《Spectrochimica Acta Part B: Atomic Spectroscopy》：Acoustically assisted LIBS technique: Enhancing wood combustion ash classification accuracy via MEPAS
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生物质能源转型中木材燃烧灰渣分类面临传统方法效率低和单模态LIBS精度不足的问题，本研究提出声学辅助LIBS多模态融合分析方法，通过光谱PCA降维与等离子体声学信号MFCC特征提取及融合，结合PSO-SVM模型，将测试集准确率从62%提升至93%，并验证声学特征对模型决策的关键作用。
张宇|黄明杰|高文汉|孙卓毅|刘世豪|韩博远|赵雷|孙文康|闫一辉|刘玉珠
国家大气光电探测与信息融合重点实验室培育基地，江苏省气象光子学与光电探测国际联合实验室，江苏省大气环境与装备技术协同创新中心（CICAEET），南京信息科学与管理工程学院，中国南京210044
摘要
生物质能的利用在全球能源转型中发挥着重要作用，而木灰（WCA）的分类对其资源利用和环境风险评估至关重要。为了解决传统元素分析技术和单模激光诱导击穿光谱法（LIBS）在区分成分相似的木灰样品时的局限性，本研究提出了一种声学辅助的LIBS多模态融合分析方法。收集了四种木灰（杨木、松木、铁杉和桉木）的光谱数据和等离子体声学信号。为此，我们开发了一种新的声学辅助LIBS多模态融合分析方法。通过主成分分析（PCA）对光谱数据进行降维和特征提取，同时对等离子体声学信号（MEPAS）进行梅尔频率倒谱系数（MFCCs）提取作为其特征，然后对这些特征进行融合。采用了多种机器学习模型进行分类评估。结果表明，集成特征方法显著提高了分类准确性，其中粒子群优化-支持向量机（PSO-SVM）模型在测试集上的准确率超过了93%，而仅使用光谱特征时准确率为62%。Shapley加性解释（SHAP）分析进一步揭示了声学特征在模型决策过程中的关键作用。本研究表明，声学信号的整合有助于弥补单模光谱信息的局限性，为提高生物质废弃物的快速识别提供了新的思路。
引言
在全球低碳能源转型的背景下，由于其可再生性和转化为多种燃料形式的多样性，生物质能具有战略重要性，对减少对化石燃料的依赖和推动可持续发展做出了显著贡献[1]。作为生物质资源的核心组成部分，木材加工残余物和废弃物通常通过燃烧来回收能源和资源。燃烧过程会产生木灰（WCA），这种生物质衍生废弃物产量持续增加[2]、[3]。木灰的化学成分高度依赖于木材种类和燃烧条件。虽然木灰含有适合回收的钾和钙等有价值的矿物元素，但也可能积累重金属等有害成分[4]、[5]、[6]。此外，不同来源的木灰在肥料价值和作为建筑材料的适用性上存在差异，准确的分类有助于实现有针对性的资源利用。因此，精确分类木灰对于促进资源回收、评估生态风险和指导后续安全处理具有重要意义。
目前木灰的分类依赖于X射线荧光和原子吸收光谱等传统技术[7]、[8]。尽管这些方法灵敏度较高，但它们存在样品制备复杂、检测周期长以及缺乏原位检测能力等局限性。
因此，激光诱导击穿光谱法（LIBS）为解决这些挑战提供了一种有前景的替代方案。该技术利用高能激光产生等离子体，通过光谱发射实现快速元素分析，具有样品制备简单和实时检测等优点[9]。然而，LIBS容易受到基质效应的影响，仅依赖光谱信息往往无法充分反映木灰的复杂基质特性，导致分类鲁棒性有限。激光诱导的等离子体声学信号是LIBS的重要补充。在等离子体形成过程中，快速膨胀和冲击波传播会产生声学信号，其关键参数与样品的物理化学性质直接相关。这些声学参数提供了超出传统LIBS光谱的关键基质信息，同时提高了定量准确性和重复性[10]、[11]。因此，声学数据和光谱数据的整合通过“光谱-声学”多模态融合具有显著提高分类准确性的潜力。在本研究中，我们提出了一种从等离子体声学信号中提取梅尔频率倒谱系数（MFCCs）的方法，以捕捉反映样品某些物理性质（如密度和硬度）的声学特征，并将这些特征与光谱数据融合，以提高分类准确性和泛化能力。
实验样品
本研究选择了四种类型的木粉：桉木、松木和铁杉。所有木粉样品均在线购买。使用前，通过60目筛子筛分样品以确保颗粒大小分布均匀，从而提高实验一致性。为了制备木灰，将大约40克每种木粉样品放入耐高温陶瓷坩埚中，并使用气体喷灯进行燃烧。
四种木灰的光谱和声学信号
图2展示了四种木粉燃烧灰样品的全面特性，包括355–445纳米范围内的光谱和时域声学信号。如图2(a)所示，比较了四种木粉燃烧灰样品在355–445纳米范围内的光谱。为了确保数据的代表性和准确性，每种木灰收集了200个原始光谱数据集并进行了平均处理，以减少随机噪声并提高数据的平滑度。
具有可解释性的机器学习
如表2所示，本研究采用了六种不同的算法来验证结合声学特征后的燃烧木灰分类结果。每种方法至少训练了20次以最小化误差。表格显示，MEPAS显著提高了训练集和测试集的准确率，表明其在机器学习方法中发挥了重要作用。为了进一步研究这种方法的优势，采用了PSO-SVM模型
结论
本研究成功提出并验证了一种创新的声学辅助LIBS多模态融合分析方法，称为MEPAS，用于分类成分高度相似的木灰。传统的单模LIBS技术在区分元素组成相似的木灰样品时存在显著局限性，仅依赖光谱信息时的测试准确率约为62%。通过引入激光诱导的等离子体声学特征
CRediT作者贡献声明
张宇：撰写——初稿、可视化、验证、软件、方法论、调查、正式分析、数据管理、概念化。黄明杰：调查、正式分析。高文汉：调查、正式分析。孙卓毅：调查、正式分析。刘世豪：调查。韩博远：调查。赵雷：调查、数据管理。孙文康：调查。闫一辉：调查。刘玉珠：撰写——审稿与编辑、调查、资金支持
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的利益冲突或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（编号：62375136）和江苏省教育科学规划项目（编号：B/2025/01/26）的支持。
