因素，RSM方法为参数优化提供了一个有效且可靠的工具。图9展示了UTS的残差诊断图，包括正态概率图、残差与拟合值的关系图、残差分布图以及残差与观察顺序的关系图。建立的模型用于检查生产参数对屈服强度的影响，其与实验数据的拟合效果良好，R2 = 95.28%、Adj-R2 = 89.15%和Rpred2 = 67.37%表明模型具有足够的解释和预测能力。ANOVA结果（表5）显示，对屈服强度影响最大的参数是层排列（材料配置）。该因素解释了总方差的82.54%，并在统计上非常显著（p = 0.009）。相比之下，填充比例的线性和二次项、填充图案以及因素之间的交互作用在统计上不显著（p > 0.05）。这表明屈服强度主要由混合层架构控制，而填充比例和填充图案具有次要或有限的影响。这种情况可以通过以下事实来解释：在混合/多材料结构中，屈服起始通常由界面/层过渡区域和层排序控制，这些区域作为薄弱环节。文献中的发现表明，界面属性决定了多材料FFF中的强度和失效起始[39]。填充密度和图案在屈服强度上没有统计学上的显著差异，表明在这种混合架构中，屈服强度是由“层配置”而非“填充图案”决定的。这一结果与研究 findings 一致，这些 findings 表明在多材料/多层板材中，机械响应主要由材料顺序控制 [47]。表 5. 屈服强度 (YS) 的方差分析。每种材料-图案组合得到的二次回归方程在表 6 中呈现。这些方程可以根据填充比率估算屈服强度，并对不同的生产参数进行比较评估。表 6. 屈服强度 (YS) 的回归方程。模型的统计拟合通过残差分析得到确认。残差在正态概率图中的线性分布以及它们与预测值的随机散布表明模型假设得到满足，且没有系统性偏差。响应面和等高线图 (图 10) 目视上支持了屈服强度 (YS) 大幅依赖于层排列的事实，以及填充比率优化效果有限。总之，层配置是决定屈服强度性能的主要因素，RSM 方法已被验证为模拟混合结构机械行为和确定适当生产参数的有效工具。图 10. 屈服强度 (YS) 的残差诊断图，包括正态概率图、残差与拟合值的关系、残差直方图以及残差与观测顺序的关系。用于研究制造参数对断裂伸长率影响的模型具有非常高的拟合度，R2 = 98.64%，Adj-R2 = 96.87%，Rpred2 = 92.01%，表明实验数据被该模型很好地解释了。ANOVA 结果 (表 7) 显示断裂伸长率显著受到层排列和填充图案的影响。层排列被认为是最重要的因素，解释了总方差的 71.90% (p < 0.001)，而填充图案是第二重要的因素，贡献了 11.28% (p = 0.001)。此外，填充比例的线性项也具有统计学意义 (p = 0.020)，表明延展性对填充比例敏感 [48,49]。材料 × 图案交互作用的显著结果 (p = 0.001) 表明，伸长行为不仅受单个参数影响，还受层结构和填充几何形状的联合效应影响。相比之下，填充比例的二次项 (Infill2) 和其他交互作用的贡献较为有限。从机械角度来看，这一结果是可以预期的：抗拉强度通常受到“最大承载能力”和界面损伤的限制，而断裂伸长率更多地与变形路径、局部屈曲/拉伸键合、载荷传递路径以及蜂窝结构的“应变能力”相关。已有研究指出，填充几何形状/网格路径可以改变拉伸行为中的应力传递和断裂机制，从而突显了填充图案在延展性敏感指标（如伸长率）中的影响 [45,50]。此外，还有研究表明，在“夹层/分层”结构中，核心几何形状和核心-外壳的粘结显著影响变形和能量吸收行为 [51,52]。在这种情况下，结果表明延长率模式在结果中有意义，这支持了通过“内部填充结构”可以更有效地控制混合配置的形状变化，且这种效应因配置（材料 × 模式）而异。表 7. 断裂伸长率 (EL) 的方差分析。每种材料-图案组合得到的二次回归方程在表 8 中呈现。这些方程可以根据填充比率预测伸长行为，并比较不同生产配置在机械延展性方面的表现。表 8. 断裂伸长率 (EL) 的回归方程。残差分析进一步确认了模型假设的合理性。残差在正态概率图中的线性分布以及它们与预测值的随机散布表明满足正态性和方差恒定条件。响应面和等高线图 (图 11) 目视上支持了伸长值显著依赖于层排列和填充几何形状的发现，并且延展性表现出多因素行为。总之，确定断裂伸长率性能受结构布局和填充几何形状的共同控制，RSM 方法是定量建模这些复杂相互作用和确定最佳参数的有效方法。图 11. 断裂伸长率 (EL) 的残差诊断图，包括正态概率图、残差与拟合值的关系、残差直方图以及残差与观测顺序的关系。总体而言，层排列被认为是三种响应中最主要的参数，而填充比率和填充图案的影响取决于响应类型。RSM 方法为模拟混合复合材料的机械行为和确定最佳生产条件提供了可靠且有效的工具。

**4. 结论**
在这项研究中，系统地研究了使用基于 FDM 的增材制造方法生产的单材料和多材料 PLA/17-4 PH 混合结构的机械性能，考虑了层排列、填充比率和填充图案的综合效应。实验结果通过 RSM 进行了定量建模。研究结果清楚地表明，多材料 FDM 结构的机械行为不仅受体积填充参数控制，主要受层结构和界面载荷传递机制控制。实验结果显示，纯 PLA 样品在填充比为 100% 且填充几何形状为线性时具有最高的抗拉强度和屈服强度。这归因于线性栅格结构的有效性，该结构提供了增加的材料连续性，降低了孔隙率，并在载荷方向上实现了不间断的应力传递。相比之下，未经烧结的 17-4 PH “绿色部件” 样品由于粘结剂主导的结构和层间粘附力有限而表现出最低的机械性能。这一结果证实了烧结和致密化步骤对于获得最终金属性能的关键重要性。因此，本研究特别关注了绿色状态下的混合结构的机械行为，以分离层结构和填充参数对载荷传递和结构响应的影响。烧结后的性能涉及致密化、收缩和微观结构演变等额外现象，超出了本研究的范围，是未来研究的方向。多材料混合配置（PLA/17-4 PH/PLA 和 17-4 PH/PLA/17-4 PH）在机械性能方面表现中等。然而，层顺序被确定为承载能力的关键因素。PLA–17-4 PH–PLA 的排列方式（PLA 在外表面）由于更均匀的应力分布和更有效的层间粘结而产生了更高的强度值。在相反的排列方式中，刚度不匹配和层间应力集中增加了分层倾向，导致早期失效。这一发现表明，混合结构的机械性能优化不仅可以通过材料选择实现，还可以通过功能性的层排列实现。断裂表面和横截面形态分析从微观结构角度支持了机械结果。高性能样品表现出强烈的丝材融合、低孔隙率和连续的层结构；而在低性能结构中，层间分离、空洞聚集和弱层间粘结被认为是主要的失效机制。这些观察结果清楚地表明，FDM 结构强度的主要决定因素是层间粘附的质量。尽管混合结构在绿色状态下的抗拉强度没有超过纯 PLA，但它们为在聚合物主导结构中集成富金属区域提供了可控的架构平台，有望在局部增强和设计驱动的性能优化中发挥作用。特别是，这种混合架构可能适用于：(i) 需要控制金属分布的绿色状态多材料预制件，这些预制件将进行后续脱粘和烧结处理；(ii) 需要特定区域刚度变化的功能性梯度结构；(iii) 在选定承载或磨损敏感区域包含富金属区域的轻量化组件。统计建模结果 (R2 > 0.95) 显示，影响抗拉强度和屈服强度的最主要参数是层排列；大部分（70–85%）的机械方差可由这一因素解释。填充比率和填充图案的影响是次要的，但在某些混合配置中交互项具有显著性。这表明填充在多材料 FDM 系统中的效应取决于配置，设计优化应考虑整体的参数交互作用。总体而言，本研究通过实验和统计方法证明了：层排列是混合 FDM 结构的主要设计参数；填充密度通过增加机械连续性提供了次要优化手段；填充几何形状通过载荷路径架构起到补充作用；界面粘附和孔隙率控制直接决定了最终性能。总之，所提出的实验-统计方法为多材料 FDM 结构提供了可靠的设计和优化框架，为开发轻量化、功能性和可定制的混合组件提供了指导信息。未来的研究将进一步通过研究烧结后密度增加对金属丝材机械性能的影响、界面改进策略（化学/热激活、表面粗糙化等）以及在实际服役条件下的疲劳和环境抗性性能，来提高混合 FDM 技术的工业适用性。