关于氮气（N?）注入压力对含有甲烷（CH?）的煤炭位移动力学影响的实验研究

《Fuel》：Experimental study on the effect of N 2 injection pressure on the displacement kinetics of coal containing CH 4

氮气注入驱替煤bed methane过程中，位移曲线可有效描述甲烷吸附与氮气驱替的全程动态特性，并建立基于Yoon-Nelson模型的动力学方程。实验表明高压（0.9 MPa）显著提升驱替效率（R达232.67）和甲烷解吸速率，同时促进煤体渗透性增强。研究揭示了氮气注入压力与甲烷解吸动力学参数的定量关系，为现场降压阶梯式驱替工艺提供理论依据。

　　

杨白|李爱东|李书刚|郎航|史建凯|杨蕾蕾|常耀婷|林振国|林海飞

西安科技大学安全科学与工程学院，中国陕西省西安市雁塔中路58号，邮编710054

摘要

氮气注入置换技术可以有效增强煤层气（CH₄）的解吸和扩散，从而促进煤层气的开采和煤炭的安全开采。为了进一步研究在不同压力下氮气（N₂）注入对CH₄置换的动态特性，使用自主研发的动态监测系统在0.4～0.9 MPa的氮气注入压力下进行了置换实验。实验结果表明，“置换曲线”能够有效描述CH₄吸附和N₂注入置换的整个过程。较高的氮气注入压力会加速分段注入-生产比（R）的增长，并加快分段置换效率（η）的下降。在0.4 MPa时，R的取值范围为1.44至25.37，η的取值范围为48.33%至2.73%，为观察到的最小范围；而在0.9 MPa时，R的取值范围为5.33至232.67，η的取值范围为61.36%至1.47%，为观察到的最大范围。最大出口CH₄流量为5.64～9.50 mL/min，与氮气注入压力呈正线性相关。Yoon-Nelson模型可以简洁地描述氮气注入对CH₄的置换过程。CH₄和N₂的质量传递率都与氮气注入压力呈正相关，其质量传递率常数分别为?0.012至?0.019 min^?1（对于CH₄）和0.017至0.023 min^?1（对于N₂）。基于Yoon-Nelson模型推导并验证了CH₄被氮气置换的动力学模型，该模型的稳定性和准确性很高，CH₄和N₂的拟合优度均大于0.98995。这些发现有助于进一步阐明氮气注入置换CH₄的动态过程和机制，为氮气注入技术在煤层气开采中的应用提供了理论基础。

引言

在全球碳中和战略的背景下，构建绿色、低碳、安全、智能和高效的能源系统已成为能源转型的新目标[1]。其中，煤炭及其衍生资源的清洁高效利用和低碳处理受到了广泛关注。作为煤炭开采过程中的伴生资源，煤层气（主要由甲烷CH₄组成）是一种具有节能、经济和高效率优势的清洁能源[2]。中国大多数矿区的煤层渗透率较低。采用传统钻井方法预抽煤层气不仅耗时较长，效果也不理想[3]。通过采取气体注入和改善煤层渗透率的措施，是提高煤层气预抽率并缩短预抽时间的有效方法之一。

近年来，煤炭与煤层气同时开采的技术概念为煤炭和煤层气的高效安全开采注入了新的动力[4]，气体注入置换煤层气的技术也得到了快速发展。作为一种净化成本低且安全性高的气体来源，氮气（N₂）在煤炭与煤层气共采领域显示出良好的发展前景。氮气注入置换煤层气技术通过向煤层注入高压氮气来提高混合气体的渗透速度，降低煤层气的 partial 压力，增强煤层气的解吸动力学效应，并为储层流场提供足够的能量和可靠的迁移通道[5]。该技术可以有效提高煤层气开采效率，确保煤层的安全开采，已被许多专家和学者广泛研究和应用。

在氮气注入置换煤层中CH₄的过程中，Jessen等人[6]从实验和数值角度研究了CH₄/CO₂/N₂在煤中的流动和吸附行为。他们发现，注入高比例氮气的气体可以促进CH₄的解吸并加速其突破。Kang等人[7]利用低场核磁共振技术研究了氮气注入煤样过程中CH₄的流动规律，直接反映了氮气注入过程对煤层中CH₄的置换作用。Wang等人[8]对氮气注水过程中煤孔结构和渗透率的变化进行了实验研究，阐明了孔隙与氮气之间的相互作用。Liu等人[9]利用COMSOL多场耦合分析证明了连续氮气注入会导致煤内部力的变化，这是由于弹性变形和塑性变形引起的。Wang等人[10]基于不同CH₄饱和度下的煤样中的氮气-ECBM（Nitrogen-Enhanced Coalbed Methane）过程物理模拟，发现氮气注入引起的体积收缩与CH₄饱和度呈正相关。Cui等人[11]和Chen等人[12]利用狭缝形间隙和孔隙力学模型确定了氮气在宏观孔隙和微观孔隙中的表观扩散系数，以及氮气+CH₄竞争体系下煤的膨胀率。

在研究氮气注入置换煤中CH₄的效果时，Perera和Ranjith[13]以及Talapatra等人[14]通过实验研究和数值模拟发现，纯氮气注入可以在不损失注入能力的情况下提高煤的渗透率，为氮气注入置换煤中CH₄提供了理论基础。Ji等人[15]通过均匀压力/脉冲注入氮气置换实验表明，脉冲注入氮气在成本和置换效率方面优于均匀压力注入氮气，为井下注入氮气置换煤层中CH₄提供了新的思路。Wang等人[16]对多种煤样进行了氮气-封堵-解吸应变测试，发现氮气-ECBM技术对于高饱和度和低CH₄含量的煤层更为有效。Fang等人[17]确定氮气注入方法、注入-生产井间距、储层渗透率和水分饱和度直接影响迁移半径。Wang等人[18]通过现场试验比较分析了增强型和传统型氮气注入提取技术，并建立了基于机器学习的模型来预测氮气注入煤层中的置换效果。

在研究外部环境因素对氮气注入置换煤中CH₄影响的过程中，Bai等人[19]基于含CH₄煤的吸附特性，研究了不同氮气注入压力下CH₄在煤结构中的解吸行为。Lin等人[20]利用建立的二元气体迁移模型发现，氮气注入压力与CH₄的提取效率呈正相关，增加氮气注入压力可以增强注入孔和排水孔之间的置换效果并扩大置换范围。Zhang等人[21]和Zhou等人[22]通过N₂/CO₂岩心置换实验确定了ECBM过程中气体流动能力和气体成分变化的特点。Zhang等人[23]利用多场耦合模型数值模拟了影响煤层渗透率的关键因素，包括氮气注入压力和CH₄压力，为现场实践提供了理论指导。Yang等人[24]在中国山西省河津市的一个低甲烷煤层进行了氮气增强型煤层CH₄排水（N₂-ECGD）的现场试验，研究了氮气注入的适当压力（EPI）并分析了氮气ECGD涉及的物理过程。Lin等人[25]在悉尼盆地的一个矿场对经过氮气注入增强的煤层进行了气体提取测试，指导了氮气注入增强煤层气体提取的现场应用。

关于氮气注入过程中驱动和置换CH₄的效果和主导作用分类，Chen等人[26]通过物理模拟实验进行了初步分析。他们研究了氮气注入CH₄从煤中置换过程中的置换和驱动效应，明确了其随时间的变化特征，并得出置换起主导作用而驱动起次要作用的结论。Shi等人[27]建立了多组分CH₄流动和地质力学模型，将氮气注入置换影响区分为显著置换区、弱置换区和极弱置换区。Gong等人[28]基于氮气注入置换煤层CH₄的现场试验，将置换过程分为两个阶段：通过压力梯度驱动初级自由气体的排出，以及通过浓度梯度解吸初级吸附气体。

以往关于氮气注入置换煤中CH₄的研究主要集中在注入方法、渗透率和置换过程中的应力变化，以及外部环境因素对置换效率的影响上。对于CH₄吸附和整个氮气注入置换过程的动态特性研究仍然有限，CH₄从煤中置换的动力学模型还需要进一步完善。本研究采用自主研发的实验平台，监测氮气置换过程中CH₄的动态变化，实验在0.3 MPa的吸附压力和0.4至0.9 MPa的氮气注入压力下进行。目的是通过实验结果动态描述不同氮气注入压力下CH₄吸附和置换的整个过程。此外，本研究旨在推导出适合煤层气氮气置换的动力学模型，明确注入压力对其动力学特性的影响，并为氮气注入在煤层气开采中的工业应用提供理论基础。

实验样本采集

实验用煤样来自中国山西省大同矿区的一个高产气矿。该矿区的煤层属于典型的特厚煤层；煤层倾角为2°～6°，煤层平均气体压力为0.3 MPa，生产的煤炭主要为中等级煤。从采煤工作面中部采集了较大的煤样，密封后包装并运输到实验室进行制备和其他相关处理。

出口处CH₄流量的变化规律

根据气体质量流量计监测和气相色谱分析数据，图3绘制了不同氮气注入压力条件下出口CH₄流量与时间之间的关系。

如图3所示，在CH₄吸附阶段，出口CH₄流量首先出现突破，随后迅速增加，最终趋于稳定。不同煤样的CH₄吸附基本在120分钟后达到平衡。主要原因在于本研究中的CH₄吸附过程...

CH₄吸附和氮气注水整个过程的动态分析

为了直观描述CH₄吸附和氮气注水的整个过程，定义了“置换曲线”。该曲线基于“突破曲线”（反映了多组分气体流经固定吸附床时，系统中某组分气体在出口处的浓度与其进入系统时的初始浓度之间的比例关系）来描述这一比例关系。

结论

• •
  不同压力下氮气注入置换CH₄
  的实验结果表明，“置换曲线能够直观有效地描述氮气置换的整个动态过程。较高的氮气注入压力会导致分段注入-生产比更快增加，分段置换效率更快下降。考虑到这两个特征，采用逐步降低压力的置换方法（0.8-0.7-0.6-0.5-0.4 MPa）...

CRediT作者贡献声明

杨白：撰写 – 审稿与编辑、方法论、资金获取、概念构建。李爱东：撰写 – 初稿撰写、方法论、数据管理。李书刚：撰写 – 审稿与编辑、验证、监督。郎航：方法论、数据管理。史建凯：方法论、数据管理。杨蕾蕾：验证、数据管理。常耀婷：验证、数据管理。林振国：验证、数据管理。林海飞：撰写 – 审稿与编辑、监督、方法论。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（52425405）、国家重点研发计划（2023YFC3009002）、国家自然科学基金（52204237）以及陕西省科学技术协会青年人才基金（20240458）的财政支持。