熵驱动调制技术使得可充电水基铝离子电池中的高容量阴极材料能够在原子层面实现相互作用

《Science China-Materials》：Entropy-driven modulation enables atomic-level interactions for high-rate capacity cathode materials in rechargeable aqueous aluminum-ion batteries

高熵金属氧化物（HEOs）作为铝离子电池（AAIBs）阴极材料，通过原子级相互作用拓宽d带、促进电子传输，在10 A g?1倍率下实现119.4 mAh g?1容量，同时层状无序结构缓解铝离子静电排斥，500次循环后容量保持率超95.1%。

　　

摘要

水基铝离子电池（AAIBs）由于其固有的安全性、铝资源的可持续性以及理论上的高容量，成为大规模储能系统的有前景的候选者。然而，传统正极（如金属氧化物正极）中电子/离子传输缓慢的问题仍然限制了它们的倍率性能。为了解决传统材料的局限性，我们首先提出将高熵工程（HEO）应用于AAIBs的正极，利用金属氧化物的独特“协同效应”和丰富的电子传输路径来显著提高倍率性能。不同金属原子之间的原子级相互作用拓宽了d带，降低了电子能级的简并度，从而促进了电子的快速传输，使得这些正极具有最佳的倍率性能之一（在10.0 A g^?1电流下达到119.4 mAh g^?1）。同时，基于高熵框架形成的无序层状氧化物减轻了铝离子与固定晶格之间的强烈静电排斥，降低了结构退化，并赋予了优异的循环稳定性（在2.0 A g^?1电流下经过500次循环后仍能保持超过95.1 mAh g^?1的放电容量）。总体而言，新提出的HEO正极为通过合理设计高熵工程来实现高性能的AAIBs及其他水基多价金属离子电池奠定了基础。

水基铝离子电池（AAIBs）由于其固有的安全性、铝资源的可持续性以及理论上的高容量，成为大规模储能系统的有前景的候选者。然而，传统正极（如金属氧化物正极）中电子/离子传输缓慢的问题仍然限制了它们的倍率性能。为了解决传统材料的局限性，我们首先提出将高熵工程（HEO）应用于AAIBs的正极，利用金属氧化物的独特“协同效应”和丰富的电子传输路径来显著提高倍率性能。不同金属原子之间的原子级相互作用拓宽了d带，降低了电子能级的简并度，从而促进了电子的快速传输，使得这些正极具有最佳的倍率性能之一（在10.0 A g^?1电流下达到119.4 mAh g^?1）。同时，基于高熵框架形成的无序层状氧化物减轻了铝离子与固定晶格之间的强烈静电排斥，降低了结构退化，并赋予了优异的循环稳定性（在2.0 A g^?1电流下经过500次循环后仍能保持超过95.1 mAh g^?1的放电容量）。总体而言，新提出的HEO正极为通过合理设计高熵工程来实现高性能的AAIBs及其他水基多价金属离子电池奠定了基础。