ZnTiO3钙钛矿中氧空位诱导的电子结构变化：基于DFT与SCAPS-1D方法的联合研究及其在光伏应用中的潜力 安赫尔·特内萨卡与希梅娜·哈拉米略-菲耶罗

《International Journal of Molecular Sciences》：Oxygen-Vacancy-Induced Electronic Structure Modulation in ZnTiO3 Perovskite: A Combined DFT and SCAPS-1D Study Toward Photovoltaic Applications Angel Tenezaca and Ximena Jaramillo-Fierro

　　

摘要

锌钛氧化物（ZnTiO₃）是一种化学性质稳定且无毒的钙钛矿氧化物，由于其宽的间接带隙，其光伏应用潜力至今尚未得到充分探索。本研究旨在探讨通过氧空位（F中心）工程能否改变其电子结构，从而提升其作为光伏吸收材料的适用性。研究采用VASP软件中的PAW ? GGA/PBE + U方法进行密度泛函理论计算，以分析其结构稳定性、电子性质及电子亲和力，同时运用Tauc–Gaussian方法对光学吸收特性进行建模。在FTO/ZnO/ZnTiO₃/Spiro-OMeTAD结构体系中，通过SCAPS-1D模拟评估了该材料的器件性能。氧空位的存在使得带隙从约2.96 eV缩小到约1.47 eV，同时还产生了以Ti-3d轨道为主的施主态以及深能级间隙态。计算得到的电子亲和力约为3.77 eV。模拟得到的单层器件的开路电压约为1.11 V，短路电流密度约为8.27 mA·cm^?2，转换效率约为83%，最大转换效率可达约7.65%，这一数值主要受限于较低的吸收强度以及缺陷引发的复合现象。多层结构设计表明，通过几何优化可显著提升器件效率，在理想条件下其转换效率可接近19.25%。尽管氧空位工程能够扩展可见光吸收范围，但ZnTiO₃固有的间接带隙特性仍限制了其最终的光伏性能。