《Optics and Lasers in Engineering》：Reconfigurable multiplexing of structural-color nanoprinting and meta-holography via Sb
2S
3 phase-change metasurfaces
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本研究基于Sb?S?相变材料，构建了动态可重构超表面平台，实现结构色纳米印刷与元全息图的多路复用。通过调控纳米柱的几何构型和相位响应，可在可见光波段实现光衍射的动态切换，结合Sb?S?的非挥发性相位转变特性，成功在单设备上同步生成近场全色图像与远场全息投影。进一步提出双重模式协同与双态级联加密方案，为自适应光学显示和 secure optical storage提供新路径。
张胜兰|田喜民|徐俊伟|黄亚峰|郑志|李根|罗可|李亮|刘杰龙
郑州航空工业大学材料科学与工程学院 - 中国郑州 450046
摘要
超表面在操控光场方面具有巨大的潜力，其精心设计的结构和独特的电磁特性支持多种先进功能，特别是在结构色纳米打印和全息投影领域。整合这两种功能为扩展基于超表面的系统的信息容量提供了有前景的策略。然而，现有的实现主要是静态的；一旦制造完成，它们的光学响应就固定不变，严重限制了其在实际应用中的可调性和适应性。本研究提出了一个动态可重构的平台，利用基于Sb?S?的相变超表面实现多路结构色纳米打印和超全息技术。通过光谱调制方法生成结构色图案，其中具有定制几何形状和状态敏感的交叉偏振光谱特性的硅纳米柱在预定义的超表面区域内进行空间排列。这种配置使得在白光照射下可以直接合成目标彩色图像。同时，通过独立调节每个超表面子域内的纳米柱的交叉偏振幅度和相位响应，可以将两个全息图像与结构色图像复用。利用纳米柱在外部激发下的共振调节，可以在激活状态和抑制状态之间切换选定的波长处的衍射，或者在Sb?S?层从非晶相转变为晶相时保持不变。这使得编码的全息图可以动态开启或关闭，从而实现对全息输出的实时控制。为了强调其实际应用价值，进一步实现了一种双模式协作和双状态级联加密方案。在这种方案中，Sb?S?的可逆相态和照明波长作为解密密钥，通过一种新颖的组合解码协议实现安全身份验证。所提出的系统不仅推动了主动可调超表面的发展，还支持多功能光学信息处理，从而为安全通信、适应性显示界面和高密度光学数据存储做出了贡献。
引言
超表面由周期性排列的亚波长人工元素组成，是一类二维平面纳米结构。它们能够精确操控光的幅度、相位和偏振，从而克服了传统光学中的基本限制，包括几何约束和衍射极限[1]。这一范式转变为实现微型化、集成化和多功能光学系统开辟了关键途径，具有广泛的应用前景，包括金属透镜[[2]]、[3]]、[4]]、色散工程[5,6]、全息显示[7,8]和量子光子学[9,10]。值得注意的是，结构色纳米打印和全息技术是光学显示和信息存储中的两项核心技术。结构色纳米打印通过像素级光谱调制生成鲜艳的、受衍射限制的结构色，具有超宽的色域[11]。同时，超全息技术通过精确设计超表面的界面相位轮廓来控制衍射波前，从而重建远场图像[[12]]、[13]]、[14]]。最近，将结构色纳米打印与全息技术和其他显示模式集成到单一超表面平台中——实现多个光学功能的独立 yet 协调控制——已成为推进信息复用和加密的有希望的途径[15]。例如，2021年，梁等人展示了一种介电超表面，在白光照射下通过定制的解码策略实现结构色纳米打印图像，同时在圆偏振激光照射下在Fraunhofer区域投影全息图像[16]。这两种功能由于设计原理和显示距离的不同而独立运行，不会相互干扰。2022年，赵等人报道了一种三通道超表面，能够在非偏振自然光下显示结构色纳米打印图像，在线偏振光下解码灰度纳米打印图案，并在圆偏振光下重建远场全息图[17]。更近期的是，2024年，郑的团队引入了一种基于超表面的信息存储方法，将彩色超纳米打印与多域空间光场调制相结合。通过设计单个超原子的光谱和相位响应，他们将三种不同的图像类型——彩色纳米打印、菲涅尔全息和傅里叶全息——编码到单个设备中，利用了全息系统固有的非挥发性和鲁棒性[18]。尽管双功能超表面已取得显著进展，但它们的功能在制造完成后是固定的，缺乏动态控制能力，严重限制了其在实际应用中的性能。因此，开发动态可切换的双模式超表面是非常必要且重要的。
为了满足对动态光学控制日益增长的需求，已经开发了各种基于可调材料的主动超表面。例如，杨等人的工作利用二甲基亚砜（DMSO）溶剂注入通过折射率控制的干涉和共振来调节结构色纳米打印和全息图像强度。然而，DMSO的挥发性影响了设备的长期稳定性和精确调节性能[19]。相比之下，相变材料（PCMs）提供了一个有吸引力的替代方案，能够在非晶相和晶相之间实现可逆且非挥发的切换，具有明显的折射率对比度[[20]]、[21]]、[22]]、[23]]、[24]]、[25]]、[26]]。与机械或其他调节机制相比，PCMs能够实现更快的响应、更高的空间分辨率和与集成光子系统的更好兼容性。然而，传统的PCMs如Ge?Sb?Te?（GST）和VO?不适合可见光操作，因为GST在可见光带具有高吸收，而VO?在可见光区具有强吸收且切换过程易挥发[[27]]、[28]]、[29]]、[30]]。这些缺点促使人们探索在可见光范围内低损耗、高对比度的PCMs。
其中，硫化锑（Sb?S?）作为一种宽禁带候选材料引起了人们的兴趣，适用于可编程的可见光光子学。Sb?S?的带隙为1.7–2.0 eV，吸收边缘接近600 nm，在大部分可见光谱范围内保持高透明度[31]。关键的是，其折射率在相变时可以在大约3.0和3.5之间可逆变化，同时保持低光学损耗。进一步的实际应用证据包括在激光脉冲控制下超过7000次可逆切换循环的报道，显示出出色的耐久性[32]，以及通过Mie共振从Sb?S?纳米盘生成鲜艳的结构色，表明其适用于可重构的可见光设备[33]。这种低吸收、高折射率对比度、可逆非挥发性切换和可见光范围透明度的结合使Sb?S?成为高速、非挥发性光学调制的高度有前景的介质。例如，2024年，张等人展示了一种基于Sb?S?的可重构单层Janus超表面，通过控制Sb?S?的结晶度和入射波的方向，实现了多波长双向不对称彩色全息的主动切换[29]。2026年，杨等人提出了一种利用Sb?S?的相变特性的偏振复用超表面，在晶态下在正交线偏振光下重建两个独立的全息图像，在非晶态下在正交圆偏振光下激活另外两个图像，从而实现多通道偏振复用全息输出[34]。虽然这些研究代表了基于Sb?S?的动态超全息的重要里程碑，但它们主要关注单一全息模式的动态调制。迄今为止，实现同时调节近场结构色显示和远场全息投影的动态双模式超表面操纵仍然是一个未解决的挑战，目前尚未有基于相变超表面的实现报告。
在这项工作中，我们提出了一个基于Sb?S?相变超表面的可重构双模式显示平台，实现了结构色纳米打印和超全息的复用。设计从用于编码结构色图像的光谱调制方案开始，其中具有不同尺寸的硅纳米柱——表现出状态依赖的交叉偏振传输光谱——被战略性地排列在特定空间区域，以便在白光照射下直接在近场合成目标颜色图案。同时，通过独立控制每个超表面子域的光谱和相位响应，将两个全息投影与结构色图像复用。这是通过选择适当的纳米柱几何形状并赋予它们特定的旋转角度来实现的。由于纳米柱对外部环境变化的共振响应，特定波长处的光衍射可以在“ON”和“OFF”状态之间切换，或者在活性层的相态变化时保持不变。因此，编码的全息图可以选择性地激活或抑制，从而实现整体全息图的动态切换。在相变过程中，结构色图案保持其原始轮廓，仅发生颜色饱和度的变化——这是相应共振调制的直接结果。为了证明其实际应用性，我们进一步基于超表面样本2的模拟结果开发了一种双模式协作和双状态级联加密方案。通过使用Sb?S?的相态、入射波长和近场箭头（左/右）编码的方向解码规则作为解密密钥，通过独特的组合解码方法实现了安全认证。该方案不仅推动了动态可切换超表面的发展，克服了可逆图像切换的局限性，还实现了多功能光学信息处理。因此，它为安全通信、动态显示技术和高容量光学存储系统提供了有前景的解决方案。
章节片段
原理和方法
图1示意性地展示了使用相变材料Sb?S?设计的动态双功能超表面的工作原理。这种依赖于相态的架构支持两个同时且独立的光学通道：第一个在环境光照射下直接在超表面渲染结构色图案，而第二个将全息图像投影到远场。具体来说，在非晶态下，结构色图案具有卡通特征
结果与讨论
作为概念验证，我们提出了一个双模式超表面样本MF1，由128 × 128个纳米像素组成，总体尺寸为38.4 μm × 38.4 μm。该设计利用了一个预优化的单元格库，仅需要一到三种不同的配置即可制造。为了实现结构色图像，选择超表面的某些区域并排列不同大小的纳米柱，这些纳米柱通过共振散射局部定义颜色外观。
结论
总之，我们开发了一个动态可重构的超表面平台，以复用方式集成了结构色纳米打印和超全息技术。通过结合空间域设计、光谱调制和相位编码，单个设备配置可以在白光照射下直接在近场合成目标全彩色图像，同时将不同的全息图像投影到远场。利用可逆的相变
CRediT作者贡献声明
张胜兰：撰写——原始草稿，软件，资金获取，正式分析。田喜民：撰写——审阅与编辑，验证，监督，正式分析，概念化。徐俊伟：监督，软件。黄亚峰：软件。郑志：可视化。李根：可视化。罗可：可视化。李亮：验证。刘杰龙：软件。
利益冲突声明
作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：
田喜民报告称获得了郑州航空工业大学的财务支持。如果还有其他作者，他们声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。
致谢
本工作得到了国家自然科学基金（编号12004347）、河南省科学技术项目（编号242102211081、262102210242 和 252102210205）、河南省青年骨干项目（编号2023GGJS113）、中国航空科学基金会（编号2020Z073055002）以及河南省高等学校重点科研项目（编号24A140025、25B140009）的支持。
