《Combustion and Flame》：Experimental investigation of soot-OH/PAH interaction in ethylene turbulent jet flames based on 10 kHz LII/PLIF
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烟黑动态演化及与OH/PAH相互作用研究：提出10kHz LII与PLIF同步测量技术，在Re=20,000乙炔湍流火焰中揭示烟黑形成、混合与氧化区域中时空耦合机制，量化显示OH/PAH波动驱动烟黑演化的亚毫秒响应特性，为湍流燃烧数值模拟提供新依据。
Jiacheng Li|Yushan Han|Bo Wang|Guangming Ren|Xiaohua Gan
南方科技大学力学与航空航天工程系，中国广东省深圳市，518055
摘要
湍流火焰中烟尘的高间歇性和短停留时间要求使用高重复率的实验诊断技术来有效解析烟尘的快速演变过程。本文提出了一种新型的10 kHz激光诱导炽热（LII）系统，结合10 kHz激光诱导荧光（LIF）技术，用于研究乙烯湍流射流火焰中烟尘的动态演变及其与OH/PAH的相互作用。在出口雷诺数为20,000的火焰中，对烟尘初始形成区、混合主导区和烟尘氧化区进行了烟尘体积分数和OH/PAH分布的同时时间分辨测量。10 kHz LII系统在跟踪烟尘动态演变方面表现出显著的能力，并具有满意的信噪比。在初始烟尘形成区，PAH区域内生成的小烟尘结构在径向传输过程中受到OH层的限制，形成丝状结构。在混合主导区，湍流和涡流结构引起的OH波动增强了烟尘与OH的相互作用。交叉相关分析结果表明，局部流场中的烟尘演变受OH/PAH波动的驱动。烟尘波动与OH/PAH波动之间存在亚毫秒级的滞后时间，这一滞后时间反映了湍流混合、烟尘生长和烟尘氧化时间尺度的耦合。在烟尘氧化区，观察到携带烟尘的OH团被输送到下游，这可能是烟尘从火焰中排放的主要机制。本研究对烟尘和OH/PAH同时演变的综合实验结果为湍流火焰中烟尘演变机制提供了见解，有助于大涡模拟和直接数值模拟中烟尘模型的发展。
创新性与意义声明：湍流火焰中的烟尘演变过程具有高度瞬变性，并与湍流和化学反应耦合。然而，低重复率的烟尘诊断技术无法跟踪烟尘的演变过程和动态特性。因此，本文提出了一种新型的10 kHz LII系统，结合10 kHz OH/PAH PLIF技术，据作者所知，这是首次在雷诺数为20,000的湍流射流火焰中进行10 kHz LII-PLIF同时测量。报告了10 kHz下烟尘和OH/PAH分布同时演变的实验数据。从动态演变的角度解释了烟尘与OH/PAH的相互作用。基于交叉相关的定量分析，研究了烟尘演变的驱动机制，并评估了相互作用的特征滞后时间。这些发现有助于大涡模拟和直接数值模拟中烟尘建模的发展。
引言
作为燃烧系统排放性能的关键指标之一，碳氢化合物不完全燃烧产生的烟尘对大气环境和人类健康有显著的负面影响。因此，有必要深入理解烟尘的形成和氧化机制，这有助于优化燃烧系统的设计和运行，以减少烟尘颗粒物的排放。
目前，层流火焰中的烟尘形成过程已通过实验和数值方法得到广泛描述[1]。在层流火焰中，烟尘演变是稳定的且相对可预测的。然而，在与实际燃烧系统更相关的湍流火焰中，烟尘形成表现出与层流火焰的根本差异。在湍流火焰中，烟尘形成受到湍流和化学反应的耦合影响，因此表现出高度瞬变和间歇性的行为。一方面，湍流火焰中烟尘的高间歇性和短停留时间使得实验跟踪变得困难。激光诱导炽热（LII）技术的发展使得能够在湍流火焰中原位测量烟尘[2]。LII技术与校准方法相结合，可以在湍流火焰中提供高空间分辨率的烟尘体积分数定量测量[3][4][5][6]。时间依赖的LII信号的衰减可用于评估初级烟尘颗粒的大小[7,8]。另一方面，湍流和化学反应对烟尘形成的耦合效应强调了研究湍流火焰中烟尘与多物理场相互作用的重要性。
烟尘与多物理场相互作用的实验研究通常需要同时应用激光诊断技术。同时进行LII和PIV测量可以提供烟尘体积分数和流场特性的数据库[9,10]。这些实验研究为烟尘-湍流相互作用提供了见解，并有助于湍流火焰中烟尘模型的验证和发展。基于同时进行的LII和非线性激发双线原子荧光（NTLAF）测量，还研究了湍流射流火焰中的烟尘-温度相关性[11]。除了湍流场和温度场外，火焰中的物种（如OH（烟尘氧化）和PAHs（烟尘前体）也直接影响烟尘化学。通过LII和OH/PAH-PLIF测量，提供了关于湍流燃烧中烟尘、OH和PAHs的瞬态和时间平均分布的原始信息[12,13]。然而，由于测量不是同时进行的[13]，无法分析烟尘与OH/PAH的瞬态空间相关性和相互作用。基于同时进行的LII和OH-PLIF测量，K?hler等人[14]对OH层中的烟尘体积分数和初级颗粒大小进行了统计分析，以更深入地了解烟尘-OH相互作用。基于同时进行的多物理场测量，还分析了更复杂旋流火焰中烟尘、OH和PAH的分布特性和空间相关性[15,16]。
尽管上述研究提高了对湍流火焰中OH层和烟尘前体之间相关性的理解，并提供了重要信息，但这些实验测量都是以低重复率进行的。这种低重复率的测量能够提供烟尘、OH和PAHs的平均和时间独立的瞬态描述，但不足以在高雷诺数（Re）条件下跟踪烟尘的时间演变，并提供详细的烟尘-物种相互作用的时间分辨信息[17]。
高重复率测量有助于可视化烟尘演变过程中的相互作用细节和动态过程，这对于大涡模拟和直接数值模拟中的烟尘形成和氧化建模非常有价值。然而，在湍流火焰中进行高重复率烟尘诊断具有挑战性，特别是对于多kHz LII技术，它需要足够高的激光能量密度。K?hler等人[18]首次在3 kHz下进行了同时LII/PIV测量，证明了kHz-LII技术在湍流火焰中的可行性。这些结果提供了烟尘结构动态演变的信息，并揭示了多kHz LII技术研究湍流火焰中烟尘的潜力[18,19]。然而，在某些高Re条件的湍流火焰中，3 kHz测量重复率的时间分辨率可能仍然高于湍流和化学时间尺度。以国际燃烧火焰（ISF）研讨会[20]的目标湍流火焰为例，湍流积分时间尺度被定量评估为大约0.1 ms（10 kHz）到1.0 ms（1 kHz）。根据奈奎斯特-香农定理，数据采集率必须超过特征频率的两倍，才能时间分辨这些尺度上的动态。与湍流时间尺度相比，烟尘形成化学的时间尺度更大，范围从几毫秒到几十毫秒。尽管整体烟尘形成时间尺度较长，但其中有一些子过程发生在更快的时间尺度上，与湍流波动的顺序相同[9]。10 kHz LII可以分辨烟尘形成子过程（亚毫秒到毫秒）的时间尺度，这在同时进行LII和OH/PAH-LIF测量的情况下非常有用。因此，根据奈奎斯特-香农定理，有必要开发至少10 kHz重复率的LII技术。
Franzelli等人[21]使用10 kHz 283 nm染料激光系统，在甲烷-纯氧湍流射流扩散火焰中实现了烟尘光散射和OH/PAHs-PLIF的同时测量。尽管获得了高时间分辨率的烟尘结果，但如作者所述，光散射仅提供了烟尘分布的定性描述。同样，St?hr等人[22]通过分离PIV图像中的烟尘瑞利散射信号，实现了航空发动机模型燃烧室中瞬态烟尘形成的时间分辨实验研究。总之，在湍流火焰中进行高重复率测量仍然很少。在进一步理解烟尘-OH/PAH相互作用方面仍存在研究空白，这需要通过高重复率的同时LII和OH/PAHs-PLIF测量来解决，特别是对于乙烯湍流射流火焰这一对烟尘研究领域非常重要的目标火焰。这些结果有助于进一步揭示湍流反应流体中烟尘、火焰反应区和烟尘前体之间的相互作用，为大涡模拟或直接数值模拟中的烟尘动力学建模提供有价值的参考。
总之，本文提出了一种新型的10 kHz同时LII和PLIF测量方法，以提供烟尘浓度、OH和PAHs分布的高时空分辨率结果。测量是在雷诺数为20,000的乙烯湍流扩散火焰中进行的。通过统计方法对成像数据的时间相关性进行了定量分析，以进一步分析烟尘与OH/PAH的相互作用。由于激光片的不均匀性引入的不确定性，10 kHz LII测量可能处于半定量范围。然而，实验结果仍然展示了10 kHz LII技术在湍流燃烧诊断领域的潜力，并提高了对湍流火焰中烟尘形成动力学和相互作用动力学的理解。
部分片段
燃烧器和火焰
测量是在由甲烷-空气预混火焰引导的乙烯射流湍流扩散火焰中进行的。一个内径为2 mm的中央射流管由乙烯（质量分数60%，0.256 g/s）和氮气（质量分数40%，0.171 g/s）的混合物供给。燃料管的出口雷诺数约为20,000。选择这个Re值确保火焰以动量为主导，并具有足够的湍流强度，这对于数值模拟非常有用。
平均火焰结构和烟尘分布
图3显示了火焰外观以及不同HAB下的OH、PAH和烟尘的时间平均分布。每张图像是通过平均5000个时间依赖的瞬态结果获得的。OH信号强度在火焰底部最高，并呈现出环形结构。随着HAB的增加，OH层的厚度增加，直到OH不再呈环形分布（240–270 mm）。PAH信号主要分布在火焰的中心区域。
结论
本文提出了一种10 kHz LII系统，用于解析湍流火焰中高度瞬变的烟尘演变过程。通过同时进行的10 kHz LII-PLIF测量，研究了烟尘和OH/PAH的时间演变和相互作用。实验是在雷诺数为20,000的湍流乙烯射流扩散火焰中进行的，针对不同的轴向高度，即初始烟尘形成区、湍流混合主导区和烟尘氧化区。
CRediT作者贡献声明
Jiacheng Li：概念化、方法论、软件、形式分析、调查、数据管理、初稿撰写、审阅与编辑、可视化。
Yushan Han：调查。
Bo Wang：验证、审阅与编辑、项目管理、资金获取。
Guangming Ren：监督。
Xiaohua Gan：资源提供。
