《Renewable Energy》：Experimental Investigation of Hydrogen Bubble Dynamics and Electrochemical Performance on Flat and Surface Modified Stainless-Steel Electrodes Using Shadowgraphy Imaging
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表面粗糙度对氢气泡动力学及电化学性能的影响研究。采用阴影成像技术分析 flattop和不同喷砂处理的SS316L电极，发现粗糙度增加显著提升气泡脱离效率（SB6电极气泡半径最小，寿命最短）和HER活性（过电位降低40%，电流密度提升145%），电化学阻抗降低89%，双电层电容达1.53mF/cm2。但粗糙度提高导致腐蚀速率增长11.3倍（0.00217→0.02464mm/yr）。研究证实机械喷砂可优化电极表面微纳结构，实现HER性能与耐蚀性的平衡。
瓦卡德·乌尔·穆尔克（Waqad Ul Mulk）、A·拉希德·A·阿齐兹（A. Rashid A. Aziz）、姆哈迪·A·伊斯梅尔（Mhadi A. Ismael）、米奥尔·A·赛义德（Mior A. Said）、阿斯加尔·阿里·戈托（Asghar Ali Ghoto）、穆罕默德·艾德尔（Mohammed Aider）
马来西亚霹雳州淡米尔里安达鲁里兹万市（Perak Darul Ridzuan）斯里伊斯坎达尔（Bandar Seri Iskandar）32610号，马来西亚石油技术大学（Universiti Teknologi Petronas）可持续资源智能高效移动中心（Center of Sustainable Resources for Intelligent and Efficient Mobility，简称CSRIEM）
摘要
本研究利用阴影成像技术分析了平坦表面和经过喷砂处理的SS-316L工作电极（Working Electrodes，简称WEs）上氢气泡动态及电化学性能受表面粗糙度的影响。结果表明，表面粗糙度的增加显著改善了气泡脱离能力和氢释放反应（Hydrogen Evolution Reaction，简称HER）的性能。与平坦电极相比，喷砂处理后的电极表现出更小的气泡脱离半径、更短的气泡生长时间以及更低的电压波动，表明气泡释放效果得到增强。其中SB6电极表现最佳，由于活性位点和微孔的增加，产生了更小且数量更多的气泡。从电化学角度来看，SB6电极的起始电位（0.43 V）低于平坦电极（0.58 V），过电位在10 mA cm-2时从340.7 mV降至201.5 mV，在50 mA cm-2时降至301.3 mV，低于其他所有电极。电化学阻抗谱显示SB6电极的电荷转移电阻（32.4 Ω）显著低于平坦电极（248.3 Ω），其较高的双层电容（1.53 mF cm-2）表明其具有更大的电化学活性表面积。电流-电压测量结果显示，SB6电极在2.5 V下的电流密度从135 mA cm-2提升至330 mA cm-2。此外，SB6电极还表现出优异的耐久性，在1000次循环后仍能保持稳定的极化行为。然而，浸没腐蚀测试显示，随着粗糙度的增加，腐蚀速率也随之增加，从平坦电极的0.00217 mm yr-1上升至SB6电极的0.02464 mm yr-1。总体而言，可控的喷砂处理通过改善气泡动态显著提升了HER性能，但在实际应用中还需谨慎平衡其长期耐腐蚀性。
引言
电化学水分解是一种有前景的绿色氢气生产方法，其中H2气泡在电极活性位点形成并在达到一定尺寸后脱离[1]、[2]。然而，附着在电极表面的气泡会减少有效活性面积，阻塞离子传输路径，并增加过电位和界面电阻，从而降低效率[3]、[4]。因此，高效电解需要快速去除气泡以维持质量传递和电化学活性。研究人员探索了磁场[5]、超声波[6]和超重力场[7]等外部因素来增强气泡脱离，但这些方法会增加系统复杂性和成本，限制了大规模应用。近期研究强调了表面润湿性对气泡动态的强烈影响，认为电极表面工程是更为实用的解决方案[8]。
微纳级表面修饰被广泛用于通过增加电化学活性表面积（Electrochemical Active Surface Area，简称ECSA）和促进气泡释放来提升氢释放反应（HER）性能[9]、[10]。纳米结构表面（如纳米阵列和纳米锥）可以减少气泡粘附并使其在更小尺寸下脱离。例如，Li等人[11]报道了一种松树形状的Pt纳米阵列电极，其气泡粘附力和尺寸分别降低了13倍和6倍；Kim等人[12]则展示了使用枝状掺钼钴磷化物电极可增强气泡脱离效果。然而，过低的亲水性可能会阻碍气泡释放并增加过电位。
多孔电极（如镍泡沫）也被广泛用于增加表面积。Yang等人[13]发现，尽管镍泡沫能促进气泡脱离，但其ECSA低于镍-铜纳米线；而镍纤维毡则在ECSA和气泡去除之间提供了最佳平衡。Wu等人[14]进一步证明，直孔结构有利于气泡脱离，而曲折孔结构在高电流密度下会促进气泡滞留和质量传递受限。
不锈钢（SS）表面修饰因其低成本和耐久性而成为一种有吸引力的替代材料。网状结构[15]、合金选择[16]以及机械抛光或电沉积[17]等技术可以提升HER活性，但这些方法通常涉及复杂工艺。相比之下，喷砂处理是一种简单、低成本且可工业化扩大的方法，能够在不使用化学添加剂或高温处理的情况下均匀修改电极表面[18]。喷砂处理形成的微凹形态增加了ECSA，提高了润湿性，并促进了气泡快速脱离[19]，为开发高性能和经济可行的HER电极提供了实用途径。
通过电极表面工程改善HER性能对于实现成本效益高的可再生氢气生产至关重要。因此，本研究探讨了喷砂处理的316L不锈钢电极作为大规模氢气生成的耐用且经济可行的选择。尽管关于不锈钢表面修饰的研究很多，但喷砂处理后不锈钢电极上的氢气泡动态仍缺乏深入研究。为填补这一空白，本研究使用氧化铝（Al2O3）磨料对SS-316L进行喷砂处理，并改变了喷嘴与样品之间的距离。高速成像结果显示，表面粗糙度的增加显著影响了气泡动态和HER性能。与平坦电极相比，喷砂处理后的电极表现出更小的气泡半径、更短的气泡生长时间和更低的电压波动，表明气泡脱离和质量传递得到改善。增强的表面粗糙度提高了活性位点密度和气泡释放效率，线性扫描伏安法（Linear Sweep Voltammetry，简称LSV）、电化学阻抗谱（Electrochemical Impedance Spectroscopy，简称EIS）、循环伏安法（Cyclic Voltammetry，简称CV）、电化学活性表面积（ECSA）测量以及长期稳定性测试均证实了这一效果。
材料
电化学实验在室温下进行，使用三室丙烯酸电池和电位计（METROHM LTD，瑞士Herisau）按照既定协议[20]进行。工作电极（Working Electrode，简称WE）采用不锈钢SS-316L（TSA Industries Sdn Bhd.，马来西亚），对电极采用铂丝（Pt-wire）作为对电极（Counter Electrode，简称CE），参比电极（Reference Electrode，简称RE）采用Ag/AgCl。喷砂处理使用直径为50 μm的氧化铝颗粒进行
表面形态和粗糙度参数
随着喷嘴与样品距离的增加，AISI-316（SB1–SB6）的表面纹理和凹坑分布发生了明显变化。图2比较了原始不锈钢电极与不同喷砂处理电极的表面形态。如图2(a)所示，平坦的SS表面光滑无特征，没有可见的凹坑或压痕。对于喷砂处理后的电极，图2(b–c)显示
结论
本研究利用平坦和不同喷砂处理的SS-316L工作电极（WEs）探讨了表面粗糙度对氢气泡动态和电化学性能的影响。
将电流密度从8 mA cm-2增加到12 mA cm-2时，所有电极的气泡脱离半径和寿命均减小，其中喷砂处理后的样品（SB1–SB6）始终表现出比平坦电极更小的脱离半径。所有表面的气泡生长模式相似，表明表面
作者贡献声明
穆罕默德·艾德尔（Mohammed Aider）：正式数据分析。米奥尔·A·赛义德（Mior A. Said）：正式数据分析。阿斯加尔·阿里·戈托（Asghar Ali Ghoto）：正式数据分析。A·拉希德·A·阿齐兹（A. Rashid A. Aziz）：指导。姆哈迪·A·伊斯梅尔（Mhadi A. Ismael）：撰写 – 审稿与编辑，概念构思。瓦卡德·乌尔·穆尔克（Waqad Ul Mulk）：撰写 – 初稿撰写，研究设计，概念构思
利益冲突声明
? 作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
作者感谢马来西亚石油技术大学对可持续资源智能高效移动中心（CSRIEM）的支持，该中心通过内部拨款OPEX（拨款编号015LB0-101）资助了本研究。
