《Desalination》：Interpretable artificial intelligence enabled thin-film composite reverse osmosis membranes for desalination
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本研究构建了基于机器学习的TFC-RO膜结构参数与多变量操作条件整合优化框架，通过XGBoost实现高精度性能预测（R2>0.90），结合NSGA-II多目标优化突破传统10 bar性能瓶颈，协同优化表面粗糙度（≈49.65 nm）和活性层厚度，在10.7 bar下达成18.23 LMH高通量与99.50%近商业级脱盐。该框架实现了从被动性能评价到主动膜设计的范式转变，为解决海水淡化膜技术瓶颈提供新工具。
Jinyun Liu|Yuanyu Wu|Hao Guan|Shurui Xu|Zhanlin Ji|Xiaohong Huang|Yingchao Dong
华北科技大学人工智能学院，中国唐山 063210
摘要
海水淡化和高盐度废水处理是缓解全球水资源短缺危机的关键策略。然而，传统的实验方案通常依赖于单一因素或简单的线性关系来优化薄膜复合反渗透（TFC-RO）膜的性能。相比之下，机器学习不仅能够处理复杂的非线性或多变量关系，还能避免大量的实验操作。本研究通过一个综合的机器学习框架，解决了将TFC-RO膜结构描述符与多变量操作条件相结合的系统性问题。利用XGBoost进行稳健的性能预测（R2>0.90），并采用NSGA-II进行多目标优化，所提出的模型能够表征影响膜性能的复杂非线性关系。可解释的人工智能分析（SHAP）显示，浓度极化和渗透压是观察到的通量-截留权衡的主要驱动因素。虽然传统操作在压力超过10巴时会出现性能平台期，但我们的帕累托优化找到了一种“规定性设计”来克服这一限制。具体来说，通过协同优化表面粗糙度（约49.65纳米）和活性层厚度，在10.7巴的压力下实现了高通量（18.23 LMH）和接近商业水平的截留率（99.50%）的优异平衡。这些发现表明，该综合框架可以从被动性能评估转变为可操作的、数据驱动的膜设计，为克服反渗透过程中的传统性能限制提供了战略工具。
引言
全球水资源短缺危机正在以前所未有的速度加剧[1]。为应对这一挑战，海水淡化和高盐度废水处理已成为不可或缺的策略[2],[3],[4],[5]。在现有的技术中，反渗透（RO）由于其操作简便、高能效和出色的盐分截留性能而成为主要的淡化方法[6],[7],[8]。然而，传统反渗透面临一些挑战，如膜污染和操作耐久性不足。薄膜复合（TFC）膜因其可调的物理化学性质而受到广泛关注，被视为一种有前景的替代方案[9],[10],[11],[12],[13]。尽管有所改进，TFC-RO的性能仍受到膜形态、操作压力、浓度极化（CP）、渗透压和进水化学成分之间复杂相互作用的影响[14],[15],[16],[17],[18]。这些多尺度和非线性相互作用阻碍了传统机理模型（如溶液扩散模型和溶液摩擦模型）在不同结构和操作条件下的准确性能预测[19],[20]。
机器学习（ML）最近已成为模拟非线性膜传输行为和指导膜设计的强大工具[21],[22]。越来越多的基于ML的淡化研究应用了各种算法来预测膜通量、盐分截留率、污染倾向或内在传输参数。例如，Lu等人使用随机森林和XGBoost分析了孔径半径和表面电荷如何影响纳滤膜中的单价/二价离子选择性[23]，而Sukarno等人利用多种ML模型识别了影响RO系统中硼截留的关键因素，其中XGBoost取得了最高的预测准确性[24]。其他近期研究还结合了神经网络或集成模型进行性能预测或膜改性分析[25],[26]。此外，还有一些研究利用文献汇编的数据集来预测膜的内在参数，如水和溶质的渗透系数（A和B），Chae等人的工作就是一个例子[27]。这些研究共同表明了人们对ML在淡化研究中的兴趣日益增长；然而，大多数现有方法主要依赖于组成或操作描述符，并未纳入明确的、实验测量的膜结构参数（如厚度、粗糙度、接触角）。因此，对于理解TFC-RO系统中水盐传输至关重要的膜结构与操作条件之间的耦合非线性相互作用仍然探索不足。表1总结了最近的基于ML的淡化研究，强调了明确的结构-操作耦合仍然需要进一步研究。
在这项研究中，我们旨在开发一个综合的机器学习框架，该框架不仅能准确预测TFC-RO膜的性能，还能作为膜设计和过程优化的指导工具。为此，我们编制了包含274条实验记录的数据集来训练和比较四种算法（SVM、RF、CatBoost和XGBoost）。除了性能预测之外，本研究还引入了使用非支配排序遗传算法II（NSGA-II）的多目标优化策略，以确定水通量和盐分截留之间的帕累托最优边界。此外，该框架还采用了Shapley加性解释（SHAP）、部分依赖图（PDP）和个体条件期望（ICE）分析，以提供对耦合非线性协同效应和操作阈值的详细解释（图1）。通过弥合可解释AI和可操作工程设计之间的差距，这种综合方法补充了传统的传输理论，并为绕过经验性能平台提供了科学依据。这些发现为TFC-RO膜的合理逆向设计提供了定量指导，有助于系统地优化淡化和水处理过程。
数据来源和预处理
实验数据集是通过在“Web of Science”数据库中系统搜索“薄膜复合”和“反渗透膜”等关键词从已发表的文献中整理而来的。共筛选出了274个数据集。每个变量的统计分布总结在表S1中。输入变量包括操作压力、浓度极化、渗透压、膜厚度和表面粗糙度，而输出变量包括
数据完整性恢复
本研究使用了一个反渗透膜性能数据集，该数据集包含六个输入特征（如操作压力和膜厚度）和两个输出特征：水通量和盐分截留率。尽管该数据集可以直接作为机器学习模型的输入和输出，但其中一些关键参数包含缺失值。因此，需要一个系统的数据插补策略来恢复数据完整性并确保模型训练的可靠性。
结论
本研究全面探讨了机器学习方法在优化薄膜复合反渗透膜水盐分离性能中的应用。通过将关键的结构描述符与操作变量相结合，我们开发了一个基于XGBoost的稳健预测模型（R2>0.90），并将其与多目标优化框架（NSGA-II）集成，以确定水通量和盐分截留之间的帕累托最优边界。
模型解释使用
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（NSFC）-RGC联合项目（项目编号：52261160381）、深圳市基础研究计划（项目编号：JCYJ20240813113500002）、CUHK-SZ大学发展基金（项目编号：UDF01003350）以及Pengcheng-Peacock项目的财政支持。
