《Processes》：Source Apportionment Methods for Soil Heavy Metals: Principles and Optimal Scenarios
Linhua Sun,
Weihua Peng,
Xianghong Liu and
Kai Chen
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土壤重金属（Heavy Metals, HMs）的准确源解析对于实施针对性的污染缓解和生态修复至关重要。本综述系统地综合与比较了五种主流源解析方法——受体模型（正矩阵因子分解，PMF；绝对主成分得分-多元线性回归，APCS-MLR；UNMIX模型）、稳定同位素
土壤重金属（Heavy Metals, HMs）的准确源解析对于实施针对性的污染缓解和生态修复至关重要。本综述系统地综合与比较了五种主流源解析方法——受体模型（正矩阵因子分解，PMF；绝对主成分得分-多元线性回归，APCS-MLR；UNMIX模型）、稳定同位素示踪以及基于随机森林（Random Forest, RF）的机器学习方法，旨在为研究人员提供一个全面的方法论框架。该方法论包括系统文献综述、方法学原理的比较分析，以及对来自不同地理背景的代表性案例研究的综合。针对每种方法，综述整合了其核心原理、演进路径、典型应用场景（如工业区、农田、区域调查）及其固有局限性。此外，提出了一个将研究背景（研究目标、空间尺度、数据可用性）与最佳方法选择相联系的实用决策框架，以及多方法整合的指导方针。本综述为研究人员和实践者在特定污染场景下选择合适的方法提供了可操作的指导，最终支持更有效的环境管理和政策制定。
土壤重金属污染在全球范围内对生态系统稳定性和人类健康构成广泛威胁。中国《全国土壤污染状况调查公报》显示，镉（Cd）的超标率为7.0%，即7.0%的受调查土壤样本超过了Cd的国家环境质量标准，而铅（Pb）、铜（Cu）、锌（Zn）和汞（Hg）等污染物在各地区普遍存在。类似的污染问题也困扰着欧洲的工业化区域和南亚的集约化农业区。重金属进入土壤主要有两种途径：自然过程（如母岩风化）和人类活动（如工业排放、农业投入、车辆尾气、废物处置）。这种双重来源使得精确的源识别成为环境研究中的一个关键挑战。
中国采矿活动已导致严重的土壤重金属污染，矿区对Cd、Pb和As的污染贡献显著，并对周边人群构成重大健康风险。受采矿影响地区重金属的健康影响尤为令人担忧：通过受污染土壤和水暴露于砷（As）已被证实与皮肤病变、心血管疾病和多种癌症有关，而铅（Pb）暴露会损害儿童的神经发育，并在成人中引起心血管和肾脏问题。在全球范围内，快速城市化地区的农业土壤（如孟加拉国达卡）面临多种来源的重金属富集，需要综合的源解析工具来指导风险管理。
本综述选择目标元素（Cd、Pb、As、Hg）是基于它们作为矿区受影响地区优先污染物的普遍性及其显著的健康风险。不同的采矿活动产生不同的污染物特征：有色金属开采通常释放Cd、Pb和Zn；煤炭开采常产生As和Hg污染；而金矿开采可能与As和Hg的释放有关。理解这些元素特异性的污染模式对于有效的源识别和修复规划至关重要。
一个指导本综述的核心问题是：稿件是否假设重金属风险管理的主要约束在于污染源（自然来源与人为来源）的识别？准确的源识别是有效修复策略的基本前提。如果没有对污染源的清晰理解，修复工作可能会被误导、效率低下或适得其反。例如，针对采矿来源污染的修复策略与针对农业投入或车辆排放的策略存在显著差异。
在过去几十年中，土壤重金属源解析方法已从定性表征发展到定量评估，并从独立应用发展到集成的多方法工作流程。在现有技术中，三种受体模型（PMF、APCS-MLR、UNMIX）、一种地球化学示踪工具（稳定同位素示踪）和一种机器学习方法（RF模型）已成为最可靠和应用最广泛的技术。每种方法都有其独特的技术优势和适用性，其发展与环境化学、统计学和计算科学的突破密切相关。
本综述聚焦于这五种主导方法，梳理其起源与演进，阐明核心原理与理论基础，通过代表性案例研究验证性能，并分析其固有局限性。最后，我们提出了一个将研究场景映射到最佳方法选择的实用框架，确保全面覆盖关键学术成果。
土壤重金属源解析综述。本文系统综述了土壤重金属（Heavy Metals, HMs）源解析的五种主流方法：正矩阵因子分解（PMF）、绝对主成分得分-多元线性回归（APCS-MLR）、UNMIX模型、稳定同位素示踪以及基于随机森林（RF）的机器学习方法。文章首先介绍了研究背景，指出土壤重金属污染的全球性、双来源特性（自然与人为），以及准确源识别对污染修复和风险管理的重要性。随后，详细阐述了各方法的原理、技术演进、典型应用案例及其局限性。PMF和UNMIX作为无需先验源谱的受体模型，在复杂混合源场景（如工业区、农田）中表现突出，但前者对数据质量和因子数选择敏感，后者受限于源数量（≤6）和数据不确定性。APCS-MLR结合了主成分分析（PCA）与多元线性回归，适用于源相对简单的区域调查，但依赖线性假设和PCA结果。稳定同位素示踪通过独特的同位素比值特征为源识别提供直接地球化学证据，尤其适用于验证特定源（如采矿与自然源）。基于RF的机器学习方法擅长处理非线性关系和高维数据，在区域尺度研究中应用广泛，但可解释性相对不足。文章进一步提出了方法选择的决策框架，依据研究目标（定性/定量）、源复杂性、数据可用性（如是否包含不确定性数据）、源数量等因素，引导研究者选择最优方法或多方法组合。最后，讨论了源解析结果对污染修复策略制定的政策意义，以及当前统计方法的局限性（如采样偏差、相关性与因果关系混淆等）。
