抗生素残留物在环境中的广泛存在已成为一个严重的全球性问题[1,2]。其中，四环素（TC）由于在医学和畜牧业中的广泛应用，经常在水体和土壤中被检测到，对生态系统构成了严重威胁[3]。长期暴露于低剂量的TC会深刻破坏环境微生物群落的结构和多样性，并干扰氮和磷等重要的生物地球化学循环[4,5]。此外，由于其高持久性，TC在水生生物体内的积累可能通过生物放大作用对更高营养级的生物产生毒性影响。更严重的是，这种持续的暴露会诱导抗生素抗性基因的选择和传播，加速“超级细菌”的出现，对公共卫生构成长期威胁[6,7]。尽管其对人类健康的直接毒性效应仍在研究中，但作为持久性环境污染物的TC的修复迫在眉睫[8]。
为应对这一挑战，已经广泛研究了各种修复技术，包括吸附、膜分离和高级氧化过程（AOPs）[[9], [10], [11], [12]]。然而，传统的吸附方法通常受到饱和容量和再生困难的限制；膜分离则面临污染和能耗高的问题。值得注意的是，这些方法往往只是转移污染物而不是彻底消除它们。虽然某些化学AOPs具有强大的氧化能力，但它们通常受到昂贵试剂的持续消耗和苛刻反应条件的限制。相比之下，光催化越来越被认为是一种绿色、高效且可持续的解决方案[13,14]。该技术利用半导体材料在光照下生成电子-空穴对，诱导形成高活性物种，如·OH、·O2?、h+，能够将顽固的有机污染物矿化为无害的H2O和CO2[[15], [16], [17]]。它利用太阳能的能力，加上没有二次污染，使其在大规模环境修复中具有巨大潜力[18]。
尽管光催化技术具有巨大潜力，但单组分光催化剂往往受到电荷分离效率低、光响应范围窄和稳定性不足的限制。构建异质结是一种有效的策略，可以通过带隙工程实现定向电荷分离并引入新的活性位点[19]。在各种候选材料中，获得2025年诺贝尔化学奖的金属有机框架（MOFs）[20]和新兴的二维材料Ti3C2TX MXene[21,22]展现了卓越的应用价值[[23], [24], [25]]。
MOFs在光催化领域具有巨大潜力，因为它们具有独特的结构特性。MOFs由金属离子和有机配体组成，具有极高的比表面积和孔隙率，满足了催化过程中质量传递和反应物富集的基本要求。它们的结构和功能高度可调，可以通过合理设计进行“定制”，并且有机配体上的丰富官能团可以增强催化活性和吸附能力[[26], [27], [28]]。此外，许多MOFs表现出良好的化学和热稳定性。特别是本研究中选择的UiO-66-NH2，不仅具有优异的化学稳定性、高比表面积和可调孔隙率，其氨基官能团还可以增强可见光吸收，促进污染物富集，并可能产生协同催化效应，使其特别适合用于TC的光催化降解[29,30]。然而，其相对较低的载流子迁移率和较高的电子-空穴复合率限制了其光催化效率的进一步提高[31,32]。
引入高导电性的MXene可以有效突破这些瓶颈。MXene与有效光催化之间的根本联系在于其金属导电性和可调的表面功函数。作为一种类金属的二维材料，MXene作为电子受体构建肖特基结[33]，为来自UiO-66-NH2的光生电子提供了高速传输通道，从而显著抑制了载流子复合[34,35]。其次，MXene丰富的表面官能团为MOFs纳米颗粒的原位生长提供了坚固的锚定位点，确保了紧密的界面接触，这对于最小化界面电荷传输阻力至关重要。此外，MXene独特的光热转换效应[36]起到了动力学促进作用，产生了局部高温，有效降低了催化活化能，从而加速了表面反应动力学，并可能产生协同抗菌效应[37,38]。
此前，UiO-66系列与MXene的复合材料在多方面应用中显示出巨大潜力。例如，Liu等人利用UiO-66-NH2@MXene的高导电性实现了对对乙酰氨基酚的高灵敏度电化学检测[39]，而Mahdi Hasanzadeh等人证实，在特定制备条件下，该系统可以形成用于染料降解的II型异质结[40]。除了环境修复之外，Wang等人还合理设计了Ti3C2/UiO-66-NH2/TiO2杂化材料，实现了高效的光催化氢气（H2）生成[41]。在这个系统中，经过退火的MXene保持了其层状形态并形成了TiO2纳米颗粒，作为高性能且无贵金属的共催化剂。优异的H2生成速率归因于多个界面的形成和肖特基结的创建。这些结构建立了多条路径，加速了电荷载流子的分离，并促进了光生电子在Ti3C2表面的积累。这些成功的实现突显了将多孔MOFs与改性MXene结合开发高效光催化系统用于太阳能到化学能转换的巨大潜力。
基于上述理论和实践基础，本研究旨在通过整体工程策略构建MXene@UiO-66-NH2（M@U）肖特基异质结，以实现高效TC降解和强大的光热辅助抗菌活性。我们首先通过醋酸蚀刻策略精确优化了UiO-66-NH2的形态和缺陷化学性质，故意引入缺失连接剂缺陷，从而最大化了配位不饱和Zr活性位点的暴露程度。随后，将优化的MOFs与少层MXene结合，建立了紧密的异质界面（图1）。这种合理设计基于多方面的协同作用，其中MOFs框架的高孔隙率和官能团促进了污染物的局部富集。这种富集进一步得到了肖特基结内置电场和MXene金属导电性的补充，共同延长了电荷载流子的寿命。同时，MXene本身的光热转换效应在光照下产生了局部高温，有效降低了反应活化能并加速了表面反应动力学。最终，本研究全面探讨了结构-活性关系和潜在的多模式协同机制，为开发高性能和双功能材料用于先进的环境修复提供了新的见解。
