《Bioresource Technology》：Enhanced nitrogen removal and mitigated greenhouse gas emissions in bioelectrochemical system-modular moving bed wetland at low temperature: Functional zonation and multi-pathway electron transfer
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本研究将生物电化学系统（BES）集成于模块化移动床人工湿地（MMBCW），以缓解低温对脱氮和温室气体排放的制约。通过对比传统MMBCW、微生物燃料电池-MMBCW（MFC-MMBCW）和微生物电解池-MMBCW（MEC-MMBCW）系统，发现MEC-MMBCW在低温下脱氮效率最高且温室气体排放最低。机制分析表明，MEC-MMBCW通过形成空间分层的功能区域（阳极促进有机质和氨氧化，阴极增强反硝化作用）以及多路径胞外电子传递网络（EPS、细胞色素c和导电菌毛介导），协同提升了代谢潜力和潜在降解途径的活性，从而增强系统处理韧性。
张黎明|谢家伟|卢一斌|孔凌伟|周雷|吴双奇|王伟聪|黄建石|李建峰|程树平
同济大学环境科学与工程学院生态与环境工程研究所，上海200092，中国
摘要
本研究将生物电化学系统（BESs）整合到模块化移动床 constructed wetlands（MMBCWs）中，以缓解低温对氮去除和温室气体排放的约束。构建了常规MMBCW、微生物燃料电池-MMBCW（MFC-MMBCW）和微生物电解池-MMBCW（MEC-MMBCW），以评估其可行性。结果表明，在低温条件下，MEC-MMBCW实现了更好的氮去除效果和最低的全球变暖潜力。生物膜特性和宏基因组分析显示，MEC-MMBCW形成了空间分层的功能区。具体而言，阳极促进了有机物和氨的氧化，而阴极中强化的反硝化作用抑制了补偿性厌氧氨氧化过程。此外，由胞外聚合物（EPS）、细胞色素c和导电菌毛介导的多途径胞外电子转移（EET）网络加速了电子转移速率。这些机制协同作用，提高了代谢潜力并激活了潜在的降解途径，增强了处理系统的韧性。因此，MEC-MMBCW成为寒冷地区可持续废水处理的可行策略。
引言
人口增长和城市化加剧了淡水资源短缺问题。来自污水处理厂（WWTPs）的再生水是一种宝贵的替代资源（Wadstr?m等人，2023年；Yang等人，2022年）。然而，市政尾水中通常含有高浓度的营养物质，尤其是硝酸盐（NO3–-N）；未经高级处理的直接排放可能导致富营养化（Gao等人，2024年；Yu等人，2019年）。构建湿地（CWs）被广泛用于高级废水处理，保护水生生态系统并促进区域水资源再利用（Vymazal，2023年；Wu等人，2023年）。CWs中的氮（N）去除通过多种协同途径实现，其中微生物硝化和反硝化是主要途径，占总氮（TN）去除量的50%以上（Shi等人，2025年）。低温（≤15 ℃）会抑制微生物活性，从而限制CWs的氮去除能力。这种抑制导致硝化和反硝化不完全，进而产生残留的NO3–-N和一氧化二氮（N2O）。此外，CWs中的厌氧发酵会产生甲烷（CH4），另一种强效温室气体（GHG）。因此，未经充分处理的富含NO3–-N的废水与强效GHG的联合排放危及环境安全和人类健康，限制了CWs在寒冷地区的广泛应用。
受移动床生物膜反应器（MBBR）的启发，该反应器在低温条件下能保持稳定的氮去除效率，模块化移动床 constructed wetland（MMBCW）采用了挡板和轻质基质。这种设计增强了氧气（O）的传递和生物膜的发展，从而优化了氧化还原条件并提高了氮去除能力。分隔化促进了功能特化的微生物群落的形成，实现了同时硝化-反硝化（Guo等人，2024年；Zhou等人，2025年）。然而，在低温下氮转化过程中中间产物（如N2O）的积累揭示了一个关键瓶颈：受限的电子转移阻碍了基质的完全还原（Yao等人，2025年）。增强电子转移的策略包括整合生物电化学系统（BES）以及添加有机碳（OC）或无机功能基质（如铁、硫）（Feng等人，2025a；McNichol等人，2024年；Xie等人，2024年）。然而，OC和无机基质都可能引起二次污染。结合BES的CWs（BES-CWs）已成为一种有效且可持续的高级废水处理技术（Xu等人，2018年）。微生物燃料电池-CWs（MFC-CWs）和微生物电解池-CWs（MEC-CWs，施加电压<1.2 V）是常见的BES-CWs配置（Muniesa-Merino等人，2025年；Srivastava等人，2018年）。在MFC-CWs中，阳极处的OC氧化产生的电子通过外部电路传递到阴极。电活性微生物（EAMs）利用这些电子进行NO3–-N的还原。结构相似的MEC-CWs通过施加外部电位实现了更高的电子转移速率，确保了向阴极生物膜的持续电子供应。先前的研究表明，MFC通过富集嗜冷细菌在低温下维持了生物活性（Nong等人，2024年）。因此，BES-CWs在低温条件下具有显著的处理性能提升潜力。
将BES与MMBCW（BES-MMBCW）结合提供了一种新的低温处理方法。首先，MMBCW中的挡板建立了多样的氧化还原微环境，使得BES的无缝集成成为可能。其次，BES电极作为高效的电子受体（阳极）或供体（阴极），促进了电子转移，激活了多种代谢途径并提高了处理性能。在MMBCW系统中，挡板诱导的物理分隔类似于厌氧挡板反应器（ABR），促使了关于生态位分化和功能微生物群落空间分层的研究（Zhou等人，2025年）。同时，电极的引入创造了独特的微环境，重塑了微生物群落的组成（Xie等人，2025年）。这些观察提出了一个关键问题：微生物群落的重组如何在低温下维持整体处理性能？此外，目前尚不清楚在低温压力下，两种机制中的哪一种在BES驱动的性能提升中起决定性作用：（1）刺激代谢潜力以向反硝化酶提供更多内源性电子，或（2）直接提供外源性电子作为潜在反硝化菌的额外还原动力。虽然现有研究集中在单独的途径上，但不同BES配置（MFC vs MEC）增强处理性能的差异机制仍不清楚（Lan等人，2025年；Xie等人，2025年）。因此，揭示BES-MMBCW系统在低温下氮去除和温室气体减排的协同增强机制对于优化工程规模应用中的BES配置设计至关重要。
本研究旨在探索BES-MMBCW在低温压力下协同去除氮和减少温室气体的可行性和增强机制。具体研究目标如下：（1）评估不同BES-MMBCW系统的处理性能；（2）阐明电极微环境对核心功能菌属分布的影响；（3）研究不同配置下电子转移途径的激活机制以提升性能。
部分摘录
中型湿地（mesocosm CWs）的设计与运行
在同济大学（上海杨浦）的阳光室内建立了三个实验室规模的MMBCW系统：常规MMBCW、MFC-MMBCW和MEC-MMBCW（施加外部电压0.2 V，图1）。每个系统通过两个挡板分为三个单元。第一个单元的中间层作为阳极层（层A），而其他两个单元的中间层分别作为阴极层（层C1、C2）。电极层通过钛线连接到外部电路。
CODCr和N的去除性能
为了评估去除性能，连续监测了进水及出水中的CODCr和N浓度（图2a）。运行分为三个阶段：启动阶段（阶段I）、温暖季节的稳定运行阶段（阶段II，15–25 ℃）和寒冷季节的稳定运行阶段（阶段III，5–15 ℃，图S1）。
MFC-MMBCW（84.3 ± 4.5%）和MEC-MMBCW（84.2 ± 4.2%）的CODCr去除效率略高于MMBCW（82.9 ± 3.8%，图2b），但差异
结论
研究表明，将BES整合到MMBCW中在低温压力下协同提升了整体性能，其中MEC-MMBCW表现出最佳的氮去除和温室气体减排效果。生物膜和宏基因组分析揭示了两种主要的增强机制。首先，MEC-MMBCW形成了空间分层的功能区：阳极促进了有机物和氨的氧化，而阴极中强化的反硝化作用抑制了补偿性厌氧氨氧化过程。
写作过程中生成式AI和AI辅助技术的声明
在准备本工作时，作者使用了ChatGPT来纠正语法错误。使用该工具后，作者根据需要对内容进行了审查和编辑，并对发表文章的内容负全责。
CRediT作者贡献声明
张黎明：撰写——初稿、验证、软件、方法论、形式分析、概念化。谢家伟：撰写——初稿、验证、软件、方法论、形式分析。卢一斌：软件、方法论、概念化。孔凌伟：撰写——审阅与编辑、监督、概念化。周雷：验证、软件、方法论、形式分析。吴双奇：撰写——初稿、软件、方法论、形式分析、概念化。王伟聪：
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。
致谢
本工作得到了国家重点研发计划（2023YFC320900504）、国家自然科学基金（52170168）以及中国华东工程股份有限公司的R&D项目（HDY-CGHT19-20240098Y）的支持。
