在寻求可持续能源系统的过程中,氢因其高能量密度和零碳排放特性而成为解决当前环境和能源挑战的有希望的候选者[[1], [2], [3], [4], [5]]。作为水电解的基本过程,氢演化反应(HER)直接决定了氢生产的效率和成本。尽管基于贵金属(如Pt)的催化剂表现出优异的HER活性,但由于稀缺和高成本,其广泛应用受到限制,这促使人们广泛研究基于过渡金属的替代材料[[6], [7], [8], [9], [10]]。
在各种候选材料中,过渡金属硫化物因其丰富的储量和可调的电子结构而受到特别关注[[10], [11], [12]]。最近的研究表明,在不同硫化物相之间构建异质结构可以有效调节界面电子性质并暴露大量活性位点,从而显著提高HER性能[[13], [14], [15]]。尽管取得了这些进展,但在一步合成路线中合理设计多金属硫化物异质结仍然具有挑战性。控制相分布并实现最佳界面协同作用非常困难,因为竞争性的成核和生长过程往往导致不均匀的相分离或界面接触不足[[16], [17], [18]]。因此,开发有效的策略来调节异质界面形成并最大化多金属硫化物催化剂中的界面协同作用是非常必要的,但仍是一个重大挑战。
近年来,多金属硫化物因能够调节电子结构和暴露大量活性位点而在HER领域引起了广泛关注[[19], [20], [21], [22]]。其中,过渡金属硫属化合物(TMDs)如MoS2具有层状结构和高表面积,其金属1T相提供了增强的导电性和催化活性[[23], [24], [25]]。为了进一步提高性能,人们开发了多种策略,主要集中在异质原子掺杂和异质结构构建上[26,27]。研究表明,用Co和Mo等元素掺杂可以优化电子性质并激活基面,显著提高HER动力学[28,29]。同时,在不同金属硫化物之间构建异质界面可以创建具有优化吸附能量的丰富界面区域,从而提高催化活性和耐久性[30,31]。尽管取得了这些进展,但合理设计和控制合成具有最大化界面协同作用的多金属硫化物异质结构仍然是一个挑战。因此,本研究重点开发了一种简便的方法来构建定义明确的分层异质结构,以实现优异的HER性能。
在这项工作中,报道了一种系统的方法来合成一系列Co9S8/MoS2/Cu2S催化剂,该方法首先在铜泡沫(CF)上制备花状Cu(OH)2。随后,制备了含有不同摩尔浓度比的Co和Mo前体的溶液。这些溶液经过一步水热硫化工艺后合成所需的催化剂。通过一系列表征技术和电化学测试评估了合成催化材料的性质和性能。Co9S8和MoS2在催化剂结构中的耦合有效地增加了界面区域的暴露和活性位点的数量,从而加速了HER过程。通过进一步调节Co和Mo元素的引入比例,我们观察到当Co和Mo前体溶液的摩尔浓度比为5:1时,所制备的催化剂Co9S8/MoS2/Cu2S-3表现出最小的过电位和Tafel斜率(η10 = 75 mV,36 mV·dec?1)。此外,该催化剂在55小时内表现出显著的稳定性。这种方法为开发具有优异性能和稳定性的先进HER催化剂提供了一条有前景的途径。