基于数据的优化方法调整了两阶段变形-时效处理参数，显著提升了Cu-Ni-Si-Cr合金的机械性能和电学性能

《Materials Science and Engineering: A》：Data-driven optimization of two-stage deformation-aging parameters enhances mechanical and electrical properties of Cu-Ni-Si-Cr alloy

Cu-Ni-Si-Cr合金通过机器学习优化两阶段变形时效参数，获得高强度（910 MPa）和高导电性（41.87% IACS）协同提升，微观结构包含多种沉淀相（2.8% CPs/DPs、1.5%纤维DPs、0.26% Cr相）。

　　

梁金玉|赵凡|谢国亮|刘新华

北京科技大学先进材料与技术研究所先进材料加工国家重点实验室，中国北京100083

摘要

在高溶质浓度的Cu-Ni-Si合金中，老化过程中会同时形成不连续沉淀物（DPs）和连续沉淀物（CPs）。引入适量的Cr会进一步促进富Cr相的沉淀，从而在铜基体中形成复杂的多相微观结构。这种复杂性给通过精确控制沉淀行为来优化材料性能带来了巨大挑战，因为沉淀行为与变形-老化参数之间存在复杂的相互作用，这使得传统的试错方法效率低下且不可靠。为了解决这一挑战，采用了一种机器学习辅助的方法来优化具有高DP倾向的Cu-4.8Ni-1.1Si-0.2Cr合金的两阶段变形-老化参数，从而同时提高了材料的机械强度和电导率。通过多目标优化策略，获得了最佳的两阶段变形-老化参数组合：50% + 475 °C/2.25 h + 60% + 400 °C/0.5 h，在此参数下，合金的抗拉强度达到910 MPa，同时电导率为41.87%IACS。此外，沉淀行为得到了精确调控，形成了由2.8%的球形CPs/DPs（特征尺寸分别为6–42 nm和42–150 nm）、1.5%的纤维状DPs（层间距为25–170 nm）以及0.26%的Cr相（尺寸为3–13 nm）组成的多相微观结构，这些相的协同沉淀促进了基体的纯化和沉淀强化，从而显著提升了合金的综合性能。本研究为高性能Cu-Ni-Si合金的设计和开发提供了一种新策略。

引言

Cu-Ni-Si合金因其优异的电导率、机械强度和良好的加工性能，已成为集成电路引线框架的关键材料[1]、[2]、[3]、[4]。随着高端集成电路向更高集成度和更轻量化设计的发展，对引线框架的厚度和引线间距的精度提出了越来越严格的要求。同时，为了适应芯片尺寸的减小和引线间距的紧密化，还需要足够的机械强度来确保连接的稳定性和可靠性[5]、[6]、[7]、[8]。因此，开发满足高端集成电路应用需求的高性能铜合金已成为一个紧迫而重要的挑战。

Cu-Ni-Si合金属于沉淀强化铜合金类[9]、[10]、[11]，其制备过程首先通过固溶处理获得过饱和固溶体，然后通过热机械加工诱导铜基体中强化相的沉淀。Ni₂Si通常是主要的强化相，通常以两种形式沉淀：连续沉淀物（CPs）和不连续沉淀物（DPs）[10]、[12]。传统的Cu-Ni-Si合金主要通过SPINODAL分解过程形成的CPs来强化[13]。仅由CPs强化的合金通常表现出受限的整体性能，其机械强度一般在600至700 MPa之间，电导率约为35%至40% IACS，例如C70250合金[14]、[15]。在Ni和Si含量较高的Cu-Ni-Si合金中，已观察到DPs的生长过程，这些DPs通过异质成核形成，通常呈现由铜基体和Ni₂Si相交替组成的层状形态[12]。此外，作者们[16]通过原子探针断层扫描（APT）技术在含有较高溶质含量的Cu-Ni-Si合金中发现了球形不连续沉淀物（SDPs）。这一发现表明，在常规加工条件下，不连续沉淀物的形态可以从传统的层状结构发展为更加分散和均匀的球形结构，从而改变了合金的主要强化机制及其相应的性能。在这些合金系统中，加入适当的微合金元素可以有效强化合金，其中Cr元素的添加会诱导铜基体中Cr相的沉淀[4]、[16]。因此，具有明显DP倾向的Cu-Ni-Si-Cr合金通常会形成由纤维状DPs、SDPs、CPs和Cr相组成的复杂多相微观结构，精确调控这些相的组成对于实现强度和电导率之间的最佳平衡至关重要。然而，沉淀行为对加工参数非常敏感，变形-老化过程具有多阶段、多变量耦合的特点，这对通过工艺优化系统提升合金的整体性能带来了巨大挑战[17]、[18]、[19]、[20]。

近年来，机器学习在材料科学中的应用日益广泛，在合金设计和工艺优化方面取得了显著成果，极大地推动了新材料的开发[21]、[22]、[23]、[24]、[25]。在铜合金中，机械强度和电导率通常存在权衡关系。因此，需要开发能够同时优化多个目标性能指标的机器学习策略。在这方面，多目标优化方法逐渐成为解决复杂材料设计问题的关键方法[26]、[27]、[28]。秦等人[26]在贝叶斯优化框架内使用预期改进（EI）函数，基于多目标优化策略进行了逆向设计，仅经过五次优化迭代就成功设计出了性能优异的Cu-3.2Ni-0.9Si-0.6Co合金。云等人[27]提出了一种新的方法，通过结合正交实验和改进的多目标优化方法来应对样本数据有限的情况，有效设计了Cu-Cr-Sn-Zn合金的两阶段老化参数，其性能超过了商用合金EFTEC-64T-C的双重性能极限。Davletshin等人[28]使用非支配排序遗传算法II（NSGA-II）探索了屈服强度和腐蚀率的帕累托前沿及其相应的元素组成，从帕累托最优解中选取代表性成分，成功优化了可生物降解锌基合金的组成。因此，基于多目标优化方法的数据驱动合金成分设计和工艺优化为开发具有优异强度和电导率平衡的新型Cu-Ni-Si合金提供了有效途径。

本研究采用机器学习辅助策略，高效设计了Cu-4.8Ni-1.1Si-0.2Cr（重量百分比）合金的两阶段变形-老化参数，旨在优化多种相的尺寸和相对体积分数。NSGA-II算法用于构建加工参数空间内抗拉强度和电导率之间的帕累托前沿。通过施加目标性能约束，有效识别出最优的加工参数组合，从而缓解了强度和电导率之间的权衡关系。此外，系统研究了两阶段老化过程中沉淀物的演变及其对最终性能的影响。这项工作为高性能Cu-Ni-Si合金的性能调控和优化提供了新的视角。

实验材料与数据收集

Cu-4.8Ni-1.1Si-0.2Cr（重量百分比）合金锭是通过真空熔炼纯Cu、Ni和Si以及Cu-12Cr（重量百分比）母合金制备的，其具体化学成分通过电感耦合等离子体原子发射光谱（ICP-AES，Agilent 5110）分析确定。所选成分是一种高溶质浓度的Cu-Ni-Si合金，旨在提供足够的沉淀潜力同时保持电导率的优化能力。

建模

输入变量CR₁、T₁、t₁、CR₂、T₂和t₂，以及输出变量TS和EC被用于构建机器学习模型，使用的算法包括ANN、RF、SVR、KNN、BR和GBR。通过计算测试集和训练集100个随机划分中实验观测值与预测值之间的平均MAPE来评估模型性能。相应结果如图2（a, b）所示。如图2（a, b）所示，在四种模型中，SVR模型的

数据集的代表性和局限性

尽管本研究使用的数据集仅包含六个维度参数空间内的25个实验样本，但采用L25正交阵列设计确保了所有因素水平的统计平衡和结构代表性。具体来说，每个因素在其预定义的水平上均匀分布，且组合方案最小化了变量之间的相关性。与简单随机抽样相比，正交实验设计提供了

结论

本研究利用机器学习方法高效优化了Cu-4.8Ni-1.1Si-0.2Cr合金的两阶段变形-老化过程参数。这种方法显著提升了合金的综合性能，并实现了对沉淀特性的精确控制。主要发现总结如下：

(1)

基于正交实验数据建立了一个高精度的机器学习预测模型，其中TS和EC模型

CRediT作者贡献声明

刘新华：撰写 – 审稿与编辑、监督、资金获取、概念构思。谢国亮：撰写 – 审稿与编辑、概念构思。梁金玉：撰写 – 原始草稿、可视化、方法论、研究、数据整理。赵凡：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原始草稿、方法论、资金获取、概念构思

数据可用性

数据可根据请求提供。

利益冲突声明

作者声明没有已知的可能会影响本文报告工作的财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了国家重点研发计划（编号：2023YFB3812601）、国家自然科学基金（编号：92566302、92266301和52471030）以及北京市自然科学基金（编号：L251087）的财政支持。