《Geochemistry, Geophysics, Geosystems》：Pressure Dependence of Liquid Iron Viscosity From Machine-Learning Molecular Dynamics
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研究人员开发了一种机器学习势函数，该势函数能够准确模拟地球外核条件下铁的行为。通过进行大量纳秒级的平衡分子动力学模拟，研究人员获得了整个外核条件下液态铁的粘度，且具有更小的不确定性。研究发现，斯托克斯-爱因斯坦（Stokes-Einstein）关系在外核条件下
研究人员开发了一种机器学习势函数，该势函数能够准确模拟地球外核条件下铁的行为。通过进行大量纳秒级的平衡分子动力学模拟，研究人员获得了整个外核条件下液态铁的粘度，且具有更小的不确定性。研究发现，斯托克斯-爱因斯坦（Stokes-Einstein）关系在外核条件下并不准确。液态铁的粘度在十毫帕·秒（mPa s）数量级，这与之前的第一性原理结果一致。研究人员提供了一个作为压力和温度函数的粘度图，该图对地球物理建模具有参考价值。
液态铁的粘度是模拟行星核心的形成、动力学以及行星磁场生成的关键物理性质。铁是地核的主要成分，其输运性质如热导率、磁扩散率和剪切粘度对于地核条件下的发电机模拟至关重要。然而，地震学和矿物物理学对地核粘度的估算之间存在长达十三个数量级的差异，且第一性原理分子动力学（FPMD）计算粘度高昂且难以系统研究尺寸效应，而经验势函数的准确性在地核条件下尚不明确。为了克服这些挑战，准确获取地核条件下液态铁的粘度对于理解行星内部的热演化和磁场生成机制具有重要意义。
研究人员开发了一种依赖于电子温度的机器学习势函数（Deep Potential, DP），用于准确描述地球外核的热力学条件。该研究使用了基于深度学习的DPGEN平台，通过迭代循环（探索、标记、训练）构建多体势函数。模拟使用了第一性原理计算得到的理想密排六方（hcp）铁数据进行训练，涵盖了100至360 GPa的压力和3000至7000 K的温度范围。为了计算粘度，研究人员利用LAMMPS软件包进行深度势能分子动力学（DPMD）模拟，并采用基于涨落-耗散定理推导出的Green-Kubo公式，通过积分非对角应力张量的自相关函数来确定粘度。研究考察了不同密度（10.7, 11.5, 12.5, 13.0, 13.3 g/cm3）和温度条件下的扩散系数和粘度，以排除固态相变的影响，确保计算结果针对纯液态相，包括过冷液体。
在3.1节“扩散系数”中，研究人员通过LAMMPS计算了均方位移（MSD）的线性拟合来获得扩散系数。结果表明，DPMD得到的扩散系数与FPMD结果在报告的不确定性范围内一致。在固定密度下，扩散系数随温度的变化符合阿伦尼乌斯（Arrhenius）关系。在3.2节“粘度”中，研究人员通过Green-Kubo公式计算了液态铁的粘度。结果显示，本研究显著降低了粘度的不确定性，大多数条件下的不确定性低于0.8 mPa s，优于之前的FPMD结果（通常超过2.0 mPa s）。在不同密度下，本研究的结果与先前的第一性原理和嵌入原子模型（EAMMD）模拟结果总体一致，但在某些条件下存在差异，突显了方法选择对粘度计算的敏感性。在3.3节“斯托克斯-爱因斯坦关系”中，研究人员检验了扩散系数与粘度之间的斯托克斯-爱因斯坦关系。研究发现，参数Dη/kT并非恒定值，表明该关系在外核条件下不适用，这可能是因为该关系假设的刚性粒子在连续流体中运动的理想化假设不适用于高温致密液态金属中的原子级粒子。在3.4节“粘度图”中，研究人员通过插值生成了一张覆盖模拟热力学区域的粘度图。该图显示粘度随压力增加和/或温度降低而增加。研究人员提出了一个基于阿伦尼乌斯形式的粘度模型方程，拟合系数确定了粘度随压力和温度的变化。计算结果表明，外核液态铁的粘度约为数十毫帕·秒。这种低粘度表明，与科里奥利力和洛伦兹力相比，粘性力可以忽略不计。低粘度导致较小的埃克曼（Ekman）数，有利于无粘流体的小循环湍流对流图像。粘度随深度的依赖性较弱（约2倍），证实了通常使用非深度依赖粘度剖面的处理方式。
讨论部分指出，与经验势函数相比，机器学习势函数在更广阔的热力学空间中提供了更可靠的描述。这种机器学习方法在研究极端条件下的材料性质方面具有巨大的潜力，特别是对于那些需要延长模拟时间或大系统尺寸的问题。模拟观察到液态转变为固态时粘度发生几个数量级的突变，鉴于粘弹性行为的连续性，这种粘度的变化可能表明存在玻璃态层。未来的工作将使用非平衡分子动力学进一步调查粘度和其他输运性质。研究结论表明，研究人员开发了一种适用于地核条件的电子温度依赖型机器学习势函数，准确复现了DFT能量、力和维里。该势函数遍历了地球外核的整个热力学区域，并通过与FPMD结果的径向分布函数比较进行了验证。利用该势函数进行纳秒级分子动力学模拟，使得在地核条件下模拟液态铁成为可能。通过应用Green-Kubo公式确定了液态铁的粘度和扩散系数。受赝势、密度泛函近似和机器学习拟合误差的约束，模拟在模拟时间和系统尺寸方面实现了收敛。这种具有第一性原理精度的纳米级模拟在没有机器学习势函数的情况下是无法实现的。通过构建液态核的粘度图，可以得出针对给定地热梯度的地磁发电机模拟量身定制的深度依赖粘度剖面。这种方法可以扩展到生成其他在极端条件下感兴趣的材料性质的类似地图。
论文发表在《Geochemistry, Geophysics, Geosystems》。
