《Talanta》：A gum arabic-augmented hydrogel with high toughness, robust adhesion, and antibacterial efficacy for motion sensing and rehabilitation training
编辑推荐：
多功能动态交联水凝胶系统（PGST）融合了聚丙烯酰胺（PAM）、阿拉伯胶（GA）、磺基季铵甲基丙烯酸酯（SBMA）和鞣酸（TA），通过氢键及多组分协同作用实现机械强度（3055%延伸率，1.35 MPa抗拉强度）、导电性（4.47 gauge factor）和抗菌性能（广谱杀菌）的协同优化。该水凝胶兼具高皮肤粘附性、自愈能力和环境稳定性，适用于人体关节运动监测与康复训练量化反馈。
作者：钱创孙（Qianchuang Sun）、姚家琦（Jiaqi Yao）、王磊（Lei Wang）、刘文华（Wenhua Liu）
单位：吉林大学第二医院麻醉科，中国长春 130022
摘要
导电水凝胶结合了机械强度、可靠的粘附性和多模式传感能力，在可穿戴健康监测方面展现出巨大潜力。然而，其开发常常面临平衡机械性能、导电性和抗菌性能的挑战。为克服这些限制，本研究基于聚丙烯酰胺（PAM）、阿拉伯胶（GA）、磺丁胺甲酸甲酯（SBMA）和单宁酸（TA）开发了一种多功能水凝胶系统。该系统采用动态交联策略，通过天然聚合物与功能性单体之间的氢键和多组分协同作用实现交联。TA的加入不仅显著提升了粘附性和抗菌性能，还促进了聚合物网络中导电路径的形成。所得水凝胶表现出优异的机械性能：断裂伸长率超过3055%，拉伸强度大于1.35 MPa，并具有高应变敏感性（应变系数=4.47），非常适合用于监测人体关节运动。此外，该水凝胶还具有良好的生物相容性和强大的抗菌活性。作为一种可穿戴传感器，它能够实时准确检测生理运动信号（如关节屈曲角度），并通过电阻变化为康复训练提供定量反馈。本研究为设计集成了运动感知和康复指导的多功能水凝胶提供了一种新颖且可扩展的策略，展示了在智能康复医学和远程训练系统中的广泛应用潜力。
引言
软电子技术的持续进步为下一代医疗系统和个性化监测平台的发展创造了重要机遇[1][2][3]。在此背景下，水凝胶因其生物相容性、可调粘附性和多功能性而成为多功能柔性传感器的理想材料[4][5]。特别是导电水凝胶，由于其在高度可变形的水基网络中能够促进离子和电子传导，因此受到了广泛关注[6][7][8]。通过添加导电聚合物、纳米填料和动态交联剂等功能性成分，这些材料能够将机械、化学或生理刺激有效转化为可量化的电信号[9][10][11]。然而，传统水凝胶通常缺乏长期可穿戴和生物医学应用所需的强粘附性、持续抗菌性和环境耐受性[12][13][14]。在需要反复接触皮肤、保持无菌条件以及在潮湿或动态环境中使用的场景中，这些限制尤为明显[15][16]。
尽管近期研究显著提高了水凝胶的机械和电性能，但由于功能集成不足，其在实际医疗和人机界面应用中的适用性仍有限[17][18][19]。主要挑战包括在运动过程中实现稳定的皮肤粘附、防止微生物滋生以及在反复变形过程中保持电性能[20][21][22]。凭借其固有的柔软性、类似组织的弹性和生物相容性，水凝胶为解决这些挑战提供了极具吸引力的平台。通过引入基于儿茶酚的粘合剂、两性抗污基团和天然抗菌化合物等策略性分子设计，研究人员可以在不牺牲水凝胶核心性能的前提下调整其多功能性能[23][24]。此外，使用可逆交联策略（如氢键、疏水相互作用和配位复合物）可为材料赋予自愈能力、注射性和增强韧性，使其适用于动态生物环境[25][26][27]。
一个尤为紧迫的问题是在单一材料系统中整合强而持久的粘附性、可靠的抗菌保护和稳定的电性能[28][29][30]。许多粘合型水凝胶依赖离子或共价功能基团，在潮湿环境中可能失效；而传统的抗菌剂（如银纳米颗粒、抗生素）容易渗出，引发细胞毒性或环境耐受性方面的担忧。同时，水凝胶的高含水量使其天然容易受到细菌生长和生物膜形成的影响，长期佩戴时存在风险[31][32][33]。更复杂的是，引入导电填料往往会影响许多导电水凝胶的粘附性或机械完整性。因此，设计出既能可靠粘附于不规则组织表面、抵抗感染又能长期提供准确运动感知的多功能水凝胶系统变得至关重要[34][35][36]。因此，开发同时具备可靠组织粘附性、广谱抗菌活性和稳定电性能且不牺牲生物相容性和舒适度的多功能水凝胶系统，已成为可穿戴生物电子学和智能医疗设备的关键研究方向[37][38][39]。
为解决这些限制，近期研究重点关注利用功能性聚合物和动态交联剂之间的协同作用的多组分水凝胶设计[40][41]。阿拉伯胶（GA）作为一种天然多糖，因其丰富的羟基和羧基而增强粘附性，同时改善了水凝胶的机械韧性和保水能力。磺丁胺甲酸甲酯（SBMA）作为一种两性单体，有助于维持稳定的离子导电性，并进一步增强抗污性能和与生物组织的界面生物相容性[42][43]。单宁酸（TA）作为一种多功能多酚，通过其丰富的儿茶酚基团作为动态交联剂和粘附促进剂，同时通过浓度调节实现机械和电性能的可调性[44]。尽管这些组分各自具有优势，但它们对粘附性和传感行为的综合影响尚未得到系统研究。
在本研究中，我们开发了一种基于PAM、GA、SBMA和TA的多功能粘合水凝胶系统（简称PGST）。该水凝胶具有可调的机械强度、强组织粘附性和稳定的传感性能。在凝胶网络中，GA增强了界面粘附性和保水能力，SBMA提供了抗污特性和离子导电性，TA作为多功能动态交联剂强化了机械性能和粘附性。通过调节TA含量，可以精确调控灵活性、韧性和抗菌活性之间的平衡。所得水凝胶表现出可靠的应变响应行为、对皮肤表面的强粘附性和优异的循环耐久性。其稳定的电响应能力使其能够准确检测人体关节运动，为物理康复、运动监测和交互式远程医疗等可穿戴传感器应用提供了巨大潜力。
材料
丙烯酰胺（AM）、阿拉伯胶（GA）、单宁酸（TA）、过硫酸铵（APS）和N,N-亚甲基双丙烯酰胺（MBA）均购自中国医药化学试剂有限公司和上海麦克莱恩生化技术有限公司。[(甲基丙烯酰氧)乙基]二甲基(3-磺丙基)氢氧化铵（SBMA）和苯基-2,4,6-三甲基苯甲酰膦酸锂（LAP）由兰杰克科技有限公司提供。去离子水在实验室中制备。
水凝胶的设计与表征
在本研究中，我们提出了一种集成粘附性、动态增韧性和持续释放抗菌机制的多功能协同策略，以开发用于康复监测和运动感知的高性能PAM/GA/SBMA/TA水凝胶（图1）。具体制备过程涉及光引发剂LAP在365纳米紫外光照射下发生断裂，生成自由基，从而引发AM和SBMA之间的共聚反应。
结论
本研究成功开发了一种基于动态非共价交联的多功能PGST?水凝胶，并系统验证了其作为高性能可穿戴应变传感器的适用性。该材料通过氢键和静电相互作用形成可逆的三维网络，从而实现了高伸展性、显著的强度和广谱抗菌性能。其优异的皮肤粘附性和环境稳定性...
作者贡献声明
姚家琦（Jiaqi Yao）： 数据整理、概念构思。
王磊（Lei Wang）： 文章撰写——审阅与编辑。
钱创孙（Qianchuang Sun）： 文章撰写——初稿撰写。
刘文华（Wenhua Liu）： 文章撰写——审阅与编辑。
数据可用性声明
支持本研究结果的数据可向通讯作者索取。
利益冲突声明
作者声明没有已知的可能影响本文工作的财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了吉林省科技厅的“省地合作”项目（项目编号：YDZJ202401305ZYTS）的支持。
