《Sensors and Actuators A: Physical》:A Highly Adhesive, High-Conductivity Hydrogel Bioelectrode for Monitoring Electromyographic Signals Across Multiple Muscle Groups
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本研究开发了一种新型PEDOT:PSS-PAM-β-CD水凝胶生物电极,具有高导电性(14.4 S/m)、优异机械柔韧性(杨氏模量5.1 kPa)和强附着力(262 kPa),其EMG信号信噪比(4.1 dB)优于传统Ag/AgCl电极(3.9 dB),为可穿戴医疗设备提供了新材料平台。
张小丽|邓瑞琦|杜江华|马启胜|李丁|张斌|詹楠楠|刘贵群
中国宁夏民族大学材料科学与技术学院,银川750021
摘要
肌电图(EMG)是临床诊断和人机交互的重要工具,但其性能常常受到传统电极的限制,这些传统电极缺乏灵活性、生物相容性和稳定的皮肤接触。在这里,我们介绍了一种新型的水凝胶生物电极,该电极由PEDOT:PSS、聚丙烯酰胺(PAM)和β-环糊精(β-CD)组成,专为高保真度EMG信号监测而设计。PAM基质提供了柔软的、类似组织的机械支撑结构,而β-CD作为物理交联剂增强了粘附性和结构稳定性。掺入的PEDOT:PSS形成了高效的导电网络,使水凝胶具有14.4 S m?1的高导电性。这种电极表现出优异的机械性能(杨氏模量为5.1 kPa)、强大的粘附性(在铝表面上为262 kPa)以及稳健的电化学性能(充电容量为8.38 mC cm?2)。利用这些特性,我们的生物电极成功监测了来自不同肌肉群的EMG信号,信噪比(SNR)平均为4.1 dB,略高于商用Ag/AgCl电极的3.9 dB。这种高性能的PEDOT:PSS-PAM-β-CD水凝胶为下一代可穿戴医疗设备和个性化健康监测系统提供了一个有前景的材料平台。
引言
电生理信号,如肌电图(EMG)和心电图(ECG),是反映肌肉、神经和心脏节律的基本生物电活动[1]、[2]、[3]。特别是EMG信号,在疾病诊断、神经康复和人机交互中得到广泛应用,例如在管理神经肌肉疾病[4]、预测青少年特发性脊柱侧弯[5]以及恢复四肢瘫痪患者的运动功能[6]方面。因此,高质量的EMG记录系统需要具有高信噪比(SNR)、长期稳定性和能够适应柔软、动态皮肤的电极。
传统的Ag/AgCl电极往往无法满足这些要求。它们对皮肤的粘附性差以及机械不匹配会导致运动伪影和不适,从而影响长期监测期间的信号质量[54]、[55]、[56]。这激发了人们对基于导电聚合物(如聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)的柔性水凝胶电极的兴趣。PEDOT:PSS因其优异的导电性、生物相容性和成膜性能而受到重视,使其成为构建电生物界面(EBIs)的理想材料[7]、[8]、[9]、[10]、[11]、[12]、[13]、[14]。基于PEDOT:PSS的水凝胶结合了高水分含量和可调的机械性能,显著降低了皮肤-电极阻抗,实现了稳定的信号传输[15]、[16]、[17]。然而,现有的PEDOT:PSS水凝胶电极仍然存在粘附性不足、导电性与机械强度之间的权衡以及界面结合不稳定的问题。
在这项研究中,我们设计并合成了一种新型的PEDOT:PSS-PAM-β-环糊精导电聚合物水凝胶,以解决这些问题。聚丙烯酰胺(PAM)基质提供了柔软的、类似组织的机械性能[18]、[19];PEDOT:PSS构建了高效的导电网络,降低了界面阻抗[20]、[21]、[22]、[23];β-环糊精(β-CD)通过主客体相互作用和氢键增强了结构稳定性和粘附性[24]、[25]、[26]、[27]。所得到的水凝胶电极表现出优异的导电性、皮肤适应性以及获取高质量EMG信号的能力,为开发先进的可穿戴电生理监测设备提供了新的策略。
材料
购买了聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS,5 wt%,Kaivo,珠海)、丙烯酰胺(AM,>97%,Aladdin)、过硫酸铵(APS,>97%,Aladdin)、N,N′-甲基双丙烯酰胺(MBAA,Sigma)和β-环糊精(β-CD,98%,Macklin),并按收到时的状态使用。所有实验均使用去离子水进行。
制备不同浓度的β-环糊精溶液
确定PEDOT:PSS的含量,并制备不同比例的β-环糊精溶液。将AM单体(1.25 g)溶解在2.7 ml去离子水中并搅拌
设计和制备强粘附性的导电聚合物水凝胶
本研究的目标是开发一种集高导电性、强皮肤粘附性和机械灵活性于一体的水凝胶生物电极,以实现多肌肉群的高精度EMG监测。为了实现稳定的信号传输,这种电极必须具备在变形下保持完整性的机械灵活性、高效的信号传导所需的高导电性,以及牢固的长期皮肤粘附性。
要达到这种平衡需要精确的控制
结论
我们成功开发了一种高性能的PEDOT:PSS-PAM-β-CD导电水凝胶生物电极。该材料的层次化设计结合了共价交联的PAM网络和β-CD的可逆物理交联以及渗透的PEDOT:PSS导电路径,从而赋予了独特的性能。这种水凝胶具有高导电性(14.4 S m?1)、类似组织的柔顺性(杨氏模量为5.1 kPa)、强大的粘附性(在铝表面上为262 kPa)以及优异的电化学性能
CRediT作者贡献声明
张小丽:撰写 – 审稿与编辑、验证、项目管理、资金获取、数据管理、概念构思。杜江华:验证、方法学、资金获取。邓瑞琦:撰写 – 原始草稿、软件开发、方法学、实验研究、数据分析、概念构思。刘贵群:撰写 – 审稿与编辑、监督、资源协调、资金获取、数据管理、概念构思。詹楠楠:数据可视化、软件开发、资源协调、实验研究。李丁:
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。
致谢
本工作得到了宁夏自然科学基金[2025AAC030020]、[2024AAC03179]和宁夏省青年拔尖人才计划[2022033]的支持。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。
张小丽于2014年毕业于中国科学院,获得材料科学学位。自2014年起在宁夏民族大学工作,她的研究重点是聚合物水凝胶材料的设计与制备及其功能应用。