《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：Geometric pattern and chemical environment in high magnetization materials: A data-driven study
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高饱和磁化材料的设计通过分析约7万种自旋极化材料的第四配位壳原子环境，发现过渡金属富集和几何畸变是关键因素，并构建向量晶体图模型指导原子置换优化。
Sandeep Singh | Aditya Kumar Singh | Arti Kashyap
印度理工学院Mandi分校物理科学学院，HP 175075，印度
摘要
高饱和磁化强度对于永磁体设计至关重要，因为它直接决定了可实现的最大剩磁和能量密度。如果没有足够高的饱和磁化强度，即使具有高矫顽力和各向异性的材料也无法产生强大的永磁场。为了理解某些材料为何表现出高饱和磁化强度，我们使用了来自开放数据库的大量计算和实验数据。我们分析了材料项目中的约70,000种自旋极化化合物，研究了局部配位环境、多壳层配位拓扑结构以及几何畸变对磁化强度的影响。通过对第四配位层内的原子邻域进行分析，发现配位不足的位点、畸变的四面体/八面体结构以及其他不规则的过渡金属环境与高磁化强度配置存在统计相关性。成分分析表明，富含过渡金属（Fe、Co、Mn、Ni）的化学成分主导了高磁化强度的现象。利用这一大型数据集，我们开发了一个基于矢量化晶体图模型的简单有效框架，该框架表明几何和化学环境可以通过有针对性的原子替代来指导新材料的设计。
引言
高性能永磁体结合了高饱和磁化强度、大剩磁、强磁各向异性、高矫顽力以及良好的热稳定性和化学稳定性[1][2]。目前，大多数高性能磁体基于稀土化合物，如Nd–Fe–B和Sm–Co[3][4]。尽管这些材料具有优异的磁性能，但由于供应风险、高成本以及与提取相关的环境问题，它们的广泛应用受到了限制。这些限制促使人们努力寻找不含稀土元素的永磁体。当前的研究方法侧重于发现新的磁相、利用纳米结构、应用微观结构和化学工程，并通过数据驱动的高通量筛选来寻找Nd–Fe–B和Sm–Co磁体的可行替代品[5][6]。对于新型永磁体而言，高饱和磁化强度尤为重要，因为它直接决定了可实现的最大剩磁和能量密度。最大能量积与饱和磁化强度的平方成正比[6]，这使得高磁化强度对于制造强而紧凑的磁体至关重要。然而，由于磁性的本质复杂性，不使用稀土元素来实现高磁化强度极具挑战性。磁行为高度依赖于局部原子结构、电子配置、晶格几何形状、短程和长程相互作用等因素[7][8][9]。密度泛函理论（DFT）能够相当准确地预测晶体固体中的磁基态和磁化强度[10]。随着现在有大量基于DFT计算的数据集，可以利用机器学习模型对多种材料的磁性进行统计上稳健的分析。
过去几十年中，利用机器学习（ML）研究材料性质（如磁化强度、带隙、稳定性等）的方法也在不断发展，从使用简单的经验描述符发展到更先进的晶体图神经网络，这些网络能够表征原子结构和键合[12][13][14][15][16][17][18][19][20]。此外，特征工程也发挥了重要作用，因为经过特征增强的CGCNN模型在预测铁磁（FM）过渡金属化合物的磁化强度方面表现出更高的准确性[21]。
然而，大多数大规模研究主要依赖于基于成分的描述符或第一邻居配位[22][23][24]。尽管超出最近邻居范围的原子邻域对集体磁行为非常重要[25][26]，但对其影响的研究却相对较少。在这项工作中，我们利用材料项目中的约70,000种自旋极化化合物进行了大规模的数据驱动分析，研究了局部配位、多壳层拓扑结构和几何畸变对磁化强度的影响[27][28]。
随后，我们利用这些分析结果来找出哪些结构模式可以支持不同化学体系中的高磁化强度。这有助于我们将过渡金属选择性地放置在几何上有利的位置，并基于这些高磁化模式生成一组假设化合物。然后使用在完整材料项目（MP）铁磁（FM）数据集上训练的矢量化晶体图模型（CG-VEC）来预测这些化合物的磁性质、形成能和居里温度[29][30][31]。
方法论
本节介绍了本研究使用的方法论，包括数据处理、最近邻居分析、结构分析、替代规则以及稀土候选材料的生成。图1总结了整个分析设计工作流程，展示了如何将拓扑和化学信息转化为保持对称性的替代规则，从而生成不含稀土元素的候选材料。
结果与讨论
我们研究了23,000种材料的配位拓扑结构、化学组织和晶格复杂性如何影响其磁响应。利用方法中定义的位点解析环境和材料级特征，我们识别出与强磁化强度相关的统计一致的模式，并量化了它们的化学和结构起源。
结论
在这项工作中，我们分析了材料项目中的大量磁性材料，以了解局部原子结构如何影响磁化强度。通过研究每个原子周围的配位关系、结构家族和化学组织，我们发现了始终支持高磁矩的简单结构模式。这些模式超出了化学成分的范畴，表明原子的排列方式与存在的元素同样重要。
基于这些见解，我们设计了……
CRediT作者贡献声明
：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原始草稿、可视化、验证、方法论、形式分析、概念化。
：可视化、方法论、形式分析、数据整理、概念化。
：撰写 – 审稿与编辑、监督、概念化。
资金支持
作者们未获得任何外部资金支持完成这项工作。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的利益冲突或个人关系可能影响本文所述的工作。
