基于机器学习的二氧化碳（CO2）、水与煤之间润湿性的预测研究，采用SHAP（Shapley Value）方法进行可解释性分析，并通过现场验证进行验证

《International Journal of Coal Geology》：Machine learning prediction of CO2-water-coal wettability with SHAP-based interpretability and field validation

煤岩润湿性预测研究采用跨区域多源数据集（n=531），构建集成机器学习模型（RF/XGBoost/LightGBM/CatBoost/GBDT），通过贝叶斯优化和SHAP分析揭示压力、镜质体反射率、灰分及温度为关键控制因素，发现临界压力7.38 MPa区分吸附机制，并在Junggar煤田原位岩心验证中表现良好（R2=0.7206）。

　　

贾云忠|余晨英|葛兆龙|卢一宇|刘一凡|傅文宇

中国重庆大学煤矿灾害动力学与控制国家重点实验室，重庆 400044

摘要

由于深层煤层具有较大的储碳能力和二氧化碳增强型煤层气回收（CO₂-ECBM）的潜力，因此成为碳储存的有希望的目标。在CO₂-水-煤系统中，润湿性对CO₂吸附和甲烷置换具有关键影响，但由于地质异质性和模型通用性有限，准确预测仍然具有挑战性。为了解决这些问题，我们编制了一个跨区域、多来源的CO₂-水-煤接触角数据库，并开发了一个集成框架，该框架结合了随机森林（RF）、极端梯度提升（XGBoost）、LightGBM、分类提升（CatBoost）和梯度提升决策树算法（GBDT）。所有模型都通过贝叶斯超参数调优进行了优化，并在独立测试集上进行了基准测试。使用SHapley加性解释（SHAP）分析来探究模型行为，并在准噶尔煤田0–1100米深度梯度的原位岩芯样本上进行了外部验证，这些样本代表了真实的压力-温度条件。CatBoost模型取得了最佳性能（决定系数R²为0.881，均方根误差RMSE为9.089°）。SHAP结果确定压力（P）是主要控制因素，其次是最大镜质体反射率（R_max）、灰分含量（A_{ad）和温度（T）。7.38 MPa的临界压力阈值区分了不同的吸附区域，超过此值接触角显著增加。随着Rmax的增加，接触角从褐煤的58.3°升高到无烟煤的95.8°，而灰分含量低于20%时润湿性呈线性降低。在原位岩芯样本上的现场验证表明了良好的迁移性（R^{2 = 0.7206，平均绝对误差MAE = 6.904°）。本研究提供了一个可解释的集成机器学习框架，将实验室测量与地下润湿性评估联系起来，支持水库筛选和碳捕获与储存（CCS）项目设计。}}

引言

碳捕获与储存（CCS）是实现碳中和的关键策略，在减缓温室气体排放、推进能源转型和促进可持续发展方面发挥着重要作用。由于深层煤层具有储碳能力和CO₂-ECBM潜力，因此成为有希望的CCS目标，在这些煤层中，多相流动和界面特性对工程性能有显著影响（Thomas和Chen，2024）。CO₂地质储存包括几种途径，如咸水含水层、枯竭的石油和天然气储层、煤层以及其他新兴的地下捕获概念。其中，煤层的独特之处在于润湿性直接影响CO₂吸附、CH₄置换、毛细行为和储存安全性（Hassanpouryouzband等人，2019；Hassanpouryouzband等人，2018；Wang等人，2026；Zuo等人，2023）。因此，快速预测煤层润湿性不仅有助于CO₂-ECBM的设计，也有助于涉及含煤地层的更广泛的地下碳管理场景（Hassanpouryouzband等人，2025；Wei等人，2025）。煤层润湿性受多种因素的相互作用控制，主要包括地质和储层条件（压力、温度、煤级等）、流体特性（CO₂密度、盐度等）以及表面或微观结构特征（孔结构、表面粗糙度、官能团和矿物组成等）（Arif等人，2024）。早期的研究主要依赖于实验测量。接触角是润湿性的关键定量指标，已被广泛用于研究不同变质级别的煤样在CO₂-水系统中的行为，发现较高的煤级增强了CO₂亲和力（Arif等人，2024）。低场核磁共振（LF-NMR）已被用于表征煤孔和裂缝内蒸汽和液体的动态传输，揭示了不同煤类型之间的明显润湿性差异（Li等人，2023）。随着计算科学的进步，分子动力学（MD）和格子玻尔兹曼方法（LBM）越来越多地被用于润湿性分析。MD模拟表明，表面化学官能团的类型和分布对润湿性有显著影响，含氧官能团促进了亲水性（Zhao等人，2023）。LBM模拟进一步表明，煤层润湿性的变化显著影响CO₂置换效率和残余饱和度（Huang等人，2021）。然而，实验室测量成本高昂、耗时较长，且由于复杂的表面处理而经常不一致（Ibrahim，2022），而模型简化和参数不确定性限制了数值模拟（Wang等人，2023）。

近年来，机器学习（ML）通过快速预测关键的多相和储层参数，为地质技术和地理环境决策提供了支持，用于筛选和设计。先前的研究开发了人工神经网络（ANN）和自适应神经模糊推理系统（ANFIS）模型，成功预测了在不同温度和压力条件下的CA（Ibrahim，2022）。其他工作使用了极端学习机（ELM）和最小二乘支持向量机（LSSVM）来预测咸水含水层中的溶解度捕获指数（STI）和残余捕获指数（RTI），取得了比传统数值模拟更高的准确性（Davoodi等人，2023）。ANN还被用于估计二氧化碳增强型石油回收中的最小混溶压力（MMP），显示出改进的预测准确性和计算效率（Chen等人，2021）。最近的研究表明，数据驱动方法在预测CO₂地质储存系统中的润湿性和相关界面特性方面具有越来越大的价值。然而，与基于矿物和玄武岩的系统相比，针对CO₂-水-煤系统的可解释和外部验证的机器学习研究仍然有限。这些差距激发了本项工作（Ibrahim，2022；Khan等人，2024；Mutailipu等人，2023；Tariq等人，2023a；Tariq等人，2023a；Tariq等人，2023b；Tariq等人，2025b）。煤层润湿性受多个相互作用变量的控制，传统模型难以捕捉其复杂的非线性行为。因此，在变化的储层条件下，它们的预测准确性和泛化能力往往不足（Ibrahim，2022）。现有的基于ML的研究通常依赖于较小的实验数据集（少于约300个样本），无法代表多样的煤级和地质环境，导致泛化能力较弱。此外，很少有研究使用原位连续深度梯度煤样进行验证（Patel和Jana，2024）。最后，大多数ML算法的“黑箱”性质掩盖了它们的决策机制，限制了可解释性和科学洞察力（Hassija等人，2024）。

集成学习是一种监督式机器学习技术，它将多个弱学习器组合成一个更强的预测模型，从而减少了单个模型的偏差和方差，提高了准确性和泛化能力。两种主要的集成策略被广泛使用：Bagging和Boosting。在Bagging方法中，使用具有相等样本权重的数据集并行训练弱学习器，最终输出通过多数投票或平均得出。RF算法是这种方法的经典示例（Parmar等人，2019）。相比之下，Boosting依次训练一系列弱学习器，在每次迭代后调整样本权重，以强调误分类的实例，从而逐步提高整体模型性能。XGBoost是这一类别中最具代表性的算法之一（Zheng等人，2023）。尽管集成学习在许多领域显示出优于传统机器学习模型的性能，但其在预测煤层润湿性方面的应用仍处于早期阶段（Dong等人，2019）。

本研究通过编制一个跨区域数据集（n = 531）并基准测试五种集成回归器（RF、XGBoost、LightGBM、CatBoost和GBDT）来预测CO₂-水-煤接触角，使用基于SHAP的可解释性和原位岩芯验证。通过系统的数据分析、特征工程、基于Optuna的贝叶斯优化和严格的模型评估，我们开发了一个高准确性和强泛化能力的煤层润湿性预测工具。使用从准噶尔煤田连续深度梯度获得的原位润湿性数据进行外部验证，从而将机器学习预测与现场规模的CCS应用联系起来。此外，通过使用SHAP分析，这些“黑箱”模型被转化为可机械解释的框架，使得能够深入识别控制润湿性的关键因素和相互作用机制。这些见解为CO₂地质储存项目的选址、设计 and 优化提供了更坚实的理论基础和技术支持。与之前的煤层润湿性ML研究相比，本研究有三个创新点：更大的跨区域数据库（n = 531）、使用原位岩芯样本进行外部验证，以及基于SHAP的可解释性，用于机制导向的分析。现有模型通常难以转移，因为它们是在地质覆盖范围较窄和实验协议不统一的较小数据集上训练的。因此，我们的工作旨在提高预测的稳健性和物理可解释性。

数据收集和变量选择

数据集的质量和分布从根本上决定了机器学习模型的上限性能。在本研究中，我们编制了一个包含531个实验样本的跨区域、多来源数据集（表1）。通过网络爬取工作流程，最初从近1400篇已发表的研究中提取了900多条原始记录，原始数据集提供在补充表S1中。根据预定义的纳入标准对记录进行了筛选：

模型构建和优化

机器学习模型的选择和优化是预测性能的关键决定因素。在本研究中，采用了五种最先进的集成回归算法：RF、XGBoost、LightGBM、CatBoost和GBDT。每种算法在建模非线性关系、捕获特征交互和控制过拟合方面具有独特的优势。系统比较这些算法有助于确定最适合当前数据集的模型。

RF

模型性能评估和可靠性

图3A展示了五种模型在训练集和测试集上的详细性能。CatBoost在所有评估指标上均表现优于其他模型，测试集上的R²为0.881，RMSE为9.089，MAE为6.641，MAPE为11.02%。在训练集上，CatBoost的R²为0.912，表明其具有很强的拟合能力，且没有严重的过拟合，训练集和测试集之间的性能差距适中。

GBDT在整体性能上排名第二，

结论

在评估的五种主流集成学习算法中，CatBoost模型表现出最佳的整体性能，在测试数据集上的R²为0.881，RMSE为9.089°，MAE为6.641°，MAPE为11.02%。这些结果表明，在复杂的地质条件下，它具有高准确性和强泛化能力。基于SHAP的可解释性分析确定压力（P）是控制CA的最重要因素，其次是最大镜质体反射率（R_{max）、灰分含量（Aad）和温度（T），这一模式是一致的}

作者贡献

贾云忠：概念化、方法论、监督。余晨英：概念化、形式分析、撰写-原始草稿。葛兆龙：监督、撰写-审阅和编辑。卢一宇：验证、监督。刘一凡：验证、可视化、调查。傅文宇：资源、数据管理。

CRediT作者贡献声明

贾云忠：监督、方法论、概念化。余晨英：撰写-原始草稿、形式分析、概念化。葛兆龙：撰写-审阅与编辑、监督。卢一宇：验证、监督。刘一凡：可视化、验证、调查。傅文宇：资源、数据管理。

资助

本研究得到了深地探测和矿产资源勘探 - 国家科技重大专项（项目编号2024ZD1004106）、重庆市技术创新与应用发展专项（项目编号CSTB2024TIAD-KPX0087）和重庆市研究生研究与创新基金（项目编号CYB25060）的支持。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。