将PWR（压水反应堆）和ADS（先进核燃料循环）技术整合到三阶段闭合核燃料循环策略中

《Annals of Nuclear Energy》：Integrating PWR and ADS technologies within a three-stage closed nuclear fuel cycle strategy

闭式核燃料循环三阶段耦合PWR与ADS系统，通过UREX+再处理含钍燃料实现长寿命同位素嬗变与233U增殖，减少放射性废物并降低铀需求成本。

　　

马塞乌斯·H.S. 阿劳霍 | 格拉西亚尼·巴罗斯 | 杰奥瓦娜·克鲁兹 | 保拉·阿尔梅达 | 凯费尔松·卡瓦略 | 凯瑟琳·马丁斯 | 维托尔·席尔瓦 | 安德烈·桑托斯

巴西米纳斯吉拉斯州贝洛奥里藏特市核技术发展中心（CDTN）

摘要

本研究提出了一种创新的封闭式核燃料循环（CC）方案，该方案将压水反应堆（PWR）和加速器驱动系统（ADS）结合在一个三阶段框架内（PWR–ADS–PWR）。在第一阶段，传统的PWR使用基于铀的燃料运行。经过两个燃耗周期后，乏燃料通过“铀提取增强”（UREX+）技术进行再处理，同时向再处理材料中添加钍以降低新燃料的裂变物质含量。在第二阶段，这种燃料与不含额外裂变物质的二氧化钍（ThO²）一起装入ADS中。这一阶段的目的是转化乏PWR燃料中的长寿命同位素，并在ThO²棒中增殖²³³U。在第三阶段，含有²³³U的钍被引入PWR堆芯。研究结果表明，所提出的CC方案是可行的，通过提高燃料利用率减少了放射性废物的产生。此外，它还促进了钍资源在能源生产中的利用，并降低了与PWR燃料制造相关的成本。所有模拟均使用Serpent 2.1.32代码进行。

引言

传统的铀燃料循环（称为开放式或一次通过燃料循环（OTC））会产生大量的高放射性废物，并需要长期储存。通过²³⁸U的中子转化会产生钚同位素和次要锕系元素（Np、Am和Cm）（国家核实验室，2019年）。由于这些高放射性废物需要安全储存很长时间，因此在OTC下的积累对核工业来说是一个重大挑战。此外，采用这种循环的反应堆仅利用了用于燃料制造的铀的不到1%（Dixon等人，2020年），使得OTC成为铀资源利用和废物最小化效率最低的方法之一。

封闭式核燃料循环（CC）是OTC的一个可行替代方案，在该循环中，乏燃料在最终处置前会被再处理和重复使用（Netter，2012年）。实施CC可以提高燃料利用率，因为在再处理过程中可以回收²³⁵U和²³⁹Pu等裂变同位素。这种方法比直接处置燃料多提取约25%–30%的能量（世界核协会，2020年），并且减少了燃耗周期期间长寿命和高放射毒性的裂变产物的产生（世界核协会，2020年）。

鉴于实施CC的优势，已有研究探讨了在压水反应堆（PWR）中使用回收核燃料的可能性。Youinou和Vasile（2005年）证明，钚可以与富集铀燃料结合在PWR中多次循环利用，从而在保持可接受的反应堆安全性和性能的同时稳定钚库存。Taiwo等人（2006年）使用异质PWR燃料组件评估了钚和次要锕系元素的回收方案，结果表明增加钍含量可以提高超铀元素的转化效率。

一些CC策略涉及结合两种不同的反应堆技术。Heuer等人（2014年）分析了在熔盐快反应堆（MSFR）中使用PWR辐照过程中产生的钚和其他超铀元素作为裂变材料的情况。在这种概念中，回收的裂变材料与钍混合，在辐照过程中转化为²³³U，从而在MSFR中实现自持的增殖，同时燃烧PWR乏燃料中的钚和次要锕系元素。Lee等人（2026年）研究了使用热处理后的轻水反应堆乏燃料作为平衡型MSFR（BeMFR）的初始燃料。热处理可以从乏燃料中回收铀和超铀元素，实现简单且抗扩散的CC，因为不需要分离裂变材料。BeMFR会自然过渡到平衡状态，其中裂变产物的生产和消耗达到平衡。

加速器驱动系统（ADS）也被广泛研究用于实施不同的CC策略。ADS包括一个质子加速器和一个与亚临界反应堆堆芯相连的散裂靶。当高能质子束撞击重核靶时，会产生维持裂变反应所需的额外中子，从而引发散裂反应。这些中子在堆芯与燃料区域相互作用时得以增殖。ADS已被应用于多种用途，包括能源生产、可育同位素向裂变同位素的转化以及长寿命放射性同位素的转化（Barros等人，2015a，2016年）。因此，它们适合使用来自传统PWR的再处理燃料。

与采用CC并行的是，探索钍储备的利用同样重要。据估计，地壳中的钍含量是铀的三到四倍（Galahom等人，2024年），并且钍具有优越的材料特性，包括更高的熔点、更低的热膨胀系数和比二氧化铀（UO²）更高的热导率（Chroneos等人，2023年；Mohsen等人，2021年）。这些特性使钍成为一种有吸引力的核燃料选择。最近的研究探讨了将再处理燃料成分纳入燃料棒中的ADS配置，使得可以在剩余的燃料棒中使用不含初始裂变物质的ThO²（Barros等人，2012年；Barros等人，2021b；Barros等人，2021a）。

在ADS中辐照后，钍棒通过²³²Th的中子捕获产生²³³U。经过增殖的钍可以重新用于传统PWR，因为它含有裂变物质。因此，PWR堆芯在初始加载时所需的基于铀的燃料量减少，从而降低了能源生产中对铀开采和浓缩的需求。先前关于钍燃料在PWR中性能的研究证实了其作为替代核燃料的巨大潜力（van der Walt等人，2023年；Mammadzada和Kara，2024年）。

本研究提出的CC策略包括三个阶段。首先是一个使用铀燃料的传统PWR。经过两个燃耗周期后，乏燃料通过UREX+技术进行再处理，回收的材料与钍混合以降低最终混合物中的裂变同位素浓度。在第二阶段，这种再处理燃料与不含额外裂变物质的ThO²棒一起装入ADS中，以实现再处理燃料中长寿命同位素的转化和从²³²Th中增殖²³³U。在第三阶段，经过增殖的钍被用于第一阶段使用的PWR。

通过将PWR和ADS技术结合在一个新的CC概念中，本研究解决了核能生产中的一个主要挑战：大规模产生高放射性废物。此外，它还探索了丰富钍储备作为替代核燃料的战略性利用，减少了对铀的依赖。因此，所提出的三阶段CC减少了铀开采和浓缩的需求，这两者是核燃料循环中对环境影响最大的过程（Paulillo等人，2021年）。

方法论

本研究提出的封闭式核燃料策略为管理乏燃料和优化钍的利用提供了一种创新方法。图1展示了其理论框架。该策略包括三个阶段，首先是一个装载有基于铀的燃料的传统PWR堆芯。该堆芯是根据“反应堆模拟评估与验证基准”（BEAVRS，Horelik，2013年）提供的结构尺寸和材料规格进行建模的。

第一阶段 — PWR

• •
  有效增殖因子演变

图5显示了仅使用基于铀的燃料的第一阶段PWR两个燃耗周期内$k_{\text{eff}}$的演变情况。第一个周期对应575天的辐照，$k_{\text{eff}}$约为0.8057，而第二个周期（320天辐照）达到了约0.8467。

• •
  燃料耗尽分析

图6展示了第二个燃耗周期中选定核素的质量变化

结论

本研究提出的CC遵循一个三阶段策略。第一阶段包括一个仅装载有基于铀的燃料的传统PWR。从PWR中排出的经过两次燃耗的燃料随后通过UREX+技术进行再处理，回收的材料随后与ThO²混合。在第二阶段，这种再处理燃料与不含额外裂变物质的钍棒一起装入ADS中。这种方法实现了钍的再生

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

致谢

作者感谢巴西研究资助机构CNEN – 国家核能委员会、CNPq – 国家科学技术发展委员会、CAPES – 高等教育人员培训协调局、FAPEMIG – 米纳斯吉拉斯州研究基金会和FINEP – 研究与项目资助机构提供的支持。