《Bioresource Technology》：A Scalable Functional Nanogel of Polyacrylamide-Piperazine-Copper Oxide Nanoparticles for Enhanced Biogas Purification
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聚丙烯酰胺纳米凝胶在连续流动条件下高效选择性吸附CO2和H2S，实现98%以上CH4回收率，Freundlich模型拟合最优，热力学分析显示自发吸附过程，为生物压缩天然气（bio-CNG）生产提供经济再生解决方案。
Bibhuti Bhusan Sahoo | Mohd. Usama | Rahul Vyas | Dharmendra Kumar Bal
印度韦洛尔理工学院机械工程学院，韦洛尔 632014
摘要
将沼气高效升级为生物压缩天然气（bio-CNG）质量需要选择性去除二氧化碳（CO2）和硫化氢（H2S），同时不影响甲烷的回收或工艺经济性。在这项研究中，开发并评估了基于聚丙烯酰胺的纳米凝胶作为连续流动条件下沼气净化的低成本吸附剂。使用原始沼气进行了动态吸附实验，并从CO2和H2S的去除效率、甲烷富集程度、吸附容量、选择性和分离热力学等方面评估了其净化性能。优化后的纳米凝胶实现了高达95%的CO2去除率，使净化后的气体流中甲烷（CH4）浓度超过98%。平衡分析显示了较高的CH4/CO2选择性（32.75），并伴有有利的平衡常数（32.74）和负的吉布斯自由能变化（-8640 J/mol），证实了CO2吸附的自发性。从原始沼气中去除CO2的容量与气体流速成正比增加，而改进的纳米凝胶配方使出口处的CO2平衡浓度显著降低，表明吸附剂与气体之间具有很强的亲和力。突破曲线分析显示CO2的突破延迟且吸附性能持续。吸附等温线建模表明，与Langmuir模型相比，Freundlich模型拟合得更好，这突出了纳米凝胶吸附位的异质性和灵活性以及主要受物理吸附控制的机制。总体而言，这些结果证明了聚丙烯酰胺纳米凝胶是一种有前景的、可再生的、节能的吸附剂，适用于大规模沼气升级和bio-CNG生产。
部分内容摘录
引言：
沼气是一种具有显著热能和电能生成潜力的可再生能源，在实现可持续发展目标（SDG）7方面发挥着重要作用。它是通过消化器中可生物降解有机底物的厌氧消化产生的。这些原材料包括农业废弃物、动物粪便、城市固体废物、污水、植物生物质和食物废弃物（Surendra等人，2014年；Ray等人，2013年）。沼气通常由甲烷（CH4）组成。
材料
部分水解的聚丙烯酰胺（产品编号30504402）购自印度BASF公司。哌嗪（Reagent Plus，纯度99%，CAS编号110-85-0）和氯化钠（Reagent Plus，纯度99%，CAS编号7647-14-5）购自印度Sigma-Aldrich公司。三价铬（Cr（III）醋酸盐（含11.2-11.8% Cr，CAS编号1066-30-4）购自印度Strem Chemicals有限公司。平均粒径为40 nm、比表面积为80 m2/g的CuO纳米颗粒（产品编号28954，CAS编号……）
聚丙烯酰胺纳米凝胶的表征
研究了含哌嗪和不含哌嗪的聚丙烯酰胺纳米凝胶的流变行为，以评估其适用于沼气升级应用的潜力。如图2（a）和（b）所示的粘度-剪切率曲线表明，两种配方都表现出明显的剪切稀释行为，这是吸附系统中高效气体流动和质量传递的重要特性。在0.4 s-1的低剪切率下，不含表面活性剂的纳米凝胶具有1250 cP的高粘度。
结论
本研究展示了基于聚丙烯酰胺的纳米凝胶在连续流动条件下通过选择性去除CO2来升级沼气的有效应用。合成的纳米凝胶显著提高了甲烷浓度，CO2净化效率达到98%，使得出口处的CH4/CO2比例接近bio-CNG的质量。热力学分析显示分离行为越来越有利，表现为更高的平衡常数……
CRediT作者贡献声明
Bibhuti Bhusan Sahoo：项目管理、调查、资金获取。
Mohd. Usama：正式分析、数据整理。
Rahul Vyas：正式分析、数据整理。
Dharmendra Kumar Bal：撰写-审稿与编辑、撰写-初稿、监督、方法学研究、概念构思。
资助
作者感谢印度新德里的科学和工程研究委员会（SERB）（授权号：CRG/2021/000223）为这项研究工作提供财政支持。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。
致谢
作者感谢印度泰米尔纳德邦韦洛尔理工学院化学工程学院和机械工程学院提供的研究设施和基础设施。作者还感谢印度Ranipet的Mahashank Energy LLP提供用于实验分析的原始沼气。作者同时感谢化学工程学院的UG学生Amol Rastogi和Raghav Saxena……
