基于反向标准化的近红外模型迁移技术，结合稳定且一致的波长选择方法应用于小麦面粉的分析

《Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy》：Near-infrared model transfer of wheat flour based on reverse standardization combined with stable and consistent wavelength selection

近红外光谱模型转移方法研究。提出逆标准化（RS）与筛选一致稳定信号波长（SWCSS）结合的混合建模方法，通过标准差分析筛选稳定波长，构建DRS模型表现最优，RPD值达3.94。研究表明仪器差异、波长稳定性及样本分布共同影响模型转移性能。

　　

吴先志|陈新宇|王颖|胡云超|熊志新

南京林业大学轻工与食品工程学院，中国南京210037

摘要

本研究旨在将小麦面粉蛋白质含量的近红外模型在两种便携式近红外光谱仪IAS-5000和VIAVI之间进行转移。提出了一种结合反向标准化（RS）和具有稳定信号筛选波长（SWCSS）的校准方法。首先，使用从属光谱作为参考，对主光谱应用RS。然后，SWCSS算法筛选出转换后的主光谱和从属光谱之间的一致波长，接着利用两种仪器进行混合建模。在偏最小二乘回归（PLSR）框架内为从属仪器构建定量模型，并将其与光谱减除校正（SSC）、直接标准化（DS）和分段直接标准化（PDS）进行比较。结果表明，对于光谱差异显著的仪器，直接反向标准化（DRS）模型的转移性能优于反向减除校正（RSC）和分段反向标准化（PRS）。反向标准化、SWCSS和混合建模的结合充分利用了RS在模型重建中的灵活性，获得了3.94的RPD值，表现出更优的预测性能。结果表明，模型转移性能受到光谱对齐、波长稳定性和校准样本分布的共同影响。通过在统一框架内整合这些因素，所提出的方法为近红外校准转移提供了更稳健和灵活的解决方案，提高了实际多仪器应用的可靠性。

引言

小麦面粉及其蛋白质是人类饮食中蛋白质的重要来源，因为小麦是世界上最重要的主食作物。从品种选择到谷物分级，必须确定小麦面粉的蛋白质含量[1]、[2]。蛋白质不仅是评估营养价值的核心指标，还直接影响面粉的加工特性和产品质量[3]。传统的检测方法如凯氏定氮法和杜马斯燃烧法虽然精度高，但存在样品制备复杂、单个测试时间较长以及具有破坏性等缺点[4]。现代谷物加工业需要越来越严格的实时质量控制，而现有方法难以满足这一需求。

近红外光谱（NIR）广泛用于农业和食品应用中的快速无损定量分析[5]、[6]、[7]、[8]，包括小麦面粉中的蛋白质测定[9]、[10]、[11]、[12]、[13]、[14]、[15]、[16]。然而，由于仪器配置、光路、探测器灵敏度和波长分辨率的差异，不同仪器之间的光谱存在显著差异。这些差异限制了在一个仪器上开发的校准模型直接应用于另一个仪器的可行性[17]、[18]、[19]。

为了解决这个问题，提出了模型转移技术，包括直接标准化（DS）、分段直接标准化（PDS）、光谱减除校正（SSC）和反向标准化（RS）[20]、[21]。这些方法旨在通过构建主仪器和从属仪器之间的数学映射来减少仪器间的差异。尽管这些方法在不同程度上有效，但其性能可能受波长选择和光谱变化的影响。

直接标准化（DS）、分段直接标准化（PDS）、光谱减除校正（SSC）和反向标准化等模型转移方法已被广泛研究，以解决仪器间的光谱差异问题。这些方法本质上是线性的，通常在线性回归框架内开发和评估，特别是偏最小二乘回归（PLSR），这是近红外光谱学中的主导建模方法。需要注意的是，本研究关注的是模型转移策略，而不是回归算法的开发和比较。因此，评估是在基于PLSR的框架内进行的，以保持方法学的清晰性并确保与现有模型转移文献的可比性。

倪丽军等人[22]提出了一种具有稳定信号筛选波长（SWCSS）的算法。该方法通过对主仪器和从属仪器的光谱进行标准差分析，识别出在不同近红外光谱仪上表现出稳定和一致信号的波长，从而促进模型转移。该方法通过消除精确检测光谱的标准差过大（SDPDS）和仪器间差异光谱的标准差过大（SDDSI）的波长点来建立NIRS校准模型。使用过滤后的稳定和一致波长可以获得更好的模型转移性能[23]、[24]。

尽管反向标准化（RS）在模型转移中得到了广泛应用，但其灵活的模型重建潜力尚未得到充分探索。在将主光谱转换为从属光谱后，RS允许整合额外的优化策略，如波长选择和混合建模，这可能进一步提高转移性能。因此，本研究旨在基于SWCSS和仪器混合建模开发一个灵活的模型转移框架。SWCSS用于减少波长依赖的不一致性，而混合建模通过扩展校准空间提高模型的稳健性。本研究进一步探讨了光谱对齐、波长稳定性和样本分布如何共同影响模型转移性能，为提高近红外校准转移的稳健性提供了实用方法。

部分内容摘录

面粉样品及参考样品的评估

试验使用了160份小麦面粉样品，主要包括低筋小麦面粉、中筋小麦面粉、高筋小麦面粉、自发小麦面粉和全麦面粉。为了确保小麦面粉样品的代表性以及后续定量校准模型的稳健性，收集过程必须充分考虑每个样品的品牌、产地、生产过程、原材料组成和生产日期等因素。

建模和模型评估方法

使用偏最小二乘回归（PLSR）[25]、[26]开发了蛋白质含量的定量模型。数据集被分为三个子集：校准集、从属预测集和标准样品集。校准集和预测集是完全独立的。潜在变量（LVs）的数量仅通过校准集内的留一法交叉验证确定。从属预测集不参与参数调整或模型

建立主-从模型

使用主仪器IAS和从属仪器VIAVI近红外光谱仪获得的160份小麦面粉原始光谱分别显示在图2(a)和2(b)中。分析表明，两种仪器收集的光谱存在显著差异，IAS提供的分辨率更高，光谱质量更优。从VIAVI近红外光谱仪获得的光谱经过裁剪并使用三次样条插值，以对齐它们的波长点

结论

在工业生产过程中，随着生产时间的增加、机械磨损以及整体生产条件的变化，模型会失去原有的预测准确性，使得模型共享变得困难。反向标准化通过重塑有效保持了模型的准确性，但由于其从主机向从属设备传输数据的本质，会牺牲一些预测精度。这通常会导致预测精度不佳。反向标准化结合

CRediT作者贡献声明

吴先志：撰写——原始草稿、可视化、验证、软件、方法论、概念化。陈新宇：数据管理、调查。王颖：软件、可视化。胡云超：方法论、概念化。熊志新：撰写——审稿与编辑、监督、软件、项目管理、资金获取、数据管理、概念化。

资助

本研究得到了中国南京林业大学国家森林食品资源开发与利用重点实验室的支持，南京210037。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

我们感谢匿名审稿人的宝贵意见和建议，这些意见大大提高了本手稿的质量。