《Micro and Nanostructures》：Machine learning approaches for optimizing and predicting thin-film nanocomposite membrane properties: A scoping review
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薄膜纳米复合膜（TFN）的机器学习模型研究系统性综述。2018-2026年间32篇研究显示ANN和集成学习模型最常用（50.00%和46.88%），主要预测渗透率（37.50%）和选择性（28.13%），但仅12.5%研究采用外部验证。方法学挑战包括非线性关系建模和可解释性不足。
Mary Adejoke Ajala|Stanley Ebhohimhen Abhadiomhen
伊洛林大学化学工程系，尼日利亚伊洛林，240101
摘要
近年来，机器学习（ML）被越来越多地应用于优化和预测薄膜纳米复合材料（TFN）膜的性能。然而，目前尚无综述系统地整理了所使用的ML模型以及所针对的材料和性能特性，这限制了识别不同研究中的主要趋势的能力。为填补这一空白，本研究采用了Tranfield的方法进行了范围性综述，并遵循PRISMA指南进行了报告。在PubMed、Web of Science和Scopus五个数据库中进行了搜索，共找到299篇论文，主要发表于2018年至2026年间，其中32篇研究专注于预测或优化TFN膜的性能。研究结果显示，与传输相关的性能指标（如通量、渗透性、选择性和截留率）在文献中占据主导地位，其中通量/渗透性（12/32，37.50%）和选择性/截留率（9/32，28.13%）是最常被预测的结果。人工神经网络（ANN）是最常用的模型（16/32，50.00%），其次是集成学习方法（15/32，46.88%）。基于同一研究中多个机器学习模型的比较（n = 24），基于ANN的方法和集成学习方法被报告为表现最好的方法；而结合优化技术（例如粒子群优化）的ML模型在33.33%（8/24）的研究中被认为表现最佳。尽管取得了进展，但方法论上的局限性仍然存在，只有12.5%（4/32）的研究使用了外部验证。未来的研究应优先考虑外部验证，以提高模型对分布变化的鲁棒性，并支持其在实际应用中的可行性。
引言
薄膜纳米复合材料（TFN）膜通过将聚合物选择性层与嵌入的纳米材料结合，提高了渗透性、选择性、机械强度和抗污染能力，适用于海水淡化、废水处理、气体分离和化学加工等领域。虽然纳米填料的加入可以实现性能调整，但TFN膜的设计涉及许多相互依赖的变量，如聚合物化学性质、纳米材料类型和负载量、制备条件以及操作参数，这使得传统的试错优化方法效率低下[1]。然而，TFN膜由于其复杂的结构和制备过程而存在固有的局限性，包括聚合物、纳米填料、溶剂和制备条件之间的强非线性相互作用[2]。这些相互依赖性使得使用传统的机理模型或传输模型进行性能预测和优化变得困难，因为这些模型通常具有系统特异性，计算复杂，且难以捕捉不同膜配方之间的差异。此外，实验优化耗时且容易陷入试错。此外，在聚合物基质中实现纳米颗粒的均匀分散、确保可扩展的制备过程以及维持膜的长期稳定性仍然具有挑战性。
机器学习（ML）作为一种强大的数据驱动方法，为解决这些局限性提供了有效途径[3]。在这方面，机器学习能够直接从数据中学习复杂关系，从而准确预测膜性能，识别关键控制参数，并高效优化TFN膜的组成和制备条件[4]。ML还可以从实验和模拟数据集中学习非线性关系，随机森林、支持向量机、神经网络和高斯过程回归等技术已显示出较高的预测准确性[5]。这些方法已被应用于多项研究中，以实现TFN膜的快速筛选、逆向设计和优化。具体而言，Kimaev和Ricardez-Sandoval[6]展示了人工神经网络（ANN）和高斯过程回归（GPR）可用于预测膜渗透性和截留率，证明了ML捕捉非线性结构-性能关系的能力。Mahawer等人[7]对数据驱动模型（ANN、支持向量回归（SVR）、决策树（DT）和基于传输的模型进行了严格的比较，以预测正向渗透-纳滤（FO-NF）混合系统的性能。这为机理模型和机器学习方法之间的权衡提供了宝贵的见解，突显了数据驱动建模在可扩展FO-NF系统优化中的潜力。Usman等人[8]应用随机森林（RF）、SVR和结合遗传算法（GA）[9]来模拟纳米填料负载量和制备参数对TFN膜性能的影响。此外，梯度提升模型结合Shapley加性解释（SHAP）[10]分析和集成学习方法（RF、XGBoost）也被用于识别控制渗透性和选择性的关键因素，从而提高了TFN膜水通量和抗污染能力的可解释性和预测能力[11][12]。尽管这些研究展示了ML在预测膜性能和指导TFN膜设计方面的潜力，但仍存在方法论上的挑战，包括外部验证的不足以及模型预测的可解释性需要改进。
尽管机器学习在薄膜和膜研究中的应用日益增多，但据我们所知，目前尚无专门系统性地整理数据驱动模型如何用于预测、设计和优化薄膜和膜系统的综述。这一空白很重要，因为尽管基于ML的研究数量不断增加，但其发现尚未得到系统的整合。现有的综述主要集中在薄膜的材料生长机制、物理性质和应用领域，而没有扩展到基于机器学习的建模框架或预测性能评估。例如，Doyan等人[13]系统地回顾了电子设备用薄膜特性的研究趋势，而Sakthinathan等人[14]则提供了关于薄膜生长、性质、应用和未来前景的概述。尽管这些综述提供了宝贵的材料科学视角，但它们并未整合或批判性地评估基于ML的预测建模方法。因此，当前综述正是为了满足这一未满足的需求。
本综述的主要目的是系统地整理现有研究，探讨机器学习技术在薄膜和膜研究中的应用，特别关注所使用的模型类型、所针对的材料性质和应用背景、用于评估模型性能的方法，以及解释性在支持膜设计和优化方面的应用程度。相应地，本综述基于以下研究问题展开：(1) 目前使用哪些类型的机器学习模型来模拟、预测或优化薄膜纳米复合膜的性能？(2) 这些模型最常针对哪些膜性能？(3) 现有研究在多大程度上结合了模型解释性或可解释性来指导膜设计和过程优化？(4) 哪些方法论上的空白限制了机器学习模型在薄膜和膜研究中的通用性和可解释性？通过结构化地整理纳入的研究，这些问题得到了解答，相关证据汇总在专门设计的表格中，包括模型类型、目标性能、解释性实践和方法论特征（见图1，了解典型的机器学习工作流程）。
方法论
本系统综述遵循了Tranfield等人[16]提出的框架，包括三个阶段：规划、搜索和筛选、以及综合和报告。规划阶段包括确定综述的范围和制定综述方案，包括数据库选择、搜索策略的制定和资格标准。这些综述方案在开始研究之前就已确定，以确保研究的透明性和一致性。
结果
本节展示了系统综述和分析的结果，并通过表格和图表进行了支持。
结论
本综述总结了机器学习在预测和优化薄膜及纳米复合膜性能方面的最新应用，表明ML正逐渐成为膜研究中的实用建模工具，与实验和传统方法并驾齐驱。在多种材料系统和应用背景下，研究主要关注与传输相关的性能指标，这反映了这些指标在膜功能中的核心作用。
作者贡献声明
Mary Adejoke Ajala：撰写——综述与编辑、初稿撰写、方法论设计、数据分析、概念化。Stanley Ebhohimhen Abhadiomhen：撰写——综述与编辑、指导、方法论设计、数据分析、概念化。
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。
