《Journal of Water Process Engineering》：Adsorption performance optimisation by classical and response surface methodology towards removal of dye binary system using biowaste biochar: Kinetics, isotherms, thermodynamics and mechanistic study
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生物炭用于去除甲基橙和亚甲基蓝单色及混合溶液的吸附性能研究，通过响应面法优化吸附条件，分析动力学和热力学机制，得出生物炭在处理混合染料废水中的有效性。
萨利·穆罕默杜（Sali Mouhamadou）|莉迪亚·弗里达（Lydia Fryda）|萨杜·达尔哈图（Sadou Dalhatou）|科比尼安·凯茨尔（Korbinian Kaetzl）|布巴·塔拉米（Bouba Talami）|马马特·乌斯曼·布扎（Mamat Ousmane Bouza）|拉斐尔·贾克巴（Raphael Djakba）|恩加亚姆·哈曼·卡西米尔（Ngayam Haman Casimir）|哈鲁纳·马赛（Harouna Massai）|阿卜杜拉耶·凯恩（Abdoulaye Kane）
加鲁阿大学（University of Garoua）理学院化学系，加鲁阿346号，喀麦隆
摘要
利用生物质废弃物生产高质量生物炭受到了广泛关注，这有助于解决环境污染等问题。水中存在的各种有机染料分子会对生态环境和公共健康造成影响。本研究采用热解法制备的生物炭，对其吸附甲基橙（MO）和亚甲蓝（MB）的能力进行了研究，分别考察了单组分和二元组分溶液的情况。通过响应面法（Response Surface Methodology, RSM）优化了生物炭的吸附性能，以评估生物炭用量、pH值和接触时间对吸附能力的协同效应。利用X射线衍射（XRD）、拉曼光谱（RS）、扫描电子显微镜（SEM）结合能量色散X射线（EDS）以及傅里叶变换红外光谱（FTIR）等分析技术对生物炭进行了表征。实验结果表明：对于甲基橙，最佳吸附条件为pH 2、生物炭用量0.01克、接触时间40分钟；对于亚甲蓝，最佳条件为pH 9、生物炭用量0.01克、接触时间40分钟。此时的平衡浓度分别为50毫克/升和40毫克/升，对应的吸附容量分别为66.52毫克/克和45.03毫克/克。吸附过程遵循伪二级动力学规律，其结合机制符合Koble-Corrigan和Fritz-Schlunder等温线模型，属于自发且吸热的化学吸附过程。Box Behnken设计响应面模型经验证具有较高的适用性，表明该模型适用于混合染料的吸附过程优化。研究表明，生物炭可作为去除废水中的单一及混合染料的优良吸附剂。
引言
水资源受到多种化学物质的污染是一个严重问题。水污染是目前全球面临的环境挑战，需要高效的吸附剂和合适的处理工艺来应对含有多种污染物的废水。含有染料、有毒金属、有机物质和药品等污染物的工业废水排放是研究人员关注的焦点[1]。亚甲蓝（MB）和甲基橙（MO）等染料对人类健康、水生生物和环境具有危害[2]。这些染料在纺织、塑料、制药、食品、造纸等行业以及实验室中广泛应用[3]，对人体健康构成威胁，可能导致癌症、激素紊乱、皮肤疾病和呼吸系统疾病。由于这些染料的复杂性质，常规水处理技术难以有效去除[5]。因此，开发新型吸附剂以净化受污染的水体至关重要。
目前已有多种物理化学和生物处理方法用于去除染料，如膜分离[6]、光催化[7]、生物方法[8]、电化学过程[9]和吸附[10][11]。其中，吸附法因处理速度快、成本低、易于回收且不会产生污泥而备受青睐[12]。合适的吸附剂对去除水中的染料至关重要[13]。吸附剂的性能取决于其类型、易获取性以及表面积大、吸附能力强、可重复使用等特性[14]。目前，研究人员正关注来自生物质和生物废物的新型吸附剂，以解决染料废水问题，并减少对环境的负面影响。近期，关于生物炭作为吸附剂去除废水中的染料的研究受到广泛关注[15][16][17]，因为生物炭具有强吸附亲和力、高孔隙率和大表面积等优点[13][18][19][20]。然而，关于生物炭去除混合染料的效果及其通过响应面法（RSM）进行优化的研究还不够充分。文献中有一些关于使用不同生物废弃物制备的生物炭去除混合染料的研究，包括来自橘子皮[25]、香蕉皮[26]、茶叶残渣[3]和咖啡渣[27]的生物炭。为了评估生物炭在阴离子和阳离子染料混合物（MB + MO）中的吸附性能，进行了实验室规模实验，并利用Box Behnken设计方法确定了最佳条件。据我们所知，目前关于生物炭去除MB + MO染料混合物的应用仍较为有限，同时也很少有研究比较传统方法与RSM方法的优劣。
在本研究中，利用生物废弃物制备了生物炭，并对其去除MB、MO及MB + MO混合物的能力进行了测试。通过傅里叶变换红外光谱（FTIR）、X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜结合能量色散X射线（SEM-EDX）、零电荷点pH值（pHpzc）和拉曼光谱（RS）等手段对生物炭进行了表征，以确定其官能团、结晶度、比表面积、形态、相变及静电相互作用。讨论了接触时间、吸附剂用量、pH值、初始染料浓度、离子强度、温度和可重复使用性等关键操作参数。通过动力学、等温线和热力学研究深入分析了污染物去除机制及吸附剂与染料之间的相互作用类型。还利用RSM和Box Behnken设计方法优化了混合染料的去除过程。
试剂
所用化学品均为分析级，无需进一步纯化。纯亚甲蓝和甲基橙染料购自法国巴黎的REAKTIF RAL公司（表S1列出了其性质）。实验中使用了HCl（98%，Fischer Scientific，美国）、NaOH（98%，Sigma Aldrich，印度）和NaCl（SOMERSET）试剂。将每种染料0.5克溶解在1升蒸馏水中制备了500毫克/升的储备溶液。
X射线衍射（XRD）、拉曼光谱（RS）、扫描电子显微镜-能量色散光谱（SEM-EDS）及官能团分析
通过拉曼光谱和X射线衍射分析了生物炭的石墨化程度及存在的相结构（图1a和b）。图1b中显示的两个窄峰分别对应于D带（约1358 cm?1）和G带（约1568 cm?1），这些都是碳质材料的典型特征[28]。D带表明存在缺陷和部分无序结构，而G带反映石墨化程度。ID/IG值为0.86，表明...
结论
本研究探讨了生物炭作为高效废水处理吸附剂的潜力，特别关注废水的复杂性以及多种操作变量的协同效应，并利用响应面模型（RSM）优化了工业应用技术。研究结果表明，生物炭在单独或混合状态下对甲基橙和亚甲蓝具有良好的吸附性能。参数优化后的结果显示...
CRediT作者贡献声明
萨利·穆罕默杜（Sali Mouhamadou）：撰写 – 审稿与编辑、初稿撰写、数据验证、软件使用、资源准备、方法论设计、实验实施、数据整理、概念构建。莉迪亚·弗里达（Lydia Fryda）：撰写 – 审稿与编辑、结果可视化、数据验证、实验监督、方法论设计、形式化分析。萨杜·达尔哈图（Sadou Dalhatou）：撰写 – 审稿与编辑、结果可视化、数据验证、实验监督、方法论设计。科比尼安·凯茨尔（Korbinian Kaetzl）：撰写 – 审稿与编辑、结果可视化、数据验证、方法论设计。布巴·塔拉米（Bouba Talami）：撰写 –
利益冲突声明
作者声明：他们没有已知的可能影响本研究发表的个人关系或财务利益冲突。
