基于间接表征方法的航空级增韧复合材料固化变形预测

《COMPOSITES SCIENCE AND TECHNOLOGY》：Curing Deformation Prediction of Aircraft-Grade Toughened Composites Based on The Indirect Characterization Method

　　

对热固性碳纤维复合材料进行精确的固化变形数值模拟对于制造高质量部件至关重要。然而，针对航空级增韧预浸料的本构建模所需可靠材料特性仍然具有挑战性，这主要是由于改性树脂基体极高的粘度阻碍了用于实验表征的低孔隙率试样的制备。为解决这一问题，研究人员开发了一种间接表征方法，以单向复合材料预浸料为测试介质来表征树脂的固化特性。纯树脂的热力学性能通过逆均匀化从复合材料测量数据中推导出来，从而能够对具有不同纤维体积分数（V_f）的单向复合材料进行全面评估。该方法集成了时间-温度叠加原理（TTSP）和拉普拉斯域细观力学，有效避免了本构模型中复杂的粘弹性卷积积分。最后，复合材料的综合材料模型被集成到Abaqus/Standard中的耦合本构模型中，该模型采用用户自定义有限元分析（FEA）子程序，考虑了复合材料结构几何形状、铺层顺序和纤维体积分数的多样性。针对梁形和L形层合板进行的验证实验表明，所提出方法对固化变形的预测精度超过91.1%，与有限元分析结果高度吻合。该方法不仅为高粘度树脂及其复合材料的表征与建模提供了稳健框架，还能实现复杂复合材料部件的高效工艺优化，从而显著降低昂贵的实验费用。

**论文解读文章**

**研究背景与问题**
增韧碳纤维增强聚合物（CFRPs）因其优异的损伤容限在飞机机身制造中日益重要。增韧策略通常是在高性能热固性基体中加入热塑性添加剂，以增强交联环氧网络的柔韧性，从而提高能量吸收和耗散能力，显著提升复合材料的抗冲击损伤性能。现有研究在理解增韧树脂的化学机理及完全固化树脂基复合材料的力学性能方面取得了重要进展，但关于这些树脂体系在固化过程中的化学-热-力学耦合行为仍存在关键知识空白。热固性CFRPs在固化过程中因各向异性热膨胀、化学收缩和演变的粘弹性特性而普遍产生残余应力，这些应力在脱模后部分释放，表现为翘曲、回弹等变形，给部件装配带来困难并损害长期结构完整性。虽然固化诱导变形在复杂复合材料结构中不可避免，但通过有限元分析（FEA）结合固化循环中的材料特性可实现可靠变形预测。然而，实际工程中CFRP部件的纤维体积分数（V_f）因力学性能要求和压实参数不同而变化很大，仅依赖实验表征所有不同V_f的CFRP将导致大量的重复工作。更关键的是，增韧热固性树脂因改性而具有极高粘度，难以制备低孔隙率的纯树脂试样，同时高温真空脱气无法消除宏观孔隙，溶剂添加法则会导致沸腾和相分离，从而不可逆地改变树脂化学组成。因此，亟需一种间接方法来解决这些表征难题。

**研究内容与结论**
本研究开发了一套系统的间接表征方法，首先确定所选增韧树脂的化学-热-力学耦合行为，进而实现对对应复合材料在不同V_f下固化变形的高精度预测。该方法利用单向复合材料作为测量介质，通过逆均匀化推导树脂性能（包括热导率、热膨胀系数CTE、化学收缩系数CSC和粘弹性行为），因为碳纤维能有效约束树脂流动，允许施加高压消除孔隙。实验验证表明，梁形和L形层合板的预测误差分别低于4.7%和8.9%，精度超过91.1%。论文发表在《COMPOSITES SCIENCE AND TECHNOLOGY》。

**主要关键技术方法**
研究人员采用的主要方法包括：1）基于等温差示扫描量热法（DSC）直接表征树脂固化动力学参数；2）利用激光闪射法（LFA）测量复合材料的横向热扩散率，并通过Maxwell模型逆推树脂热导率；3）采用非接触光学法（数字图像相关DIC）测量单向复合材料在不同固化度（DOC）下的热膨胀和化学收缩应变，再基于混合律逆均匀化得到树脂的CTE和CSC；4）通过10°偏轴拉伸松弛实验并结合时间-温度叠加原理（TTSP）获取复合材料的松弛剪切模量主曲线，然后采用拉普拉斯域细观力学（基于Eshelby张量和平均一致性理论）逆均匀化获得树脂的粘弹性Prony级数参数；5）将上述材料模型集成到Abaqus/Standard的用户子程序（USDFLD, UEXPAN, UMAT）中进行耦合热-位移分析。样本材料为AVIC复合材料公司提供的BA3202单向预浸料（BA9916增韧树脂+GW300碳纤维）。

**研究结果**
**3.1 树脂固化动力学**：通过等温DSC扫描（170-220°C）测量纯树脂的固化放热曲线，采用自催化模型拟合，得到活化能E_a,1=1.422×10⁴ kJ/mol，E_a,2=7.827×10³ kJ/mol等参数，建立了反应速率与固化度（DOC）的数学关系，该模型同样适用于复合材料。
**3.2 树脂热导率**：通过LFA测量不同DOC（0.63, 0.71, 1.0）的单向复合材料横向热扩散率，结合密度和比热容计算横向热导率，发现其随温度变化但对DOC不敏感，采用平均值处理。再利用Maxwell模型逆推导出树脂各向同性热导率与温度的线性关系。
**3.3 树脂热膨胀与化学收缩**：采用非接触光学法测量单向复合材料（V_f=52.5%）在不同DOC（0, 0.38, 0.69, 0.83）下的横向热应变和化学收缩应变。CTE与DOC线性相关（R2=0.99377），CSC为常数（0.00434）。通过混合律逆均匀化得到树脂的CTE和CSC表达式。
**3.4 树脂粘弹性**：采用10°偏轴拉伸松弛实验（克服横向测试信噪比低的问题），对DOC=0.1, 0.35, 0.6, 0.85的复合材料进行多温度松弛测试，基于TTSP构建主曲线，并由广义Maxwell模型拟合。然后通过Laplace域细观力学逆均匀化提取树脂的松弛模量，采用13项Prony级数描述，各参数表达为DOC的函数（线性或二次），拟合R2均高于0.95。
**4. 复合材料层合板数值验证**：将上述材料模型集成到Abaqus中，对梁形和L形层合板进行固化模拟。
**4.2 梁形层合板验证**：采用两种不对称铺层（0₃/90₁和0₂/90₄）的梁形试样，在非接触加热下固化，通过DIC监测末端挠度。模拟结果与实验平均结果偏差约4.7%，且固化阶段变形主要由化学收缩驱动，冷却阶段变形更大。
**4.3 L形层合板验证**：采用四种铺层顺序（90₂/0₂, (90/0)₂, 0₂/90₂, (0/90)₂）的L形层合板，在闭合模具中恒温固化（180°C, 0.48 MPa）。模拟的弹入/弹回角与实验最大偏差8.9%，变形轮廓吻合良好。
**4.4 误差分析**：对关键材料参数进行±10%的扰动敏感度分析，发现CTE和长期粘弹性模量对CID影响显著，CSC影响较小，热导率对薄壁结构影响可忽略。此外，忽略模具-部件摩擦和孔隙假设也会引入一定偏差。

**总结与讨论**
本文系统提出了一种间接表征方法，用于预测航空级增韧复合材料的固化变形，克服了高粘度增韧树脂难以制备低孔隙率试样的难题。通过逆均匀化和拉普拉斯变换，从特定V_f的单向复合材料实验数据中提取树脂特性，进而可计算任意V_f复合材料的均质化固化行为，避免了重复实验。将材料特性集成到Abaqus用户子程序中，实现化学-热-力学耦合有限元分析。梁形和L形层合板的验证实验表明该建模方法具有优异的预测能力和可靠性。该方法可作为研究下一代航空级复合材料固化变形的稳健工具，尤其适用于改性树脂基体直接实验表征不可行的材料体系，为未来虚拟工艺优化以减少复杂复合材料结构中的CID奠定了基础。
**结论翻译**：本研究提出了一种系统化的间接方法，用于表征固化相关性能并预测航空级增韧复合材料的固化变形，填补了这些先进材料固化建模的关键研究空白。该方法克服了仅使用粘度过高的增韧树脂制备低孔隙率高质量测试试样的挑战。具体而言，树脂特性通过逆均匀化和拉普拉斯变换从特定V_f的单向复合材料实验识别属性中确定。推导出的树脂特性随后用于计算不同V_f下单向复合材料的均质化固化行为，从而消除了同一类型复合材料预浸料使用不同制造参数时的重复实验。为实现在复合材料固化方面的精确有限元模拟，将推导的材料特性纳入耦合的化学-热-力学本构模型，并在ABAQUS中作为用户子程序实现。梁形和L形层合板试样的验证均显示实验测量与数值预测之间的极佳一致性。特别是，梁形层合板末端挠度的最大偏差为4.7%，L形层合板固化后弹入角的最大偏差为8.9%，表明了所建立建模方法在不同工艺条件下的预测能力和可靠性。所开发的表征与建模方法可作为研究下一代航空级复合材料固化变形的稳健工具，尤其适用于改性树脂基体直接实验表征不可行的材料体系，为未来复杂复合材料结构中最小化固化的虚拟工艺优化奠定基础。