甲烷添加对氨气喷射火焰在高温共流中的影响

《Fuel》：Effect of methane addition on ammonia jet flames into a high-temperature co-flow

氨甲烷混合燃料在高温湍流共流中的自燃特性与火焰稳定性研究，通过实验分析发现甲烷添加（最佳摩尔分数8%）显著降低自燃边界温度，提升燃烧效率与火焰稳定性，但共流温度升高会削弱增强效果，喷射压力超过阈值导致火焰不稳定。

　　

孟吉 | 吴志军 | 奥斯卡·文托 | 亚历山德罗·法拉利 | 胡超群 | 张冠宇 | 裴中文 | 杨一星 | 江天浩 | 李立光

中国上海同济大学创新与创业学院

摘要

氨作为一种实现碳中和的替代燃料，具有广泛的应用前景。然而，其狭窄的燃烧极限和较差的燃烧稳定性是氨应用面临的两大挑战。将甲烷与氨混合使用可以提升其燃烧性能，从而提供更可持续、更高效的解决方案。本研究旨在探讨甲烷对氨喷射燃烧在高温共流条件下自燃特性的增强效果。通过对氨-甲烷火焰的分析，确定了最佳的甲烷摩尔分数；评估了在不同共流条件下甲烷添加对火焰长度、面积和标准化升高的影响。对于优化的氨-甲烷混合物（摩尔分数为8%），研究了其在不同共流温度下的火焰核心发展特性，结果表明，由于热交换的增加，共流温度的升高促进了火焰核心的形成。与纯氨相比，甲烷的添加显著降低了自燃边界温度。此外，甲烷的存在提高了燃烧效率，减少了点火延迟时间并增强了喷射火焰的稳定性。但随着共流温度的升高，火焰长度和面积增大，而升高高度减小，这限制了甲烷的增强效果。共流温度的进一步提高还会使喷射火焰更加稳定。关于喷射压力对火焰稳定性的影响，当压力超过某一阈值时，会导致喷射火焰不稳定并出现间歇性自燃现象。

引言

在过去的二十年里，全球碳排放减少已成为各国可持续发展议程的核心。然而，排放水平仍然很高，这凸显了实现碳中和的必要性[1]、[2]、[3]、[4]、[5]。在这种情况下，零碳燃料为实现这一宏伟目标提供了一个有前景且成本效益高的解决方案，尤其是在交通运输领域[6]、[7]、[8]、[9]。氨（NH₃）作为一种可用的零碳能源载体，因其独特的性质而开始吸引全球研究者的关注。实际上，氨可以在较低的压力下高效储存，从而将储存或运输成本降低约90%[10]，这使其成为大规模能源系统的理想燃料。氨可以通过不同的方法生产：一方面，使用天然气或煤炭的传统氨制备工艺为工业提供了过渡性的碳减排方案；另一方面，太阳能、潮汐能和风能等可再生能源可以无碳排放地生产氨[11]。这种多源生产能力使氨成为适用于多种能源系统的灵活能源载体。然而，与化石燃料相比，氨的燃烧反应性较低，火焰动态不稳定，氮氧化物（NO_x）排放量较高，这对实际应用构成了挑战[12]。为了克服这些挑战，通常将氨与燃烧促进剂（如氢[13]、甲烷（CH₄）或天然气[14]、[15]、[16]）混合使用，显示出在动力工业和交通运输领域的巨大潜力。针对后一种应用，氨-氢混合物已作为内燃机的燃料得到应用[17]、[18]、[19]、[20]，因为它们在火焰速度、点火延迟时间和燃烧稳定性方面有所提升[21]、[22]、[23]。关于使用天然气或纯甲烷作为氨燃烧促进剂的可能性，已有研究指出：当氨的比例超过70%时，氨-甲烷混合物的点火延迟时间与氨-天然气混合物非常相似[24]。

关于氨-甲烷混合物燃烧的研究仍在进行中。Zitouni使用恒容球形容器测量了不同组成和当量比（φ）下的氨-甲烷层流火焰速度，发现CH₄的添加线性提高了层流火焰速度，这种增加归因于所需活化能的降低[25]。Dai等人[26]使用快速压缩机在类似发动机条件的温度和压力下测量了氨-甲烷混合物的自燃延迟时间：在贫燃条件下，添加5%的甲烷可使点火延迟时间减少5倍；而在φ = 1或φ = 2时，添加10%的甲烷无法克服氨的点火延迟。实际上，氨在贫燃条件下的点火延迟时间比在富燃条件下更短，这与碳氢化合物的情况相反[27]。Guo等人[28]通过数值分析表明，在中高压条件下，天然气的反应性增强效果超过了氢气：这可以通过天然气成分中存在的烷烃的低温氧化路径来解释。相反，在低压下，氢气是最佳的反应性增强剂，因为它有助于NH₃转化为NH₂。

火焰稳定性也是量化甲烷增强效果的重要评估参数。Ilbas使用预混和旋流辅助的燃气轮机燃烧器发现，当氨的比例超过20%时，燃料混合物火焰的不稳定性增加，会发生吹熄现象，因此NH₃的含量无法超过30%[29]。

目前仍缺乏关于低甲烷比例在非预混喷射火焰条件下增强氨自燃能力的研究，尤其是在中高温湍流共流（1000–1200 K）条件下。因此，氨-甲烷湍流喷射的自燃动力学和燃烧稳定机制需要进一步研究。

由于氨的点火能量要求较高，电加热燃烧器无法提供足够高的均匀共流温度以形成湍流喷射火焰，因为最大共流温度通常不超过1000–1100 K[30]；而使用煤炭燃烧的燃烧器，由于其较高的最低共流温度（1500 K）[31]，也可能不适合氨-甲烷喷射燃烧的分析。

所谓的“Dibble燃烧器”[32]在实验活动中被广泛使用，用于研究湍流喷射流与周围热共流之间的关系。该系统被用于研究各种燃料混合物的自燃特性和燃烧稳定性，包括基于氢的混合物（H₂/N₂ [33]、H₂/CO₂ [34]、H₂/Ar/O₂ [35]）、甲烷[32]、[36]、氨[37]、氨-氢[13]，采用贫氧共流（当共流中的氧含量低于21%时称为贫氧）。当共流中使用氢气燃烧时，Dibble燃烧器能够提供介于电加热燃烧器和燃煤燃烧器之间的共流温度，范围为1000–1400 K [13]、[32]、[33]、[34]、[35]、[36]、[37]。

本研究解决了在非预混湍流喷射中，低甲烷浓度增强氨自燃能力的数据缺失问题，尤其是在中高温（约1000–1400 K）贫氧共流条件下。与专注于预混燃烧（例如层流火焰速度和预混火焰结构）或快速压缩机中的均匀高压自燃的研究不同，本研究关注的是由热共流携带和混合引起的湍流喷射火焰的自燃和稳定机制。实验在受控热气氛燃烧器中进行，改变了共流温度（最高达到1410 K）和共流速度（23和25 m/s），以及燃料喷射压力（1.6–2.5 bar范围）。高速成像技术用于追踪点火瞬态和稳定性，包括火焰核心演变、整体火焰形态、点火延迟时间和稳定性行为。实验数据为开发准确的燃烧模型提供了基准，并为后续研究高温和高压共流条件下氨-甲烷燃料混合物的自燃特性奠定了实验基础。

实验设施

实验装置

图1a展示了用于氨-甲烷燃料燃烧实验的实验平台。测试台由五个主要组件组成：可控热气氛燃烧器、共流控制系统、喷射燃料控制系统、冷却系统和数据采集系统。所使用的可控热气氛燃烧器[13]、[34]、[35]、[36]、[37]能够生成稳定的共流温度场。氢气-空气混合物通过多孔

为了确定高效的X_CH4值，进行了甲烷比例扫描分析

为了确定将广泛研究的燃料混合物的X_CH4值，对氨-甲烷混合物进行了甲烷比例扫描，以分析不同共流条件下的火焰形态。图3a显示了在T_cf = 1337 K、u_cf = 23 m/s、p_inj = 1.9 bar下的火焰图像，相应的火焰长度和面积在图3b中报告。从图3a可以很容易地看出（虚线代表燃料管道出口）

不同共流温度下的火焰核心形成与发展

自燃所需的最小共流温度，也称为自燃边界[37]，是喷射火焰的一个重要特性。此外，火焰核心的发展和稳定性是理解甲烷对氨燃烧影响的关键参数。火焰核心被定义为燃料喷射开始后的第一个火焰点，可以通过使用的高速相机捕捉到。图7中报告的伪彩色火焰图像显示

结论

本研究在高温贫氧共流条件下研究了甲烷对氨非预混火焰的影响。主要结论如下：

• 1.
  甲烷的添加改善了火焰核心的发展和传播。同时，它增加了火焰长度和面积，但降低了标准化升高高度。30%的甲烷比例是使H/d最小的值，然而，与8%的比例相比，火焰长度和面积的差异较小。

CRediT作者贡献声明

孟吉：撰写 – 原始草稿、可视化、验证、软件、方法论、研究、正式分析、数据管理、概念化。吴志军：撰写 – 审稿与编辑、监督、资源管理、项目协调、资金获取。奥斯卡·文托：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原始草稿、可视化、验证、方法论、研究、正式分析、数据管理、概念化。亚历山德罗·法拉利：撰写 – 审稿与编辑、监督，

利益冲突声明

作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：李立光报告称获得了国家自然科学基金的支持。如果还有其他作者，他们声明没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（授权号T2241003）的财政支持。