基于响应面方法和遗传算法的质子交换膜燃料电池停机吹扫过程的综合评估与多目标优化

《Energy》：Comprehensive evaluation and multi-objective optimization of shutdown purge of proton exchange membrane fuel cell based on response surface methodology and genetic algorithm

质子交换膜燃料电池停机吹扫流程通过引入吹扫时间、HFR弛豫度及一致性三重综合评价指标，结合响应面法与NSGA-II多目标优化算法，结合熵权TOPSIS决策方法确定最佳吹扫条件，实验验证显示优化后HFR弛豫降低17.11%，一致性提升43.76%。

　　

李玉清|袁浩|魏学哲|鲍鹏龙|王亚波|朱江功|戴海峰

同济大学汽车学院，上海，201800，中国

摘要

质子交换膜燃料电池（PEMFC）的停机净化程序是确保在低温条件下成功冷启动的关键前提。有效管理净化条件对于提高整体净化效果至关重要。本研究创新性地提出了净化时间、高频电阻（HFR）松弛程度以及一致性作为PEMFC净化操作的综合评估指标。响应面方法（RSM）被用来研究净化条件（包括空气化学计量比、背压、相对湿度和温度）对这些评估指标的独立和交互作用。通过RSM建立了与净化评估指标相对应的响应回归模型，并将其作为优化和预测分析的目标函数。采用非支配排序遗传算法II（NSGA-II）进行多目标优化，以得出多种优化方案和帕累托前沿。通过类似理想解的排序技术（TOPSIS）确定了净化条件的最优解。可行性函数方法和实验验证确认了多目标优化的可靠性和高预测准确性。与基础方案相比，最优化的净化条件使得净化时间缩短至124秒，同时HFR松弛程度降低了17.11%，一致性提高了43.76%。涵盖多个评估指标的全面净化性能得到了显著提升。

引言

质子交换膜燃料电池（PEMFC）作为氢能利用的关键技术，具有高能量密度、优异效率和环保等优点，对缓解气候恶化和管理能源危机做出了重要贡献[1]、[2]、[3]。然而，其实际应用面临服务寿命、低温冷启动性能和生产成本等关键挑战，这些因素共同阻碍了燃料电池的广泛商业化[4]、[5]、[6]。

燃料电池的电化学反应会产生大量水，如果停机后处理不当，水在低温条件下可能会结冰，从而导致后续冷启动不可避免地失败[7]。有效的停机净化协议对于去除多余的残留液体水并保持膜适当的水合状态至关重要，从而显著提高冷启动成功率[8]、[9]、[10]。为了定量控制水分含量，通常采用原位电化学测试技术，通常使用1kHz的高频阻抗（HFR）作为PEMFC膜水分含量的间接指标[11]、[12]。

基于HFR的净化方法因其高效性和易实施性而成为主要研究焦点。近年来，进行了大量关于各种净化策略[13]、[14]、净化模型[15]、[16]和净化实验[17]、[18]的研究，以提高净化效率、阐明水分去除特性，并建立不同净化条件与净化指标之间的关系。传统的净化评估指标（如净化时间、气体消耗和电能消耗）通常是在净化开始到结束期间收集的。然而，最近的研究[19]、[20]、[21]、[22]、[23]关注了净化结束后HFR随时间减少的现象。HFR的这一变化特性模糊了确定适当水分含量的界限。在Ge等人的工作中[21]，首次观察到了“HFR松弛”这一有趣现象，即在干氮净化模式下，HFR在净化结束后逐渐下降，大约30分钟后趋于稳定。Roy等人[22]建立了一个三维单相模型来研究净化停止后HFR的行为特性。仿真结果表明，HFR松弛的程度主要受不同位置的水分浓度梯度控制。Niu等人[23]使用面积为25平方厘米的单个电池，研究了平衡净化、冷净化和热净化模式下HFR松弛的特性。结果表明，三种净化模式下的HFR降低百分比分别为14.5%、66.3%和73.1%，表明温度和气体湿度显著影响HFR松弛程度。应将HFR松弛视为一个新的评估指标，以提高水分含量控制的精度[24]。

此外，燃料电池应用范围的扩大推动了功率需求的增加和堆栈中单个电池数量的增加，使得研究净化操作和冷启动期间的一致性成为了一个关键课题[25]、[26]。在[27]的研究中，对高功率堆栈进行了冷启动实验，以研究冷启动参数对电压均匀性的影响。结果表明，净化时间、冷却剂流量、阴极气体流量和环境温度在不同程度上影响单个电池的一致性。Xu等人[28]提出了一种基于差分堆栈电阻的方法来表征停机净化过程中的水分含量。研究中开发了一种三阶段闭环净化方案和基于保护性斜坡电流的策略，有效提高了电压一致性。

净化操作的评估指标与净化条件密切相关。对多个指标进行全面评估和优化可以显著提高整体净化效果。响应面方法（RSM）特别适用于优化和预测分析，因为它能够研究多个参数之间的独立和协同效应[29]。遗传算法（GA）是一种适用于寻找复杂非线性问题最优解的全局优化技术[30]。Nguyen等人[31]使用RSM确定了燃料电池长期耐用的最佳操作条件。响应面分析表明，性能和耐久性受到关键操作参数相互作用的影响。Shi等人[32]指出，温度、压力、相对湿度和净化气体的流量对净化效果有显著影响。他们应用非支配排序遗传算法II（NSGA-II）优化了这些变量，并获得了最佳净化条件。在[33]的研究中，结合RSM和NSGA-Ⅱ完成了功率密度和操作电压的多目标优化。利用类似理想解的排序技术（TOPSIS）从帕累托前沿中选择了最佳方案。动态仿真的验证结果表明，每个操作参数在其他操作条件的影响下可能在燃料电池性能中起正面或负面影响。Zhu等人[34]基于模型仿真数据，通过RSM建立了功率密度、系统效率、水分含量和最大温差の响应回归模型。NSGA-II与替代模型结合用于多目标优化，并通过TOPSIS决策方法获得了最优解。

本文创新性地定义了多种净化操作评估指标，包括净化时间、HFR松弛程度和一致性作为综合指标，并将其指定为优化目标。通过管理净化条件的配置，实现了多目标优化。首先，使用Box-Behnken设计的RSM生成响应面，分析了不同净化条件与评估指标之间的交互效应，并建立了用于优化和预测分析的响应回归模型。然后，将替代模型集成到NSGA-II中作为目标函数，并通过种群的迭代优化生成了多种优化方案。随后，执行熵加权TOPSIS方法从帕累托前沿确定最优解，从而获得最佳的净化条件配置。最后，通过另一种称为可行性函数优化的方法及其相应的实验验证，验证了多目标优化算法的有效性和高预测准确性。涉及多个冲突评估指标的全面净化性能得到了显著提升。本文的主要主题和逻辑框架如图1所示。

本文在停机净化方面的核心创新和贡献总结如下：（ⅰ）本研究基于具有大活性面积的商业燃料电池堆栈，研究了净化策略的优化，与其他净化模式（如小面积堆栈或不适合车载系统的单个电池）相比具有显著的实际应用价值。（ⅱ）通过多种优化方法的比较分析和实验验证，提供了一个完整的优化程序，而不是仅依赖单一优化方法结合模拟数据，确保了优化结果的可靠性和说服力。（ⅲ）提出了一种新的HFR松弛程度的定量评估指标，并系统地探讨了该参数对各种净化条件的敏感性，超越了单纯的定性或片段化分析。优化方案提高了水分含量的控制精度。（ⅳ）提出了一种基于单个电池HFR标准差的净化一致性评估指标，与单个电池电压相比，在水分含量表征方面具有更强的理论优势。最优解显著提高了净化操作的一致性。（ⅴ）基于综合评估指标，实现了停机净化的全面评估和多目标优化，从而大幅提高了整体净化性能。

实验设备

本研究中使用的燃料电池堆栈包含30个单个电池。它是一个液冷式和封闭阴极操作系统，通常通过控制冷却剂的出口温度来调节堆栈温度。膜电极组件来自JAPAN GORE，电化学活性面积为300平方厘米。净化操作通过燃料电池测试平台（HEPHAS，HS-10k）进行控制，该平台能够精确调整控制变量。

响应面方法

RSM是一种优化技术，用于研究多个设计因素（输入变量）与一个或多个响应（输出变量）之间的关系。通过整合实验设计、统计分析和响应优化，RSM能够高效灵活地可视化响应的优化过程。该方法旨在建立因素和响应之间的非线性关系，捕捉经常被忽视的复杂相互作用

响应回归模型

响应回归模型是统计分析和优化中的强大工具，用于表征因素与一个或多个响应之间的非线性关系。该模型旨在根据独立变量的值预测或解释因变量的变化。基于设计因素的值和表2及表S1中提供的BBD实验结果，相应的响应的二次回归模型在方程中表达

结论

本研究提供了一种完整的燃料电池净化操作评估和优化程序。RSM用于对多个净化评估指标进行全面评估，先进的NSGA-II算法实现了多目标的协同优化。随后，熵加权TOPSIS决策确定了最佳的净化条件配置，从而显著提高了整体净化性能。

CRediT作者贡献声明

魏学哲：研究、形式分析。袁浩：软件、研究、概念化。李玉清：撰写——审稿与编辑、撰写——初稿、方法论、研究、数据整理。戴海峰：撰写——审稿与编辑、监督、资金获取、概念化。朱江功：可视化。王亚波：可视化、形式分析。鲍鹏龙：可视化、形式分析

数据可用性

作者没有权限分享数据。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本研究得到了中国国家重点研发计划（项目编号：2024YFB4007303）的支持。