基于人工智能优化的碳纳米材料电化学传感平台，用于在复杂环境中快速准确地检测有毒污染物

《Microchemical Journal》：AI-optimized carbon nanomaterial-based electrochemical sensing platforms for rapid and accurate detection of toxic contaminants in complex environments

人工智能优化电化学传感技术结合功能化碳纳米材料（石墨烯-CNT复合电极及CQD修饰电极）实现了对重金属离子（Cd2?、Pb2?）、硝基酚类化合物及农药残留的高灵敏度检测（检测限低至0.18?μg?L?1），并通过CNN/SVM算法消除复杂基质干扰，定量准确率提升18-24%，同时具备91%以上的电化学修复效率。

　　

吕月艳|王宝峰|刘杰|吕婷婷|曾正

南昌理工学院工程技术学院，中国南昌330500

摘要

由于水、土壤和食品中的污染物不断增加，环境监测需要快速、灵敏的分析方法。石墨烯（graphene）、碳纳米管（CNTs）和量子点（CQDs）因其巨大的表面积、导电性和可配置的表面化学性质而成为有吸引力的电化学传感元件。然而，复杂环境基质中的信号干扰会降低传感器的选择性和定量准确性。本研究采用基于人工智能（AI）优化的电化学传感技术，结合功能化碳纳米材料和机器学习辅助的信号处理方法，能够在复杂环境中快速识别危险污染物。经过表面功能化的石墨烯-CNT纳米复合材料和CQD改性电极对重金属离子（Cd2?和Pb2?）、硝基酚类化合物以及农药残留物表现出更强的电化学反应性。卷积神经网络（CNNs）和支持向量机（SVMs）用于分析伏安数据、分离重叠峰并减少基质干扰。实验结果显示，该系统具有宽线性检测范围和良好的信号重复性，Cd2?的检测限（LOD）为0.18 μg L?1，Pb2?为0.22 μg L?1，硝基酚类污染物的检测限为0.35 μg L?1。与传统的电化学解析方法相比，AI辅助的信号分析使定量准确度提高了18–24%。在电化学修复实验中，该平台能够去除超过91%的污染物。

引言

几十年来，工业化、城市化和农业集约化导致了有害污染物的释放[1]。这些污染物包括镉、铅、汞、硝基芳香族化合物、农药残留物以及新兴的有机污染物。具有生物累积性和持久性的污染物威胁着生态系统和人类健康[2]。酚类化学物质、杀虫剂等有机污染物可能损害内分泌功能、生物多样性和食品安全，而镉和铅则可能引发神经系统疾病、肾衰竭和癌症[3]。世界卫生组织（WHO）指出，超过20亿人饮用不洁的水，许多工业区的金属含量超标[4]。联合国粮食及农业组织（FAO）警告各国农产品中存在化学残留物，强调环境监测和清理的必要性[5]。

原子吸收光谱法、电感耦合等离子体质谱法、高效液相色谱法和气相色谱-质谱法在环境污染物检测方面具有高灵敏度和可靠性[6]，但它们操作成本高、样品制备复杂、过程耗时、需要集中实验室设施以及专业技术人员[7]。这些限制使得这些方法不适用于动态环境中的实时现场监测和快速决策。因此，需要便携、灵敏且快速的分析工具，能够直接从水、土壤和食品样品等复杂基质中识别污染物。

电化学传感是一种可行的替代方案，因为它具有高灵敏度、低检测限、快速响应、成本效益高以及与小型现场设备兼容的优点[8]。电化学传感器的性能主要受电极材料、表面化学性质、功能化策略、电活性表面积和电子转移动力学的影响[9]。石墨烯、碳纳米管、量子点及其复合材料因其高导电性、可调的表面化学性质、较大的比表面积、机械稳定性和化学稳定性而受到关注[10]。石墨烯-CNT复合材料的三维网络结构能够防止石墨烯层重新堆叠，为分析物与电极的相互作用提供大量位点，并加速电荷转移[11]。这些特性使得碳纳米材料成为检测多种环境基质中重金属、硝基酚类化合物、农药残留物和气体污染物的理想选择。

基于碳纳米材料的传感器在实际环境应用中仍面临诸多挑战。复杂的样品基质会导致电化学信号重叠、基质干扰和选择性降低[12]。纳米材料的制备和表面功能化的变异性可能影响重复性、信号漂移和长期稳定性[13]。在现场可部署的传感器在处理含有共存离子和结构相似污染物的多组分系统时也存在困难。必须解决这些挑战，才能将实验室规模的传感器转化为可靠的实时监测系统。

最近的人工智能和机器学习发展为这些问题提供了革命性的解决方案。借助AI辅助的数据分析，可以实现复杂的电化学信号模式识别、特征提取和非线性建模[14]。使用基于碳纳米材料的电极进行机器学习可以减少背景噪声、区分结构相似的污染物，并在干扰严重和多组分样品中提高定量性能。智能环境监测网络通过AI系统的自适应校准、持续学习新数据和实时决策，能够预测污染事件并辅助修复工作[15]。智能传感系统满足了环境监管机构对快速合规监测和早期预警工具的需求，特别是在饮用水、农业和工业领域。碳纳米颗粒对环境具有很好的净化效果，其强表面反应性、吸附能力和电化学活性能够去除或分解水和土壤中的有害化学物质。一个集成平台能够同时检测和减轻污染物，使环境保护更加可持续和高效[16]。双功能系统简化了操作流程，增强了监测能力，并允许快速采取环境和健康措施。这种方法有助于实现联合国可持续发展目标（SDG 6：清洁水和卫生设施；SDG 12：负责任的消费和生产），通过提供经济高效的水和土壤修复方案。

部分内容摘要

化学物质和试剂

为确保电化学测量的准确性和重复性，所使用的化学物质和试剂均为分析级或更高等级。氧化石墨烯的合成前驱体为天然石墨粉（纯度≥99.5%，粒径<45 μm，Alfa Aesar，美国）。纳米复合材料的制备使用了市售的多壁碳纳米管（外径10–20 nm，长度5–15 μm，纯度≥95%，Alfa Aesar，美国）。为了保证可追溯性和符合国际分析标准，

碳纳米材料的形态和电化学特性

碳纳米颗粒的结构组织和界面特性决定了该传感平台的卓越性能。石墨烯-CNT复合结构形成了一个三维渗透网络，其中碳纳米管作为石墨烯片层之间的导电桥梁（图1）。这种设计防止了石墨烯的重新堆叠，建立了连续的电子传输通道，提高了电极-电解质界面的电荷迁移效率。类似的层次化结构

讨论

本研究通过改进的电化学检测方法、碳纳米材料和AI辅助的数据解析提高了传感性能。石墨烯-CNT复合结构通过提供高导电性的平台和电子传输路径，有效控制了电荷传输和界面动力学，防止了石墨烯的重新堆叠，确保了电荷的连续传输。这种几何结构最大化了电活性表面积，降低了电荷传输阻力，从而提高了电化学检测的效率。

结论

本研究利用基于碳纳米材料的电化学平台和AI辅助的数据处理技术实现了超灵敏的污染物检测和清除。碳纳米管、石墨烯和量子点组成的高导电性电化学活性界面改善了电荷传输动力学和电活性表面积，提升了分析信号的分辨率。这些结构和界面优势使得重金属离子和有机污染物的检测更加高效。

作者贡献声明

吕月艳：数据整理、概念构思。王宝峰：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 初稿撰写。刘杰：资金获取、正式分析。吕婷婷：方法设计、实验实施。曾正：数据可视化、验证。

资金情况

作者声明本研究未接受任何外部资助。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文研究结果的已知财务利益冲突或个人关系。