综述：用于低角度扭曲二维异质结构的原子级扫描单电子晶体管显微镜技术

《Current Opinion in Solid State and Materials Science》：Atomic-scale scanning single-electron transistor microscopy for low-angle twisted two-dimensional heterostructures

原子级操纵和表征二维范德华异质结构的研究进展，特别是利用扫描单电子晶体管显微镜技术解析低角度扭转系统中的莫里哀超晶格电子势场与量子关联现象，实现亚纳米空间分辨率和毫电子伏能量灵敏度。

　　

贝赫纳姆·埃斯梅伊尔扎德（Behnam Esmaeilzadeh）、侯赛因·查姆库里（Hossein Chamkouri）、祖拜达·鲁克萨娜·乌沙（Zubaida Rukhsana Usha）、赛义德·阿萨德·马库布尔（Syed Asad Maqbool）、穆罕默德·图基尔（Muhammad Touqeer）

中国广东省广州市511442，华南理工大学，电子显微镜中心，光电与磁性功能材料粤港澳联合实验室，发光材料与器件国家重点实验室，Spin-X研究所，微电子学院

摘要

对范德华（vdW）异质结构的原子级操控与表征已成为研究二维（2D）材料中相关量子现象的核心手段，尤其是在低角度扭曲系统中，此时莫尔超晶格主导了电子结构。扫描单电子晶体管（SET）显微镜技术的最新进展实现了前所未有的电荷灵敏度和纳米级空间分辨率，使得可以直接成像局部静电势和电子压缩性，这超出了传统扫描隧道显微镜和基于力的探测方法的局限。在本文中，我们讨论了原子级扫描SET显微镜的原理与实现方法，包括基于vdW材料中单个原子缺陷的技术，并强调了其在探测低角度扭曲2D异质结构方面的能力。例如，对扭曲双层WSe₂（tWSe₂）的研究表明，扫描SET技术能够揭示复杂的莫尔电势分布、电荷局域化以及此前无法探测到的相关驱动电子态。通过将离散电荷灵敏度与扫描探针技术相结合，这些方法实现了亚纳米级空间分辨率和毫电子伏特级的能量灵敏度。最后，我们总结了扫描SET显微镜作为研究量子材料中新兴电子现象的多功能平台所面临的挑战与未来发展方向。

引言

二维（2D）材料通过为研究强关联、拓扑和莫尔工程电子现象提供了平台，从而彻底改变了凝聚态物理和材料科学[1][2]。自从石墨烯被分离出来后，范德华（vdW）异质结构的探索使得对层间耦合、能带结构及新兴量子态的控制达到了前所未有的程度[3][4][5]。这些层状系统通过堆叠顺序、扭曲角度和外部场实现了显著的可调性，揭示了扭曲双层（TB）系统中的相关绝缘相、超导性和非常规磁性[6][7][8][9]。其中，低角度扭曲的2D异质结构因其独特的莫尔超晶格而受到特别关注，这种超晶格能够限制电子运动并产生新的相关电子现象[10]。因此，在纳米尺度上解析电子结构对于理解基本相互作用和指导器件设计至关重要。

扫描探针技术，包括扫描隧道显微镜（STM）[11][12]和原子力显微镜（AFM）[13]，在成像原子晶格和局部电子态方面发挥了重要作用[14][15]。然而，传统方法在检测微小电荷变化和局部静电势方面存在局限性，尤其是在低扭曲角度的莫尔结构中，此时微妙的层间效应占主导地位[16][17][18]。单电子晶体管（SET）的出现带来了范式转变，实现了亚电子量级的电荷检测和亚纳米级空间分辨率[19][20][21]。SET利用库仑阻塞现象来测量局部静电势，提供了传统技术无法实现的纳米尺度电荷分布的直接探测。

最近，扫描SET显微镜技术进一步扩展到了vdW材料中原子级工程缺陷的探测[10][22][23][24]。值得注意的是，嵌入层状基底中的单个原子缺陷可作为超高灵敏度的局部电荷传感器，结合了STM的高空间分辨率和SET的卓越电荷灵敏度[25][26]。这些方法揭示了中等扭曲角度下的TB石墨烯和过渡金属硫属化合物中的局部莫尔电势、库仑相互作用及新兴的电子非均匀性[27][28][29]。尽管取得了这些进展，但在极低相对扭曲角度下的研究仍然较少，因为器件制备、稳定性和测量灵敏度方面存在技术挑战。

在本综述中，我们讨论了基于vdW晶格中单个缺陷的原子级扫描SET技术的最新应用，这些技术使得能够在之前无法探测的低扭曲角度下研究扭曲双层WSe₂（tWSe₂）。这些系统实现了亚纳米级空间分辨率和毫电子伏特级的能量灵敏度，可以直接绘制局部静电势图，并可视化复杂的莫尔图案和相关驱动的电子现象[30]。通过将离散电荷检测与扫描探针显微镜（SPM）相结合，扫描SET技术克服了传统探针在成像低角度扭曲异质结构时的关键限制[31][32]。正如本文所强调的，这类方法为研究2D材料中的纳米尺度电荷局域化、库仑相互作用和量子干涉效应提供了多功能平台[33][34][35]，对量子器件设计和新兴相关电子态的研究具有广泛意义。

原理

基于SET的显微镜技术利用量子电荷量子化和库仑阻塞现象来探测具有亚电子级灵敏度的局部静电势。在研究莫尔工程二维异质结构的扫描过程中，通常采用两种相关的SET检测方法：（1）电容耦合的探针安装型SET电测法和（2）原子缺陷辅助的单电子隧穿法。尽管这两种方法都依赖于受库仑阻塞物理控制的离散电荷状态，但它们的...

制备

原子级扫描SET的制备结合了精确的vdW异质结构组装、原子缺陷工程和纳米级电极图案化，从而实现了超高灵敏度的静电势传感器[10][56][57][58][59]。高质量的WSe₂和hBN薄片通过确定性干转移技术进行剥离和堆叠，确保了具有可控扭曲角度的原子级平整界面。通过低能离子或电子束辐照引入单个原子缺陷...

扫描SET、基于原子缺陷的SET和扫描SQUID显微镜的比较

扫描SET显微镜、基于原子缺陷的SET测量以及扫描超导量子干涉装置（SQUID）显微镜是相关的扫描探针技术；然而，它们在传感机制、空间分辨率极限和可测量的物理量方面存在根本差异[77]。明确区分这些方法对于将原子级SET技术置于纳米尺度探针的更广泛框架中至关重要。

实验演示

本节展示了在莫尔vdW异质结构中扫描SET显微镜的关键实验结果。它强调了传统SET方法和基于原子缺陷的SET方法如何实现化学势和相关电子态的空间分辨测量，揭示了2D材料中的扭曲依赖性量子现象。

挑战与未来发展方向

在低角度tWSe₂中实现原子级扫描SET技术带来了超越传统扫描探针技术的能力[104]。该方法的核心是使用嵌入vdW晶格中的单个原子缺陷作为库仑岛，将有效电容降低到阿法法拉级别。由此产生的大充电能量使得在低温下能够检测到亚电子级别的电荷变化，具有毫电子伏特级的能量分辨率[24][54]。

结论

原子级扫描SET显微镜为探测低角度扭曲的vdW异质结构提供了强大的方法，具有高空间和能量分辨率。通过将单个原子缺陷作为库仑岛集成到扫描探针架构中，该平台实现了亚纳米级空间定位和毫电子伏特级的电荷灵敏度，能够可视化莫尔超晶格、层间电荷重分布及相关电子态。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

所有作者感谢国家自然科学基金（授权协议编号：22202074、22572060、92577207）的财政支持。