《Journal of Hydrology》：Distinct molecular dynamics of dissolved organic matter along two alpine rivers driven by climate and microbes
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青藏高原Nujiang和Yarlung Tsangpo河流中溶解有机物（DOM）的分子动态研究显示，两者下游DOM组成相似但驱动机制迥异。Nujiang DOM因降水变异促进植被和微生物活性，导致芳构化、氧化态升高及木质素类物质积累，分子周转率快且异质性高；Yarlung Tsangpo DOM则因稳定的水文环境和微生物处理，保留更多蛋白类及氨基酸糖类物质，周转率低且受确定性控制强。
郭碧曦|刘永琴|庄旭亮|张学锋|刘鹏飞|王建军|史全|何晨|焦念志
中国科学院青藏高原研究所青藏高原地球系统、环境与资源国家重点实验室（TPESER），北京 100101，中国
摘要
溶解有机物质（DOM）在淡水碳循环中起着核心作用，然而其在受冰川影响的高山河流网络中的分子转化过程却鲜有研究。本研究考察了青藏高原上两条气候迥异河流——怒江（NJ）和雅鲁藏布江（YJ）中DOM的分子级动态变化。两条河流沿流经路径都表现出难降解DOM比例的增加，但其背后的机制各不相同。在怒江中，DOM的组成发生了显著变化，从23.5%增加到175.9%，同时伴随着分子多样性、芳香性的提高、氧化状态的增加以及木质素类化合物的积累。变化的降水量通过生态和水文效应共同影响了DOM的变化：降雨量的变化促进了植被和微生物的繁荣，增加了木质素类化合物的输入，并增强了下游的输送和混合过程，从而加速了难降解DOM的积累。相比之下，雅鲁藏布江中的DOM变化较小（24.0%–71.6%），且保留了更多的蛋白质和氨基糖类化合物。稳定的水文条件和持续的微生物作用逐渐降低了DOM的易变性，使其转化过程更加确定，DOM输入的变化也更为有限，从而积累了相对更多的难降解成分。这些对比结果表明，尽管下游DOM组成的变化趋势相似，但其背后的生态机制可能大相径庭。通过揭示河流DOM对不同环境条件的响应，本研究提供了一个概念框架，有助于我们更好地预测气候变化背景下冰川补给型和高山河流网络中的DOM动态及碳命运。
引言
溶解有机物质（DOM）在全球碳循环和淡水生态系统过程中起着至关重要的作用（Cole等人，2007年）。作为内陆水体中最活跃的碳库之一，DOM既是微生物的能量和营养来源，也调节着温室气体的排放和碳的转化（Cory等人，2014年；Kang和Mitchell，2013年）。在下游输送过程中，DOM会经历持续的组成变化（Stubbins等人，2010年），这些变化又会影响下游系统（如河口和沿海海洋）中的碳可用性（Kurek等人，2022年；Lechtenfeld等人，2014年）。了解DOM的来源、分子组成及其转化过程对于阐明其在碳循环中的作用以及评估环境变化的影响至关重要。
在河流中，DOM主要来源于土壤有机物和植物残体（Raymond和Spencer，2014年；Royer和David，2005年），因此当地的环境条件对其输入和组成有显著影响。以往在流域尺度上的研究表明，降水量和温度会改变DOM的输入及其季节性变化（例如在韩国河流（Shin等人，2016年）和新英格兰溪流（Wilson等人，2013年）。在区域尺度上，植被覆盖和流域地形会影响DOM的质量（例如在劳伦蒂安五大湖的支流（Larson等人，2014年）和科西河（Chen等人，2020年））。在河段尺度上，内部过程（如光降解和微生物生物转化）会进一步修改DOM（例如在刚果河（Lambert等人，2016年）、圣劳伦斯河（Massicotte和Frenette，2011年）以及中国内陆水域（Li等人，2024年））。此外，城市和城郊的人类活动（如农业径流和废水排放）通常会增加易降解的蛋白质类DOM的比例，并改变其生物地球化学行为（Meng等人，2013年；Liu等人，2020年）。尽管这些研究展示了多种驱动因素的影响，但它们大多局限于个别河流或少数站点，主要提供局部尺度的见解。因此，它们对于整个河流连续体上DOM组成的演变或不同环境条件下河流流域间DOM组成的差异了解甚少。通过结合分子级别的DOM分析与两条冰川补给型河流的水文、植被和微生物数据，本研究阐明了控制不同河流走廊中DOM转化的生态机制，从而加深了对河流碳系统特异性的理解，并提高了对流域尺度上生物地球化学响应的预测能力。
青藏高原（TP）是世界上最大的高海拔冰冻圈，常被称为“亚洲水塔”，也是对气候变化最为敏感的地区之一（Yao等人，2017年）。源自TP的河流由冰川融水和季风降水补给，流经多种生态系统，包括永久冻土带、高山草甸和深谷（Gao等人，2019年）。关于青藏高原河流的研究报告了DOM的特征，但空间分辨率有限。例如，在白龙江（18个样本）中，DOC浓度受人类活动影响较小，但DOM的年龄增加（最远可达1600年前），且再沉积的腐殖质类成分输入增加（Nai等人，2023年）。在色林错流域（10个样本）中，沿河流-湖泊连续体DOC浓度上升，而芳香性和陆地成分减少，蛋白质类成分增加，反映了气候变化引起的水文变化（Zhou等人，2023年）。在辛格藏布江（32个样本）中，微生物产生的蛋白质类DOM占主导，但腐殖质类成分增强了砷的迁移（Jiang等人，2025年）。对北部喜马拉雅河流（28个样本）和青藏高原五条主要河流的广泛调查显示，DOM浓度极低，富含生物质燃烧产生的缩合芳香烃和杂原子化合物，并且酪氨酸类与腐殖质类成分之间存在明显的空间梯度（Chen等人，2019年；Chen等人，2021年）。尽管这些研究表明青藏高原河流的DOM浓度较低且芳香性较高，但这些研究基于单个流域或河流级别的平均值数据，无法揭示河流连续体上的空间变化。因此，它们对河流走廊沿线的纵向变化和转化过程了解有限。
为填补这一空白，我们研究了青藏高原上的两条主要山区河流——怒江（NJ）和雅鲁藏布江（YJ），这两条河流流经不同的生态和水文区域。利用超高分辨率的傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）技术，并结合气候、环境和微生物数据，我们研究了DOM组成在不同地点的变化及其转化过程中的影响因素。研究目标是：1）描述两条河流中DOM分子组成的空间变化；2）阐明DOM转化的机制。据此，我们假设流域特定的环境条件和微生物群落的差异导致了不同的DOM组成轨迹，较大的变异性促进了更快的分子转化和组成异质性。本研究有助于更好地理解高山河流中的碳动态，并提供了分子层面的证据，支持在变化环境条件下碳输送的预测。
研究区域
怒江发源于唐古拉山脉南麓，向南流成为萨尔温河的上游部分。该河全长2013公里，流域面积约为136,000平方公里，具有陡峭的坡度和快速的流速（Jiang等人，2022年；Suxia等人，2017年）。该流域位于构造活跃区，地质结构复杂，以碳酸盐岩和火成岩为主（Liu等人，2023年）。季风气候带来每年200–1850毫米的降水量。
河流中DOM组成的变化
NMDS和PERMANOVA分析显示，怒江（NJ）和雅鲁藏布江（YJ）的DOM分子组成存在显著差异（R2 = 0.10，p = 0.03）（图S1）。怒江的芳香性（AIWa = 0.26 ± 0.03 vs 0.24 ± 0.02）、分子量（m/zWa = 388.8 ± 6.2 vs 383.6 ± 7.0）、氧化状态（O/CWa = 0.52 ± 0.03 vs 0.50 ± 0.02）、不饱和度（DBEWa = 8.4 ± 0.4 vs 8.0 ± 0.3）以及氢饱和度（H/CWa = 1.19 ± 0.04 vs 1.23 ± 0.02）均显著高于雅鲁藏布江（p < 0.05）（图2）。此外，怒江的分子多样性也更高。
冰川补给型高山河流中DOM的系统特异性分子转化
怒江和雅鲁藏布江表现出不同的DOM组成和转化模式（图2）。怒江的DOM具有更高的芳香性、分子量和氧化状态，表明其物质更为复杂且难以降解（Chen等人，2022b）；而雅鲁藏布江则富含蛋白质和氨基糖类化合物，具有更饱和、氧含量较低的特征，表明其DOM池更易降解（Bhatia等人，2010年）。两条河流沿流向下都向更芳香、氧化程度更高、不饱和度更高的分子转化。
结论
尽管两条河流从上游到下游的DOM组成变化趋势相似，但其背后的过程存在显著差异，导致DOM特性明显不同。怒江表现出明显的下游DOM转化，向芳香性和木质素丰富的化合物转化，这一过程受变化降水量驱动，促进了植被和微生物活动的增加。相比之下，雅鲁藏布江的DOM池更为稳定，含有更多易降解的蛋白质和氨基糖类分子。
CRediT作者贡献声明
郭碧曦：撰写 – 审稿与编辑、初稿撰写、数据可视化、方法验证、实验设计、资金获取、数据分析、数据整理。
刘永琴：撰写 – 审稿与编辑、项目监督、资金获取、概念构思。
庄旭亮：撰写 – 审稿与编辑。
张学锋：数据分析。
刘鹏飞：撰写 – 审稿与编辑。
王建军：撰写 – 审稿与编辑、数据分析。
史全：软件开发、方法设计。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（项目编号：42421001、42201147）、甘肃省顶尖人才项目（项目编号：23ZDKA0008）、国家自然科学基金重点研究计划（项目编号：42330410）、国家自然科学基金区域创新发展联合基金（项目编号：U21A20176）以及第二次青藏高原科学考察与研究计划的支持。
