《Journal of Marine Systems》：The origin of dissolved methane local maxima below the seasonal pycnocline in the rings of the South Atlantic Current: expedition data and Lagrangian analysis
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南大西洋暖流环中的溶解甲烷浓度及其来源研究。通过87航次观测数据与拉格朗日轨迹分析，发现环流区存在两个局地最大甲烷浓度层，最高达12.91 nmol/L，溯源显示由马林纳斯洋流从福克兰群岛南部陆架携带而来，涉及地质和生物双重来源。
A.O. 霍尔莫戈罗夫|V.I. 波诺马廖夫|N.S. 西尔布|P.A. 萨柳克|M.V. 布迪扬斯基|S.P. 谢尔巴|D.I. 弗雷|R.B. 沙基罗夫|M.Yu. 乌列伊斯基
V.I. 伊里切夫太平洋海洋学研究所，俄罗斯科学院远东分部，符拉迪沃斯托克，俄罗斯
摘要
本研究综合分析了海洋学、气体地球化学和光学生物学观测结果，以及南大西洋洋流（SAC）环流中水的来源。该研究是在R/V“阿卡德米克·姆斯季斯拉夫·凯尔迪什”号考察船第87次航次期间（2022年1月）进行的。我们在穿过SAC反气旋环和气旋环的海洋剖面中发现了两个明确的甲烷浓度局部最大值。通过使用基于AVISO卫星高度数据的拉格朗日分析方法（包括将被动标记物轨迹积分到2021至2022年的流速场中），研究了最高局部CH4浓度（12.91?nmol?L?1）的来源。在SAC环流中，110米深度的密度层下方，最高浓度的溶解甲烷是由马尔维纳斯洋流从马尔维纳斯（福克兰）群岛南部大陆架输送而来的。这一路径沿线观察到了多种地质和生物来源的甲烷释放点。
引言
气体地球化学方法被广泛用于石油和天然气潜力的研究。海洋中甲烷的不均匀分布是由其局部来源造成的。海水中高浓度甲烷的焦点是碳氢化合物沉积的间接迹象。此外，在评估甲烷作为温室气体进入大气的过程中，研究甲烷的来源及其在海洋中的传输过程非常重要。底泥中气体地球化学场的分布受研究区域复杂的地质和地球物理特征控制。随着水进一步释放到底层并在海洋中扩散，其分布还会受到水文因素的影响。在研究气体地球化学场的分布时，必须考虑气体地球化学因素和海洋学因素的综合影响（Mau等人，2020年）。目前对于甲烷通过洋流从其来源地传输的机制仍了解不足。这一问题在相关研究中有所探讨（Malakhova等人，2020年；Shakhova等人，2005年；Shakirov等人，2017年；Kholmogorov等人，2022年），并在北极中部海域得到了详细说明（Ye等人，2023年）。在海洋流中经常观察到密度层下溶解甲烷的峰值，这通常与来自大陆架和斜坡的传输有关（Shakhova等人，2005年；Kholmogorov等人，2023年；Ye等人，2023年；Syrbu等人，2024年）。
本研究聚焦于南大西洋，该区域具有复杂的环流系统和多种甲烷来源。南大西洋洋流（SAC）主要从西大西洋的巴西洋流和马尔维纳斯（福克兰）洋流交汇区向东至东北方向流动（Stramma和Peterson，1990年），位于南纬38°–45°之间（图1）（Frey等人，2021年）。它是南大西洋副热带环流的南部边缘。巴西洋流（BC）和马尔维纳斯（福克兰）洋流（MC）是南大西洋的两个主要西边界流。BC将亚热带水从北部输送而来，而MC则将亚南极水从南部输送而来。这两股洋流在动态交汇区相互作用（Schmitz Jr.等人，1995年；Schmitz Jr.等人，1996年；Schmid和Majumder，2018年；Frey和Kubryakov，2023年），随后通过南大西洋洋流向东北方向流动，最终汇入沿西南非洲大陆坡流动的本格拉洋流。
在其他边界流系统中也观察到了类似的甲烷传输机制。例如，在日本海（东海）中部也发现了密度层下的甲烷峰值（Kholmogorov等人，2023年）。研究表明，富含溶解甲烷的水通过东朝鲜洋流直接在季节性密度层下方沿着雅马托隆起和日本海盆的斜坡输送。这些高浓度甲烷的水来自韩国半岛的大陆架边缘，那里存在已知的甲烷来源（Kumar和Kim，1997年）。这些高浓度甲烷的水还参与了在日本海盆深部观察到的准静止中尺度反气旋涡旋的形成（Kholmogorov等人，2023年）。溶解甲烷还通过西萨哈林洋流沿着鞑靼海峡东侧斜坡向北输送（Kholmogorov等人，2023年），以及通过东萨哈林洋流沿着萨哈林岛大陆架向南海西部输送（Syrbu等人，2024年）。
已有研究证明了溶解甲烷通过白令海峡从白令海源头长距离传输到楚科奇海（Shakhova等人，2005年；Ye等人，2023年）。这些研究还表明，溶解甲烷通过波弗特海传输到北冰洋的加拿大深海盆地，以及从富含甲烷的白令海北部大陆架通过白令海峡传输到北极东部海域的大陆架，然后再进入加拿大盆地的中间和深层（Ye等人，2023年）。
除了来自底部来源的对流传输外，水柱中的原位生成过程（称为“甲烷悖论”）也对海洋中甲烷的分布有重要贡献。这种现象描述了在有氧表层水中甲烷的产生，通常与浮游植物的活动以及磷酸盐或甲基化化合物的代谢有关（Karl等人，2008年；Repeta等人，2016年；Wang等人，2021年）。在各种寡营养和富营养水域中也记录了类似过程，导致光合层中甲烷浓度出现峰值，这可能被误认为是来自底部的来源。因此，在确定密度层下方甲烷峰值的来源时，评估生物过程的可能贡献至关重要。
西南大西洋的特点是存在大量经过充分研究的地质和生物来源的甲烷。与石油和天然气系统相关的地质来源广泛分布于深海盆地（Claypool和Kvenvolden，1983年；Tankard，2003年；Baristeas等人，2012年），以及整个南美洲边缘——从亚马逊河口（Sawakuchi等人，2014年）到大陆南部末端，包括阿根廷、乌拉圭和巴西的大陆架（Kostadinoff，2001年；Tomasini等人，2011年；Marcello等人，2018年）。这些还包括南乔治亚岛和福克兰（马尔维纳斯）群岛等岛屿上的沉积物（Zabanbark，2011年；R?mer等人，2014年；Gepr?gs等人，2016年）。重要的甲烷来源还包括天然气水合物，其分解以及自然渗漏排放对甲烷进入水柱的贡献显著（Booth等人，1996年；Judd等人，2002年；Davies等人，2023年）。特别是在佩洛塔斯盆地发现了大量的生物源天然气水合物（Miller等人，2015年），而桑托斯盆地的沉积物中的地球化学异常表明有活跃的甲烷排放（Dantas等人，2022年）。马尔维纳斯（福克兰）盆地尤为重要，那里的活跃石油系统通过气体的热成因组成、坑洞场和泥火山得到了证实（Kostadinoff，2001年；Baristeas等人，2012年）（图1）。
同时，该地区还存在强大的生物（微生物）甲烷来源，尤其是在沿海泻湖、河口和上升流区域（Karl和Tilbrook，1994年；Furtado等人，2002年；Florez-Leiva等人，2013年）。因此，由巴西洋流和马尔维纳斯（福克兰）洋流输送的水可能富含地质和生物来源的甲烷（Kostadinoff，2001年；Anka等人，2014年；Farías等人，2018年；Dantas等人，2022年）。南大西洋和南冰洋水域中溶解甲烷的分布已多次被研究（Conrad和Seiler，1988年；Bartlett等人，1996年；Yoshida等人，2011年；Farías等人，2018年；Ginsburg和Soloviev，1994年；Polonik等人，2021a；Morozov等人，2022a）。这些研究的主要结论表明，来自大陆架和大陆坡的各种来源的甲烷可以被主要洋流捕获并输送到开阔海域。
我们的主要目标是确定西南大西洋中哪些区域的溶解甲烷通过反气旋和气旋SAC环流传输到中央海洋站7288（图1）。这并非易事，因为西南大西洋大部分地区以及南大西洋和南太平洋之间的海峡都观察到了多种不同的溶解甲烷来源（Polonik等人，2021a；Polonik等人，2021b）。为此，我们采用了综合方法，结合了气体地球化学、水文和光学生物学测量以及基于卫星高度数据的拉格朗日轨迹分析，从而能够重建水体的历史并确定其在西南大西洋的可能来源。
材料与方法
气体地球化学、海洋学和光学生物学测量是在R/V“阿卡德米克·姆斯季斯拉夫·凯尔迪什”号第87次航次期间，在西南大西洋进行的（Morozov等人，2022a）。研究分析了穿过南大西洋洋流（SAC）反气旋环和气旋环的海洋剖面数据（Morozov等人，2022b）。反气旋环位于剖面的北部，而气旋环位于南部。
结果
第3.1节和第3.2节描述了进行船基测量的区域的海洋学条件。第3.3节和第3.4节展示了溶解甲烷浓度和CDOM荧光分布的结果。第3.5节和第3.6节概述了潜在甲烷浓度来源的拉格朗日分析结果。
讨论
穿过南大西洋洋流（SAC）环流的海洋剖面显示了溶解甲烷分布的复杂模式，存在三个明显的局部最大值：位于7285站（5.21?nmol?L?1，反气旋环），7291站（6.78?nmol?L?1，气旋环），以及位于环流边界处的绝对最大值7288站（12.91?nmol?L?1n?=?47）的平均背景浓度为4.55?±?1.67?nmol?L?1，与先前报道的结果一致
结论
我们对西南大西洋溶解甲烷浓度的全面研究表明，有多种从大陆架来源到开阔海域的传输途径。通过综合分析气体地球化学、海洋学和光学数据，并结合拉格朗日建模，证明了来自巴塔哥尼亚大陆架及其相邻大陆坡（包括马尔维纳斯盆地）的甲烷通过洋流被输送到马尔维纳斯-巴西交汇区
作者贡献声明
A.O. 霍尔莫戈罗夫：撰写原始草稿、可视化设计及概念构思。
未引用的参考文献
Schmidt等人，2022年
国家标准证书编号1.051–21，日期2021年12月11日
Tarakanov，2021年
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。
致谢
本研究是在俄罗斯科学院远东分部V.I. 伊里切夫太平洋海洋学研究所的支持下，作为国家基础科学研究计划的一部分进行的（预算项目编号：124022100078-7、124022100079-4、124022100080-0、124022100072-5、125051406034-3、FMWE-2024-0016）。
