铁磁TbFe薄膜中生长速率诱导的垂直磁各向异性和畴动力学调制

《Surfaces and Interfaces》：Growth rate induced modulation of perpendicular magnetic anisotropy and domain dynamics in ferrimagnetic TbFe thin film

垂直沉积速率调控TbFe薄膜的成分梯度、磁各向异性和磁畴动力学，发现低速率（0.6 ?/s）薄膜因梯度成分导致更强的垂直磁各向异性和更大尺寸的 labyrinth-like磁畴，而高速率（2 ?/s）薄膜因均匀成分表现出更高磁饱和但更小磁畴。

　　

Saroj Kumar Mishra | Keerthana P. | Yukiko K. Takahashi | J. Mohanty

纳米磁学与显微镜实验室，物理系，印度海得拉巴理工学院，Kandi, Sangareddy, 502285，特伦甘纳邦，印度

摘要

铁磁薄膜中的垂直磁各向异性（PMA）对下一代自旋电子学和数据存储技术至关重要，因为它能够稳定纳米级磁畴并实现节能的开关操作。因此，了解生长条件如何影响PMA和磁畴行为对于设备优化至关重要。在这项研究中，我们探讨了沉积速率如何调节TbFe铁磁薄膜的结构、磁性和微观特性。使用电子束蒸发法，以0.6 ?/s和2 ?/s两种不同的速率制备了80 nm厚的TbFe薄膜。扫描透射电子显微镜观察到0.6 ?/s薄膜的厚度方向存在明显的成分梯度，而2 ?/s薄膜则保持均匀的元素分布。两种样品都表现出PMA；然而，它们的磁滞回线有显著差异。0.6 ?/s薄膜显示出正方形的垂直磁各向异性（$0.16$×5J/m）和高矫顽力（0.038 T）。相比之下，2 ?/s薄膜显示出倾斜的磁滞回线，具有更高的垂直磁各向异性（$1.3$J/m）和较低的矫顽力（0.018 T）。磁力显微镜成像证实两种薄膜中都存在迷宫状的磁畴结构，且0.6 ?/s薄膜中的磁畴明显更大。场依赖的磁畴成像进一步显示从迷宫状到气泡状磁畴的转变，这一现象得到了微磁模拟的验证。这些发现表明沉积速率是调节TbFe薄膜PMA强度和磁畴动态的关键参数，为基于铁磁体的自旋电子学设备设计提供了宝贵的指导。

引言

非晶态稀土过渡金属（RE-TM）铁磁（FiM）合金，如TbFe [1], [2], GdCo [3], [4], GdFe [5], [6] 和 TbFeCo [7]，由于其可调的磁补偿效应、低净磁化强度以及固有的强交换相互作用 [8], [9]，已成为自旋电子学和超快磁应用的关键材料平台。这些合金在磁光数据存储 [10], [11] 中也发挥了重要作用。在这些系统中，通过用激光脉冲局部加热材料至接近居里点的温度，并施加适当的磁场来触发磁化反转来存储信息。它们的性能源于能够将补偿温度调节到接近室温，并且在相对较厚的薄膜中仍能保持较大的垂直磁各向异性场 [12]。这些特性在传统铁磁材料中通常难以实现。非晶态RE-TM薄膜消除了晶界和晶体各向异性，从而在纳米尺度上实现了高度各向同性的磁行为和均匀的设备性能 [13]。此外，3d过渡金属（TM）磁矩与4f稀土（RE）磁矩之间的强反铁磁交换作用赋予了RE-TM FiM独特的动态特性。特别是在补偿温度附近，这些材料表现出角动量补偿和超快的自旋动力学，使其在高速磁畴壁（DW）和斯格明子（skyrmion）基设备 [14], [15] 中具有潜力。

由于垂直磁各向异性（PMA）在高密度磁存储技术中的核心重要性 [16], [17], [18]，人们对其在薄膜和多层结构中的实现进行了大量研究。PMA对于现代磁性和自旋电子学设备的功能至关重要，尤其是在新兴的非易失性存储平台（如磁随机存取存储器、自旋轨道扭矩设备和磁传感技术 [19], [20]）中使用的磁隧道结中。控制PMA不仅能够针对特定应用定制材料性能，还为探索低维系统中的基本磁行为提供了重要途径。在各种材料平台中，非晶态RE-TM FiM薄膜尤为重要，因为即使在没有长程晶体有序的情况下，它们也自然表现出强烈的体相PMA。20世纪70年代的早期研究首次发现GdFe和GdCo是非晶态FiM，具有垂直（OOP）易轴行为 [21]。后续研究在TbFe、TbCo和TbFeCo等其他RE-TM系统中也发现了类似的行为，特定成分可以产生稳定的PMA [22]。这种现象与短程有序的概念密切相关。尽管非晶态合金缺乏周期性原子排列，但其组成原子仍遵循特定的原子间距离和局部键合环境分布 [23], [24], [25], [26]。在FiM系统中，这种短程有序可以通过偶极相互作用产生有效的各向异性，导致磁矩的OOP优先排列 [27]。然而，仅靠偶极效应不足以解释大的磁各向异性。另一个通常占主导地位的贡献来自单离子磁各向异性 [28]。在这种机制中，RE原子的4f电子与局部原子环境的强自旋-轨道耦合促进了磁矩的OOP取向。除了这些内在机制外，通过控制薄膜厚度 [5]、成分 [29] 和生长条件 [30] 等因素，还可以精细调节RE-TM薄膜的磁各向异性和整体行为。

本研究聚焦于TbFe薄膜，这是RE-TM合金家族中的一个重要成员。由于TbFe薄膜的低居里温度和可调的磁性质 [31], [32], [33]，它们长期以来一直被用于从热磁记录到现代自旋电子学和超快磁化控制等各种技术。最近，基于TbFe的薄膜在交换偏置异质结构 [34], [35] 和全光开关 [36] 中也变得至关重要，在这些应用中，磁化可以通过飞秒激光脉冲反转，而无需外部场，这突显了磁功能与微观结构之间的紧密联系。TbFe合金的一个显著特点是它们在广泛的成分范围内都具有稳定的PMA，这源于Fe–Fe、Tb–Tb和Tb–Fe原子邻居之间的短程化学有序和配对相关各向异性 [37]。生长诱导效应，如沿薄膜法线的优先Tb–Fe键合和选择性再溅射，进一步增强了这种各向异性 [38], [39]。结合Tb 4f轨道的单离子各向异性以及RE和TM子晶格之间的竞争性交换作用，这些机制决定了合金的OOP磁易轴并控制了其整体磁配置 [40], [41]。TbFe合金的另一个显著特性是它们强烈的磁致伸缩性 [42]，当通过调整化学计量比或厚度在薄膜平面内工程化磁各向异性时，这种特性尤为明显。这激发了广泛的研究，旨在了解它们在广泛的成分和温度范围内的内在磁行为，以及这些性质如何响应不同的生长条件。诸如溅射压力 [43]、基底类型 [44]、施加的基底偏压 [45] 和外部诱导的应变 [46] 等因素都被证明会显著影响这些材料的磁各向异性和整体性能。

尽管对TbFe薄膜进行了大量研究，但生长速率引起的微观结构演变在调节PMA和磁畴行为中的作用仍不明确。受此启发，我们研究了在电子束蒸发过程中改变生长速率如何改变非晶态TbFe薄膜的结构、磁性和微观特性。通过以0.6 ?/s和2 ?/s两种不同的速率沉积80 nm厚的TbFe薄膜，我们发现了成分均匀性、PMA强度和磁畴形态的显著差异。0.6 ?/s薄膜形成了成分梯度，降低了饱和磁化强度，增强了矫顽力，并稳定了较大的磁畴；而2 ?/s薄膜则保持了均匀的化学计量比，较高的磁化强度和较低的矫顽力，并稳定了较小的磁畴。场依赖的磁畴成像进一步揭示了从迷宫状到气泡状磁畴的转变，这一现象得到了微磁模拟的验证。这些发现强调了沉积动力学在PMA和磁畴动态中的关键作用，为自旋电子学应用中的生长工程化磁功能提供了途径。

实验细节

实验方法

在室温下，使用电子束蒸发法将名义厚度为80 nm的TbFe薄膜沉积在Si (100)基底上。研究了两种不同的沉积速率：0.6 ?/s和2 ?/s。沉积前，将腔室抽至$5\; \times \; 10^-8$ mbar的基压。蒸发源使用了少量真空电弧熔化的$Tb50Fe50$合金。两种生长速率下的加速电压均保持在7.3 kV。

结果与讨论

使用STEM结合EDS对不同沉积速率生长的TbFe薄膜进行了深度分辨的微观结构表征，如图1所示。0.6 ?/s和2 ?/s样品的HAADF-STEM图像（图1a,b）通过Z-对比度清晰地区分了TbFe层和Cr覆盖层，TbFe区域显得更亮，并在其整个厚度上显示出均匀的非晶结构。为了阐明垂直排列的缺陷或裂纹状结构...

总结

在这项工作中，我们系统地研究了生长速率工程如何调节非晶态TbFe薄膜的PMA和磁畴行为。使用电子束蒸发法以0.6 ?/s和2 ?/s的速率沉积了两层80 nm厚的TbFe薄膜。STEM-EDS分析显示0.6 ?/s薄膜存在明显的垂直成分梯度，而2 ?/s薄膜在整个厚度上显示出均匀的元素分布。这种化学均匀性的差异直接影响了...

作者贡献声明

Saroj Kumar Mishra：撰写 – 审稿与编辑、原始草稿撰写、方法论、研究、形式分析、概念化。 Keerthana P.：撰写 – 审稿与编辑、方法论。 Yukiko K. Takahashi：撰写 – 审稿与编辑、资源获取、研究。 J. Mohanty：撰写 – 审稿与编辑、监督、资源获取、方法论、研究、资金获取、概念化。

利益冲突声明

作者没有需要披露的利益冲突。

致谢

海得拉巴理工学院和日本国家材料科学研究所提供的研究设施，以及印度大学资助委员会（UGC）提供的财务支持。作者感谢Mori Yukie女士（国家材料科学研究所）在FIB样品制备方面的帮助。