基于机器学习（ML）和密度泛函理论（DFT）的方法，用于设计新型吩嗪基光伏聚合物，这些聚合物具有最低的激子结合能

《Journal of Computational Electronics》：A ML–DFT-based synergy to design new phenazine-based photovoltaic polymer designs with lowest exciton binding energies

机器学习指导苯并嗪基光伏聚合物设计实现激发子结合能突破0.33-0.42 eV，远低于传统0.3-1.0 eV范围，创新应用随机森林模型筛选关键分子特征。

　　

摘要

本研究开创了一种基于机器学习的量子设计策略，用于设计基于吩嗪的光伏聚合物，这些聚合物的激子结合能（E_b）优化至0.33–0.42 eV，这一成果对于提升有机太阳能电池中的电荷分离性能具有关键意义。激子结合能（E_b）是通过时依赖密度泛函理论（DFT）计算得出的，定义为最低电荷转移态的能量（即基本能隙）与第一个激发单重态的能量（即光学能隙）之间的差值。通过对618种聚合物进行DFT计算，我们提取了210个分子特征参数，并训练了预测模型，最终确定随机森林模型为最佳预测工具（R2 = 0.94，RMSE = 0.006）。重要的是，特征重要性分析表明电子迁移率和BertzCT连接性是影响激子结合能（E_b）的主要因素——这些信息传统筛选方法无法获得。随后，我们通过整合机器学习优先选择的受体，设计了一种新型的2,2’-((2Z,2′Z)-((4,4,9,9-tetrahexyl-4,9-dihydro-s-indaceno[1,2-b:5,6-b’]dithiophene-2,7-diyl)bis(methanylylidene)) bis (3-oxo-2,3-dihydro-1H-indene-2,1-diylidene)) dimalononitrile（IDIC）衍生物荧光团。前沿轨道分析证实了电荷分离能力的提升，光伏性能测试显示该荧光团表现出前所未有的优异性能（开路电压V_{oc = 1.71V，短路电流J_{sc = 35.02 mA/cm2，光转换效率LHE = 95%）。所实现的低于0.01 eV的激子结合能（E_b）范围显著低于高性能有机光伏（OPV）聚合物通常报道的0.3–1.0 eV范围，标志着一项重大突破。这项工作为高效OPV材料的快速发现建立了新的范式，直接解决了下一代太阳能技术中的电压/电流 trade-off 问题。