《ARABIAN JOURNAL FOR SCIENCE AND ENGINEERING》：Mechanical Performance and Stiffness Optimization of Sustainable Adhesives for Additively Manufactured PLA Joints: A Multivariate Approach
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大规模熔丝制造（FFF）组件的制造受限于构建体积，因此需要坚固且低成本的连接解决方案。本研究评估了一种可持续性溶剂型胶粘剂，该胶粘剂由升级回收的废弃丙烯腈-丁二烯-苯乙烯（ABS）溶解于丙酮中制成，用于粘接聚乳酸（PLA）结构。为评估粘接性能，研究人员按照AS
大规模熔丝制造（FFF）组件的制造受限于构建体积，因此需要坚固且低成本的连接解决方案。本研究评估了一种可持续性溶剂型胶粘剂，该胶粘剂由升级回收的废弃丙烯腈-丁二烯-苯乙烯（ABS）溶解于丙酮中制成，用于粘接聚乳酸（PLA）结构。为评估粘接性能，研究人员按照ASTM D3163拉伸标准和ASTM D790三点弯曲标准对改进型单搭接接头进行了测试。实验设计考察了ABS浓度（每50 mL丙酮中16、20和24 g）、三年胶粘剂老化以及同心与锯齿形表面架构的影响。采用包括田口（Taguchi）、方差分析（ANOVA）和主成分分析（PCA）在内的统计分析来量化多变量相互作用。拉伸测试表明，采用同心图案的新鲜胶粘剂（16 g ABS）实现了最大搭接剪切强度8.69 MPa，优于商用氰基丙烯酸酯。值得注意的是，老化配方保留了约86%的原始剪切强度和82.7%的弯曲能力，尽管由于溶剂损失导致延展性降低了46%。ANOVA显示，胶粘剂老化主要控制拉伸强度和伸长率，而表面图案和胶粘剂浓度主要决定刚度。PCA解析了基本的刚度-延展性权衡，表明同心图案最大化承载能力，而锯齿形架构有利于刚性。宏观和微观成像证实，新鲜拉伸试样由于强烈的机械互锁而发生主要为内聚破坏，而老化试样由于脆化和溶剂损失转变为粘附脱粘。在弯曲测试中，新鲜胶粘剂表现出内聚主导的混合模式失效，而老化试样则表现出粘附主导的混合模式断裂，证实老化削弱了界面粘接，同时保持了整体结构稳定性。
增材制造（Additive Manufacturing, AM）技术中的熔丝制造（Fused Filament Fabrication, FFF）广泛用于制造热塑性聚合物组件，但其构建体积限制导致大型部件难以一体成型。现有方案将大型设计分割成可打印子单元，再通过连接组装。连接方法包括机械紧固、热焊接、溶剂焊接和胶粘剂粘接。其中，胶粘剂粘接具有高灵活性和低温适应性，但商用胶粘剂（如氰基丙烯酸酯、环氧树脂）存在成本高、脆性或固化时间长等问题。可持续性胶粘剂的开发成为研究热点，但针对聚乳酸（PLA）的溶剂型胶粘剂研究不足，尤其是PLA对常见溶剂（如丙酮）化学惰性，导致粘接仅依赖机械互锁而非溶剂焊接。此外，胶粘剂老化行为对长期性能的影响尚缺乏系统评估。为此，研究人员开展本研究，旨在通过多变量优化方法，评估基于升级回收废弃丙烯腈-丁二烯-苯乙烯（ABS）溶于丙酮的可持续胶粘剂，对FFF打印PLA接头力学性能和刚度的影响，并解决现有研究中老化数据缺失和多变量交互分析不足的问题。
研究人员采用改进型单搭接接头（增加厚度至9 mm，减小搭接长度至9 mm）以避免基材破坏，按照ASTM D3163标准进行拉伸测试，并按照ASTM D790标准进行三点弯曲测试以评估弯曲-剥离（peel）应力下的性能。研究变量包括ABS浓度（每50 mL丙酮中16、20、24 g）、胶粘剂状态（新鲜与三年储存老化）以及PLA表面图案（同心与锯齿形）。共测试12种实验组合，每种组合5个试样（拉伸和弯曲各60个）。通过光学显微镜观察破坏模式，并采用田口（Taguchi）信噪比分析、方差分析（ANOVA）和主成分分析（PCA）进行多变量统计分析。
3.1 拉伸测试结果：拉伸测试表明，新鲜胶粘剂（16 g ABS）配合同心图案的试样获得最大搭接剪切强度8.69 MPa，优于文献中商用氰基丙烯酸酯（约5 MPa）。锯齿形图案的剪切强度在6.12–6.23 MPa范围内稳定，而同心图案强度随浓度非单调变化（16 g最高，20 g下降，24 g回升）。老化后，所有浓度试样的剪切强度下降约1–1.3 MPa，但仍高于商用氰基丙烯酸酯；延展性（断裂伸长率）显著降低约47%。弹性刚度受几何影响，差异较小；塑性刚度随ABS浓度增加而增加，尤其是老化试样。
3.2 三点弯曲测试：弯曲测试显示，新鲜胶粘剂试样的峰值载荷和弯矩高于老化试样。最佳组合（N16C）峰值力为36.9 N，老化后（A16C）降至30.5 N（降低17.3%）。中等浓度（16–20 g ABS）表现优于高浓度（24 g），因高粘度限制机械互锁深度。表面图案影响有限：新鲜条件下锯齿形图案在不同浓度间更稳定，同心图案在特定条件下达到最高值。弯曲加载引入模式I（Mode I）剥离应力，导致破坏从内聚主导（新鲜）转为粘附主导（老化），证实老化削弱界面抗剥离能力。
3.3 胶粘剂破坏机理分析：宏观和微观成像显示，新鲜拉伸试样呈现内聚破坏（cohesive failure），胶粘剂层均匀附着于两侧被粘物，表明界面粘接强度超过胶层内聚强度。老化拉伸试样转为混合型粘附-内聚破坏，出现界面剥离和孔隙。弯曲试样中，新鲜胶粘剂表现为内聚主导混合破坏，老化试样为粘附主导混合破坏。同心图案胶层更均匀，锯齿形图案因表面起伏导致局部脱粘。破坏机制证实粘接主要依赖机械互锁，而非溶剂焊接，因PLA对丙酮化学惰性。老化导致溶剂蒸发、聚合物脆化，降低机械锁定效率。
3.4 统计优化与多变量分析：田口信噪比分析和ANOVA表明，胶粘剂老化是影响拉伸强度和伸长率的最显著因素（p<0.001），表面图案显著影响刚度（弹性刚度p=0.039，塑性刚度p=0.006），其中锯齿形图案提供更高刚度。ABS浓度显著影响伸长率（p=0.001）和塑性刚度（p=0.011），但未显著影响强度（p=0.314）。PCA将87.9%的方差归因于前两个主成分，PC1（70.9%）代表延展性-刚度权衡，新鲜试样（尤其N16C）位于高延展性端，老化试样位于高刚度端。综合分析确定N16C（新鲜、16 g ABS、同心图案）为最优配置，兼顾强度与延展性，而高浓度锯齿形组合趋向刚度主导。
结论：本研究证实，基于升级回收ABS的丙酮基胶粘剂可作为FFF打印PLA结构的可靠可持续连接介质。新鲜配方达8.69 MPa搭接剪切强度，老化三年后仍保留86%剪切强度和82.7%弯曲能力，尽管延展性显著降低。统计分解显示，胶粘剂老化主要控制拉伸强度和伸长率，表面架构通过改变载荷路径主导刚度；同心图案因熔丝方向与加载方向对齐而提高剪切强度，锯齿形图案因各向异性表面提供更高刚度和工艺稳健性。粘接机制为机械互锁而非溶剂焊接，新鲜试样发生内聚破坏，老化后转为混合或粘附破坏。弯曲测试揭示老化加剧剥离敏感性，最优配方（16 g ABS）仅出现适度（17.3%）弯曲能力下降。该研究为大型FFF组件连接提供了一种可扩展、低成本、环境友好的方案，并建立了老化溶剂型胶粘剂长期性能的量化基准。
