随着对精密电子设备在长时间运行下稳定性能需求的增加，人们开始寻求优化电化学储能系统的性能。这种优化不仅旨在提高容量，还关注转换效率和长期耐用性。LTO因其快速充放电能力、固有的安全性、长循环寿命以及宽工作温度范围而具有显著优势[[1], [2], [3], [4]]。因此，自支撑LTO电极因其在长期循环过程中的结构稳定性和抗裂性/分层性能而受到关注[[5], [6], [7]]。尽管具有这些机械优势，但其电化学和倍率性能仍不如传统的浆料涂覆电极。这表明需要进一步的结构和导电性优化。此外，低体积能量密度仍是一个关键挑战。虽然使用更厚、更密的电极可以提高容量，但不幸的是，这会限制离子传输动力学并降低电子导电性[[8], [9], [10], [11]]。为了解决这些问题并提高LTO电极中的锂离子扩散性能以及提升电极和电池的寿命，已经提出了多种策略。这些策略包括但不限于通过引入氧空位或阳离子掺杂来重构LTO能带结构，通过纳米结构和孔隙生成来增强离子迁移效率，以及通过设计三维架构来优化电化学反应界面[[12], [13], [14], [15]]。此外，还研究了将基于碳的材料（如石墨烯、碳纳米管[[16], [17], [18], [19]]或基于金属的材料（如氧化物、硫化物、氢氧化物）[[20], [21], [22]]掺入LTO以引入赝电容特性。
王等人[23]采用水热还原方法改善了LPO/rGO复合材料的微观结构和电化学性能。这些复合材料表现出较高的初始放电容量（0.5C时为643.9 mAh/g）、优异的倍率性能（10C时为290 mAh/g）以及良好的循环稳定性（10C下1000次循环后仍为271.7 mAh/g）。张等人[24]提出了一种协同改性策略，使用氟/氮共掺杂的碳涂层LTO核壳结构（3F-LTO@NC），在500 mA/g下2000次循环后仍保持95%的初始容量（165.8 mAh/g）。姚等人[25]提出了一种双策略方法，将N掺杂的Li?Ti?O??（N-LTO）与高导电性的TiC/C框架结合，实现了超快锂离子存储。结果，在10 C下10000次循环后，该电极的容量保持率达到了99.3%。尽管这些改性策略显著提升了LTO的电化学性能，但这些方法在很大程度上依赖于制备过程中材料性质的固有变化。诸如纳米粒子聚集、导电网络不连续以及缺乏专门的后续处理工艺等问题，阻碍了对材料形态特征、物理参数和空间分布的精确控制[[26], [27], [28]]。
激光辐照能够实现对LTO电极上微纳结构的精确制造和控制。利用激光在厚电极表面蚀刻或制造微槽结构，可以显著降低锂离子传输的迂回性以及相关的电子/离子阻抗[[29], [30], [31], [32]]。李等人[31]使用飞秒激光设计和制造了具有不同圆锥结构的LTO电极。优化的圆锥结构（圆锥角为0.04）使锂离子扩散系数提高了1.68倍，60°C下的倍率性能提高了1.32倍。然而，仅依靠表面微结构来提升电化学性能是有限的，而且电极通道的形成可能导致活性材料损失增加。由于正极材料占总电池成本的30%，这显著增加了生产成本[[33], [34], [35]]。
总之，现有研究缺乏在精确调节厚LTO电极性能的同时最小化材料损失的方法。先前的工作已经展示了通过制造微孔阵列来提高离子传输能力并减少材料损失[36]。在1000次循环后，80 μm厚的dTiO2-G/G电极仍保持154 mAh/g的容量，容量保持率为65%，电极密度降低了4%。然而，仅制造微结构并不能解决厚电极电子导电性差的局限性，这突显了进一步研究以提高电子导电性的必要性[[37], [38], [39], [40]]。本研究介绍了一种在100 μm厚的LTO-SWCNT电极上构建铜沉积微孔阵列的同步增材-减材制造策略（图1）。首先，通过结合模拟和实验确定了优化LTO-SWCNT电极微观结构的激光参数。然后，基于对单侧铜靶材进行飞秒激光处理的模拟，采用Cu电极-Cu“三明治”结构来调节孔内壁的铜沉积。最后，通过比较不同策略制备的电极的电化学测试，确定了基于飞秒激光技术的增材-减材制造方法能够最大化电极性能。实验结果证明了同步增材-减材制造在提高锂离子传输效率和电子导电性方面的有效性。
