基于微球提高金刚石NV中心磁强计灵敏度的方法

《Optics & Laser Technology》：Method for improving the sensitivity of diamond NV center magnetometer based on microsphere

本文提出通过在钻石表面装饰5微米SiO?微珠增强荧光收集效率的方法，实验表明单个微珠可使灵敏度提升2.25倍，多层结构进一步优化，为NV磁感器提供了一种高效、易扩展的解决方案。

　　

Jiong Tang|Yangyang Zhou|Jian Qiu|Bingxu Ma|Wenxiao Fang|Weihen Shao|Yiqiang Chen|Ping Lai|Guoguang Lu|Quan Huang|Dongmei Liu|Peng Han|Huanyang Chen

华南师范大学电子科学与工程学院（微电子学院），中国佛山528225

摘要

金刚石中的氮空位（NV）中心作为一种多功能固态量子传感器，因其高灵敏度和空间分辨率而在磁场和温度检测中得到广泛应用。然而，常用于NV传感的共聚焦显微镜系统的低荧光（FL）光子收集效率限制了磁力计的灵敏度。为了解决这一限制，我们提出了一种在金刚石表面镀覆5 μm SiO₂微球的方法。系统研究了直径从1到10 μm的微球。这种方法显著提高了FL光子的收集效率，单个微球的使用使效率提高了86.4%，灵敏度提高了2.25倍。此外，一层紧密排列的多微球使FL光子收集效率提高了54%，灵敏度提高了2.32倍，为增强基于NV中心的磁力计提供了一种有前景的策略。

引言

金刚石中的氮空位（NV）中心因其独特的电子自旋特性而在许多领域得到广泛应用，如磁力测量[1]、[2]、温度传感[3]、[4]、电场检测[5]、生物样本分析[6]、芯片表面的近场成像[8]、[9]、[10]、[11]以及分子扩散检测[13]。光检测磁共振（ODMR）是操控和读取NV中心量子状态的关键技术。基于NV中心的磁力计是量子传感领域的重要研究方向。灵敏度是磁力计的一个重要性能指标，它与金刚石中NV中心的数量有关。金刚石NV色心磁力计的灵敏度（$\eta$）定义为：在测量时间T内能够检测到的最小磁场强度[1]。对于块状金刚石，假设NV中心的数量为N，$\eta$与N的平方根成反比，表示为$\eta \propto \frac{1}{\sqrt{N}}$，这使得NV浓度高（N > 10^4）的块状金刚石集合体具有更高的灵敏度潜力。 Barry等人（2020年）[14]和Du等人（2024年）[15]的综述文章全面分析了提高基于NV的磁力计灵敏度的方法，重点介绍了三种策略：延长退相位时间（T₂*）、提高读出保真度以及优化金刚石材料性能。延长T₂*的方法包括施加偏置磁场[16]、[17]、使用双量子（DQ）相干磁力测量[18]、[19]以及采用自旋浴驱动[20]、[21]。金刚石加工技术的进步，如电子束辐照和高压/低压退火，也使得NV集合体的质量得到提升[22]、[23]。为了提高读出保真度，提出了多种方法，包括自旋到电荷转换（SCC）[24]、[25]、[26]、光电（PE）读出[27]、[28]、[29]、能级交叉辅助读出[30]、[31]以及增加FL光子收集效率[32]、[33]。 然而，SCC的速度比传统的共聚焦方法慢1000倍，仅适用于静态磁场检测[26]。辅助读出需要均匀的大磁场，而能级交叉技术也依赖于强且均匀的偏置场，这通常通过使用亥姆霍兹线圈来实现，而强偏置场可能会影响测量设备，例如集成电路（IC）。由于电极位于金刚石表面，PE读出在金刚石内部100 μm以上的深度难以检测光电流，这牺牲了毫米级块状金刚石NV中心的优势。因此，目前仍最常用的是传统的共聚焦系统来激发NV中心并收集FL光子[34]、[35]、[36]、[37]。尽管其FL光子收集效率受到数值孔径（NA）和工作距离的限制——即使使用高NA物镜，效率通常也不超过0.5%[36]，但如何提高系统的荧光收集效率仍然是一个重要问题。 为了解决共聚焦系统中FL收集效率低的问题，目前的解决方案分为两类：使用外部透镜[35]、[38]、[39]或反射棱镜[34]来聚焦散射的荧光，或者对金刚石本身进行微加工，如蚀刻微透镜[40]、[41]、微结构[42]、[43]或涂覆反射膜[35]、[44]。光子晶体和混合光子-等离子体结构的最新进展也通过工程化的光-物质相互作用有效增强了FL[45]、[46]。这些方法主要侧重于提高FL光子的收集效率。此外，增加激光强度也可以提高FL光子输出，因为在未饱和条件下荧光与激光功率成线性关系。因此，同时提高激光功率和FL光子收集效率可以显著提高磁力计的灵敏度——这是一个仍有研究空间的领域。 微球通常由SiO₂、聚苯乙烯或钛酸钡等材料制成，直径范围从纳米到几百微米不等。自从Chen等人使用FDTD模拟展示了利用微球形成光子纳米射流[47]以来，这些颗粒在光子纳米射流[47]、[48]、[49]、耳语廊模式（WGMs）[50]、[51]、[52]、定向天线效应[53]、纳米粒子检测[48]、[55]、[56]、超分辨率成像[57]、[58]、[59]、纳米图案化[60]以及荧光重定向[53]、[61]等领域得到了广泛应用。直径为λ到20λ（λ为入射光波长）的微球可以将激光强度提高一倍[55]，同时它们的定向天线效应可以局部提高NA并延长有效工作距离[57]、[61]。最近，Shu-Hao Wu等人提出了一种基于微球增强单个NV中心FL收集效率的方法。他们通过熔化纤维制备了直径从15到50 μm的二氧化硅微球，并通过真空夹具将其固定在金刚石表面[45]。这为提高NV中心的FL收集效率提供了一种新的便捷方法。此外，我们关注基于微球的FL收集效率提升是否可以直接提高NV中心磁力计的灵敏度，以及直径从1到10 μm的微球是否具有相同的提升效果。 在这项工作中，我们通过几何光学理论讨论了直径从1到10 μm的微球实现入射激光增强的条件，并通过电磁仿真分析证明了微球能够增强入射到金刚石的光功率并将发散的荧光汇聚成准直光束。实验结果表明，FL收集效率与微球的直径直接相关。直径为5 μm的微球显示出最佳的荧光收集效率提升（86.4%），这直接提高了ODMR信号的对比度并改善了基于CW-ODMR序列的磁力计灵敏度。此外，密集排列的单层单分散微球也实现了类似的增强效果。我们的方法简单且适用于其他基于NV的系统和固态量子传感器，为提高传感器灵敏度和缩小实验装置提供了途径。

仿真结果

在NV中心灵敏度增强系统中，我们仅通过在金刚石表面添加微球来修改传统的共聚焦设置，如图1所示。微球对入射泵浦激光强度的增强取决于它们的介电性质和周围介质[47]、[62]，如图1(b)和(d)所示。为了确保泵浦激光（532 nm）聚焦到金刚石中，微球的折射率必须满足$\frac{n_2}{n_1}<2$$n_1$$n_2$