Syntera：用于复杂电子陶瓷的可编程多点原位成形技术

《Materials Today》：Syntera: Programmable multipoint in-situ forming for complex electronic ceramics

通过Joule加热和多点阵列同步塑形与烧结，创新性地解决了传统陶瓷3D打印的结构坍塌问题，成功制备了钛酸钡、氧化铝等非平面陶瓷结构，展示了高效、材料无关的精密陶瓷成型方法。

　　

梁瑞然|郑毅|潘琪琪|李雪梅|杨晓丹|王媛仪|严晓东|王兆正|杨正宝

香港科技大学机械与航空航天工程系，中国香港清水湾

摘要

非平面陶瓷通过复杂的几何结构展现出卓越的多功能性，能够实现信号放大并适应不规则基底。传统的陶瓷3D打印工艺需要制备浆料并去除粘合剂，这常常导致结构塌陷和材料特性的限制。受烧结过程中粘塑性变形机制的启发，我们提出了一种原位成形和致密的策略。该方法结合了焦耳加热装置（通过电流驱动的碳毡提供快速热激励）和多点阵列装置（在成形过程中施加可控位移）。在引发粘塑性流动的温度下，多点阵列对生坯施加空间变化的力，将平面前驱体转化为定制的3D结构。这一集成平台能够制造出多种非平面形状，BaTiO₃的制备结果证明了其可行性。该方法还成功应用于其他电子陶瓷（如Al₂O₃）和结构陶瓷（如ZrO₂和SiC）的制备，进一步验证了其通用性。这种高效且不受材料限制的方法解决了3D打印的关键问题，为精密工程陶瓷在先进应用中的发展提供了巨大潜力。

引言

陶瓷起源于古代陶器中使用的天然粘土，现已发展成为具有优异隔热性、机械强度和电绝缘性能的先进材料。这些特性使其在航空航天、汽车和机械工业的结构部件以及电容器和能量收集器等电子设备中不可或缺[1]、[2]、[3]、[4]。然而，陶瓷的加工性能差异很大。以高岭石为代表的层状硅酸盐陶瓷由于其层状结构（由氢键连接的扁平六边形片层组成）而具有优异的变形能力。这种结构使得片层在水存在下仍能相对滑动，从而赋予其塑性并便于成形[5]、[6]。相比之下，ZrO₂和BaTiO₃等先进陶瓷具有复杂的晶体结构（例如四方或正交结构），缺乏弱层间氢键，且具有强的离子键和共价键，限制了其变形[7]、[8]。因此，这些陶瓷难以通过加水或简单的机械方法进行成形。此外，陶瓷本身的脆性和高硬度限制了锻造和机械加工等传统加工方法的应用，使得复杂形状的制造变得复杂[9]、[10]。

为了解决这些加工难题，人们开发了多种制造技术，包括传统的泥浆浇铸和先进的增材制造（AM）方法，如立体光刻、数字光处理和喷墨打印[11]。然而，这些方法存在显著局限性。传统的泥浆浇铸成本高昂且难以实现复杂几何形状的制造。尽管增材制造精度较高，但由于陶瓷的硬度和脆性，其材料适用范围有限，且受聚合物基浆料的限制；此外，烧结过程中的后处理缺陷（如裂纹和结构塌陷）也会影响产品质量[12]、[13]、[14]、[15]。因此，迫切需要一种创新的制造方法来生产无缺陷的复杂陶瓷部件。

我们提出了一种名为“Syntera”的原位成形技术，该名称由“syn-”（意为“统一”）和“tera”（象征“太赫兹”代表精度以及“mega/giga/tera-”表示大规模和全面控制）组成，该技术能够同时实现陶瓷的成形和烧结。Syntera方法提供了更简单、更有效的解决方案，有效避免了增材制造中的塌陷问题，并能够制造出高跨度和非平面结构。该技术基于烧结的连续介质理论，认为粉末压坯在烧结过程中会发生粘塑性变形。表面张力通过扩散和位错运动等机制促进颗粒间的结合，产生永久应变，从而减少孔隙体积并降低表面能，实现陶瓷的同时成形和致密化[16]、[17]、[18]、[19]。

Syntera是一种用于制造非平面形状陶瓷的多点成形和烧结系统。该系统包括两个核心组件：一个焦耳加热系统，通过电流加热碳毡快速加热陶瓷；以及一个机械成形系统，利用多点装置在固化过程中对陶瓷进行塑形。通过精确的温度和机械控制，我们的方法确保陶瓷在保持结构完整性的同时达到目标形状。该技术的通用性通过多种陶瓷的制备得到了验证，包括波形BaTiO₃（介电常数d₃₃为324 pC/N）、拱形Al₂O₃（10 MHz时的介电常数为9.3）、十字形ZrO₂（硬度为4.7 GPa）和圆顶形SiC（800–1200°C时的质量损失小于0.3%）。实验结果表明，Syntera方法显著缩短了生产时间，降低了制造成本，并消除了裂纹等常见缺陷，相比泥浆浇铸和增材制造技术有显著进步。

部分内容摘录

多点原位成形系统：Syntera

焦耳加热利用电流通过导体时产生的热量（Q = I²RT）在短时间内提高材料温度。图1A展示了应用于生坯的焦耳加热及其导致的塑性变形的概念示意图。生坯嵌入高导热性和高变形性的碳毡中，通过焦耳加热迅速升温。在此关键阶段，外部力会

讨论

我们提出了一种可编程制造系统“Syntera”，它通过精确控制温度和机械力，无缝整合了陶瓷的固化和形状变形。该系统利用碳毡进行焦耳加热以快速提升陶瓷温度，并通过多点阵列施加可控变形，利用陶瓷在高温下的粘塑性。制造实验表明，尺寸精度平均偏差为0.27毫米

陶瓷生坯的制备

本研究中使用的陶瓷粉末包括钛酸钡（BaTiO₃，纯度99.9%，平均粒径200 nm，Macklin公司）、氧化锆（ZrO₂，纯度99.9%，平均粒径100 nm，中国纳米材料有限公司）、氧化铝（Al₂O₃，纯度99.9%，平均粒径1 μm，中国新华制药试剂有限公司）和碳化硅（SiC，纯度99.9%，平均粒径500 nm，中国纳米材料有限公司）。每种粉末中添加了5 wt%的聚乙烯醇（PVA）作为粘结剂

作者贡献

梁瑞然（R.L.）、郑毅（Y.Z.）和潘琪琪（Z.Y.）构思了项目并设计了实验方案。梁瑞然（R.L.）和郑毅（Y.Z.）进行了实验并分析了数据。梁瑞然（R.L.）和郑毅（Y.Z.）在构建加工平台方面提供了协助，Q.P.、X.L.、X.Y.、Y.W.、X.Y.和Z.W.参与了材料表征工作。所有作者共同讨论了实验结果并对论文进行了修改。梁瑞然（R.L.）和郑毅（Y.Z.）对这项研究贡献相同，并共同担任第一作者。

CRediT作者贡献声明

梁瑞然（Riran Liang）：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿撰写，方法学设计，实验研究，数据分析，概念构思。郑毅（Yi Zheng）：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿撰写，方法学设计，实验研究，数据分析，概念构思。潘琪琪（Qiqi Pan）：结果验证，实验研究，数据管理。李雪梅（Xuemu Li）：结果验证，实验研究，数据管理。杨晓丹（Xiaodan Yang）：结果验证，实验研究，数据管理。王媛仪（Yuanyi Wang）：结果验证，实验研究，数据管理

资助

本研究得到了香港研究资助委员会（GRF项目编号11210822和16214025）、创新与技术基金（项目编号MHP/013/23）以及中国国家自然科学基金（项目编号T2522031）的财政支持。

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。