《Coordination Chemistry Reviews》：Laser-based material composition analysis: A physics-effect-oriented perspective on techniques and convergence
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激光技术驱动材料成分分析的物理效应分类与多模态协同机制研究，提出基于热效应（LIBS）、机械效应（LPAS）、光学效应（LIFS）、电效应（LIMS）及特殊效应（激光核反应）的五元框架，揭示单效应技术局限与多效协同优化路径，论证激光参数调控与环境适配对突破检测瓶颈的关键作用，并规划量子传感、超快成像及AI数据融合的未来方向。
林晓静|孙迅|卢世轩|张国芳|钟金燕|叶天|刘向云|崔鲁青|卢国新
中国山东大学材料液固结构演变与加工教育部重点实验室，济南250061
摘要
基于激光的技术通过提供快速、原位且低破坏性的分析能力，彻底改变了材料成分分析的方式，这对于应对现代科学和工业挑战至关重要，例如在极端条件下的实时表征和高空间分辨率监测。然而，各种方法的多样性往往掩盖了其背后的物理原理和相互联系。本文提出了一种以物理效应为导向的新框架，根据主要物理效应将这些技术分为五类：热效应（例如，用于等离子体发射的激光诱导击穿光谱（LIBS））、机械效应（例如，用于声学信号检测的激光光声光谱（LPAS））、光学效应（例如，用于辐射跃迁的激光诱导荧光光谱（LIFS））、电效应（例如，用于离子分析的激光电离质谱（LIMS）以及其他特殊效应（例如，用于同位素分析的激光驱动核反应）。对每一类技术进行了系统研究，以阐明其机制、应用和进展，特别强调了诸如磁光效应和超快相变等新兴技术，这些技术提供了前所未有的灵敏度和空间分辨率。该综述强调了多效应协同作用的日益增强，例如在激光冲击技术中的热机械补偿、LIBS-LIF中的热光集成以及LIBS-LIMS中的热电组合，这些技术通过优化激光参数（波长、脉冲宽度、能量）和环境条件有效克服了单一效应方法的局限性。未来的发展方向包括超快激光驱动的原子级成像、用于痕量检测的量子增强传感以及基于人工智能的多模态数据融合，为下一代技术的发展提供了路线图，并突显了基础物理在地质学、生物医学和材料科学等领域的创新推动作用。
引言
材料是现代物质文明的基础。它们的化学成分决定了性能、可靠性和使用寿命。精确了解和控制成分是技术进步和产业升级的前提。这适用于高端设备中的关键部件、新能源系统中的电极材料、微电子芯片以及生物医学设备。开发快速、准确和高效的成分分析技术仍然是分析化学、材料科学及相关行业的主要目标[1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]、[7]、[8]。
传统的成分检测方法，如湿化学分析、色谱法和质谱法，虽然精度高，但通常受到复杂样品预处理、样品破坏、分析周期长以及难以实现原位或在线监测的限制[9]。然而，随着技术的发展，成分检测在“恶劣环境”中面临着越来越高的挑战[10]、[11]、[12]、[13]、[14]、[15]、[16]：一方面，新材料的开发越来越需要在极端条件下进行实时表征（例如高温、高压、强腐蚀）。另一方面，现代工业制造（例如增材制造、新能源电池）迫切需要在生产过程中实现原位、在线甚至三维空间尺度的成分监测和反馈控制。这些需求远远超出了传统离线、破坏性测试方法的限制，因此需要先进的原位、快速、低侵入性/非破坏性的成分分析技术，以确保“所见即所得”[14]、[17]、[18]、[19]、[20]、[21]、[22]。
基于激光的成分检测技术正是为满足这一需求而出现的。激光具有固有的高亮度、出色的方向性、严格的单色性和可调的脉冲持续时间，这些特性使其非常适合化学分析[3]、[23]、[24]、[25]、[26]、[27]、[28]。一束聚焦的激光可以作为一个理想的“虚拟探针”，将极高的能量瞬间且精确地传递到仅几微米甚至几纳米大小的样品区域，从而激发携带成分信息的物理信号。由于这种方法是非接触式的，因此它可以适应高温、高压、有毒环境或受限访问等恶劣条件，并能够轻松实现远程原位测量。
这些优势使得基于激光的成分检测技术迅速发展，现在包括几十种不同的方法，如激光诱导击穿光谱（LIBS）[17]、[28]、[29]、[30]、[31]、[32]、[33]、激光拉曼光谱[34]、[35]、[36]、[37]、激光诱导荧光光谱（LIFS）[39]、[40]、[41]、[42]、[43]以及激光光声光谱（LPAS）。每种技术都有其独特的分析优势，共同服务于地质学、冶金学、环境监测、生物医学和前沿科学[6]、[24]、[44]、[45]。
然而，这一领域的繁荣也带来了新的挑战。当研究人员，尤其是新手，面对众多原理和设计各异的激光检测技术时，他们常常感到不知所措，无法理解这些技术之间的内在联系和发展轨迹。传统的综述通常根据技术名称或应用领域对它们进行分类。尽管这种方法便于列出各种技术，但可能会掩盖其背后的物理关系和逻辑演变。因此，读者可能无法理解激光与物质相互作用的基本原理，也可能错过技术创新的核心驱动力。
因此，本文采取了一种新的方法，以“激光诱导的主要物理效应”作为分类规则和统一视角，对基于激光的成分分析技术进行系统性的重新审视。重点从“技术本身”转移到“激光产生的初始物理条件”，从而揭示成分信息是如何通过热激发、机械相互作用和光致发光等不同过程解码的；这一框架在图1中进行了概述。按照这一逻辑，正文依次探讨了受激光诱导的热效应（例如热辐射和等离子体发射）、机械效应[46]（例如激光产生的声学和光声现象）、光学-量子效应（例如拉曼散射和荧光）以及电效应（例如激光电离质谱）所控制的检测方案。每个部分都阐明了背后的物理原理、产生的信号特征、该方法的历史演变，以及最近结合两种或更多效应的实例，从而为未来的跨学科设计和性能突破提供了清晰的理论指导和新的概念框架。
章节片段
激光与物质相互作用的基本物理原理
基于激光的成分分析本质上是一个激光能量与物质相互作用并转化为可解码的物理信号的过程。尽管出现了许多技术，但它们都源于相同的基本物理原理。本章构建了一个统一的理论框架，遵循激光诱导的物理效应，连接了经典和量子相互作用机制，并系统地比较了各种技术之间的根本差异
由单一物理效应主导
根据以物理效应为导向的分类法，本章重点讨论那些在信号生成和解释过程中以单一物理效应为核心和主导地位的技术。需要注意的是，虽然列出的许多技术本质上是多效应的，但它们用于分析的信息所依赖的物理效应相对明确。例如，尽管LIBS最终检测到的是光学发射，但其启动过程严重依赖于热效应
融合与协同效应
现代先进基于激光的成分检测技术的卓越性能往往并非源于单一物理效应的优化，而是得益于多种物理效应的有意识协同和融合。基于上述“物理效应”分类框架，本章系统地阐述了通过主动结合不同的激光诱导效应来突破单一技术局限性的创新途径
展望
本文系统地整理并构建了一种新的基于激光的成分分析技术体系，以“激光诱导的物理效应”为核心。这一框架超越了传统的按技术名称或应用领域分类的方法。它揭示了不同技术之间的内在联系和发展逻辑，为理解和设计新型基于激光的成分检测技术提供了清晰的理论基础。然而，基于激光的成分分析领域
结论
本文系统地构建并阐述了一种创新的基于激光的成分分析技术分类框架，以“激光诱导的物理效应”为核心。这一框架源于物理本质，超越了传统的按技术名称或应用领域分类的方法，揭示了不同技术之间的内在联系和发展逻辑
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。
致谢
本工作得到了国家自然科学基金（52374375、52171073）、国家重点研发计划（2023YFE0106500）、江苏省先进制造技术重点实验室开放基金（HGAMTL-2302）、泰山学者计划（tsqn202312299）、小米青年人才计划（2024XM05）以及国家科技重大专项（Y2022-VII-0007-0049、J2019-VII-0015-0155、P2023-B-IV-002-001、J2019-IV-0009-0077）的支持。
